Способ получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных фторидных отходов

Способ получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных фторидных отходов

Иллюстрации

Показать все

Реферат

 

СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ МАТЕРИАЛА ДЛЯ ЗАХОРОНЕНИЯ НА ОСНОВЕ ТВЕРДЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ФТОРИДНЫХ ОТХОДОВ, заключающийся в том, что отработавшие при регенерации ядерного топлива сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавленияj а затем в расплав вводят остатки фторирования, выдерживают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаясдают, отличающийся тем, что, с целью повьшения радиационной безопасности при хранении отходов путем повышения химической, радиационной и термической стойкости сплавленных отходов, в качестве отработавшего химического поглотителя используют фторид алюминия , а в расплав вместе с остатками фторирования вводят оксид алюминия при следующем соотношении компонентов, мас.%: Остатки фторирования5-30 Отработавший сорбент 35-50 Отработавший химический поглотитель 20-35 Оксид алюминия 5-20

СОЮЗ СОВЕТСКИХ

СОЦИАЛИСТИЧЕСКИХ

РЕСПУБЛИН (51) 4

ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТ

Н ABTQPCHOIVIY СВИДЕТЕЛЬСТВУ

20-35

5-20

ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТ СССР

ПО ДЕЛАМ ИЗОБРЕТЕНИЙ И ОТКРЫТИЙ (21) 3454577/18-25 (22) 19.04.82 (46) 15. 10. 85. Бюл. У 38 (72) М.П. Воробей, А.П. Кириллович и Ю.Г. Лавринович (53) 621,039.72(088.8) (56) Патент Франции 9 2395573, кл. С 21 Р 9/34, опублик. 1979.

Авторское свидетельство СССР по заявке Ф 3305514/25, кл. G 21 F 9/34, 1981. (54) (57) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ МАТЕРИАЛА

ДЛЯ ЗАХОРОНЕНИЯ НА ОСНОВЕ ТВЕРДЫХ

РАДИОАКТИВНЫХ ФТОРИДНЫХ ОТХОДОВ, заключающийся в том, что отработавшие при регенерации ядерного топлива сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавления, а затем в рас„„SU„„832 А плав вводят остатки фторирования, выдерживают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаждают, отличающийся тем, что, с целью повышения радиационной безопасности при хранении отходов путем повышения химической, радиационной и термической стойкости сплавленных отходов, в качестве отработавшего химического поглотителя используют фторид алюминия, а в расплав вместе с остатками фторирования вводят оксид алюминия при следующем соотношении компонентов, мас.%:

Остатки фторирования 5-30

Отработавший сорбент 35-50

Отработавший химический поглотитель

Оксид алюминия

Изобретение относится к область обработки твердых радиоактивнь1х материалов и может быть использовано при подготовке высокоактивных твердых фторидных отходов к захоронению.

Известен способ получения материалов для последующего захоронения на основе цеолита, стеклокерамики, керамики и т. д., включающих твердые ра" диоактивные отходы с целью их фикса- !О ции и надежной изоляции от окружающей среды в процессе длительного хра- нения и захоронения.

Эти материалы получают путем смешивания радиоактивных отходов с цеоли- 15 том, стеклообразующими добавками

S стеклокерамикой или керамикой, доведением смеси до плавления с последующим охлаждением расплава либо его грануляцией и включением гранул в ме- щ таллические матрицы.

1083832

Способ получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных отходов, образующихся при регенерации ядерного топлива, состоит в следующем.

Образующиеся в процессе регенерации облученного оксидного топлива радиоактивные фторидные отходы смешиваПолучение материалов связано с добавлением большого количества минеральных веществ и металлов, кото- д5 рые не являются отходами производства и не радиоактивны, в результате чего значительно увеличиваются масса и объем, подлежащих захоронению радиоактивных отходов. Технология получения таких материалов сложна, а получаемые натрий-фосфатные или боро-силикатные стекла обладают низкой термической и радиационной стойкостью. С увеличением массы и объема захораниваемых радиоактивных отходов резко

35 возрастают затраты на их транспортировку и хранение.

Наиболее близким техническим решением к изобретению является способ <0 получения материала для захоронения, состоящего иэ остатков фторирования ядерного топлива, отработавших сорбента и химического поглотителя и заключающийся в том, ято отработав- 45 шие при регенерации ядерного топли-, ва сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавления. Затем в расплав вводят остатки фторирования, выдержи- 50 вают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаждают. В качестве химического поглотителя используют фтористый кальций, а отработавший сорбент состоит в основном 55 из фтористого натрия при следующем соотношении компонентов в минеральном плаве, мас.7:

Остатки фторирования 5-30

Отработавший сор..! бент . 35-50

Химический поглотитель 30-45

Однако получаемый материал обладает недостаточной термической радиационной и химической стойкостью и малым насыпным весом. Кроме того, он не содержит таких компонентов как оксид алюминия, фторид алюминия, которые используются или образуются в процессе регенерации облученного оксидного ядерного топлива газофазным методом и являются радиоактивными отходами. Это не позволяет комплексно решить задачу переработки и подготовки всех видов высокоактивных отходов фторидно-газовой технологии регене- . рации облученного топлива к длительному контролируемому хранению или захоронению, что в свою очередь, существенно усложняет систему беэопасного обращения с этим видом отходов.

Целью изобретения является повышение радиационной безопасности при хранении отходов путем повышения химической, радиационной и термической стойкости сплавленных отходов.

Цель достигается тем, что по способу получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных,фторидных отходов, заключающемуся в том, что отработавшие при регенерации ядерного топлива сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавпения, а затем в расплав вводят остатки фторирования, выдерживают полученную .смесь до образования гомогенной среды и охлаждают. В качестве отработавшего химического поглотителя используют фторид алюминия, а в расплав вместе с остатками фторирования вводят оксид алюминия при следующем соотношении компонентов, мас.X: остатки фторирования 5-30; отработавший сорбент 35-50;. отработавший химический поглотитель 20-35; оксид алюминия 5-20.

10838

3 ют в соотношении, 35-50 мас.ч. отработавшего сорбента и 20-35 мас.ч. от1 работавшего химического поглотителя, полученную смесь помещают в керамический или из жаростойкой стали тигель и выдерживают в печи электрического о нагрева нагрева при 1100 С до плавления. Затем в расплав загружают ет 5 до 30 мас.7 остатков фторирования и оксид алюминия, который используется для обеспечения движущего слоя в аппарате фторирования, с таким расчетом, чтобы его массовое содержание в смеси не превышало 20Х. Смесь выдерживают в течение 1ч при 1000— о

1100 С до ее полной гомогениэации, после чего расплав выливают в охранный контейнер из нержавеющей стали либо охлаждают в тигеле для сплавления. Застывший плав извлекают либо вместе с тиглем загружают в аналогичный охранный контейнер, который герметично закрывают и помещают в защитное хранилище на длительное контролируемое хранение или отправляют на захоронение.Таким способом получают камнеподобные минеральные плавы, плавящиеся в интервале температур 9501050 С.

Для проверки описанного способа ,приготовлены две смеси ингредиентов по 0,5 кг, содержащие каждая, мас.Х:

1 Остатки фториродания 5

Отработавший сорбент 50

Отработавший химичес20 кий поглотитель

Оксид алюминия

П Остатки фторирования

Отработавший сорбент

Отработавший химичес25 кий поглотитель 20

Оксид алюминия 20

1Î

Выбранные пределы концентрации компонентов смеси обусловлены следующими соображениями: в указанной области концентраций образуются камнеподобные гомогенные минеральные плавы, обладающие достаточно высокой твердостью, термической, радиационной и химической стойкостью и более низкой удельной активностью по сравнению с исходными остатками фторирования, что обеспечивает условия теплоотвода и не требует дополнительного разбавления их перед захоронением.

Увеличение содержания остатков фторирования выше 30 мас.7 и оксида алюминия выше 20 мас. приводит к тому, что смесь в установленном интервале температур не плавится, а образуется рыхлый неоднородный спек.

Уменьшение концентрации остатков фторирования и оксида алюминия ниже

5 мас.Х приводит к снижению термической, радиационной и химической стойкости получаемых планов.

Увеличение содержания химического поглотителя выше 35 мас.7 и уменьшение содержания сорбента меньше

35 мас.7 приводит к снижению химической и термической стойкости конечного

32 4 материала, что не обеспечивает усло-. вий надежности и безопасности его хранения и захоронения. Увеличение содержания сорбента больше 50 мас.Х и .уменьшение содержания химического поглотителя меньше 20 мас.Х не позволяет получить гомогенный плав, приводит к спеканию шихты и снижению химической и радиационной стойкости конечного продукта.

Сорбент и химический поглотитель в произвольном порядке засыпают в алундовый тигель и помещают в печь электрического нагрева, разогретую

0 до 1100 С, тигель выдерживают в печи до полного плавления смеси. Затем в расплав загружают расчетное количество остатков фторирования и ок35 сида алюминия и выдерживают в течение 60 мин смесь 1 при 1000 С а о

Э смесь Ц при 1100 С в атмосфере воздуха до полной гомогенизации смеси.

После чего расплав выливают в метал40 лическии стакан из жаростойкой стали, где он остывает до комнатной температуры, застывший плав извлекают и помещают в герметичный контейнер для длительного хранения или захоро45 нения. В результате проведенных операций получают монолитные камнеподобные минеральные плавы, обладающие высокой твердостью, термостойкостью до 950 С, не гигроскопичные, е

S0 с плотностью 3000-3500 кг/м . Выщелачиваемость плавов, определенная

131 до С5,в дистиллированной воде при комнатноч температуре составляет

5 2 .10 -3,6 .10 г/см сутки. Таким

55 образом получены стойкие по отношению к окружающей среде минеральные материалы, пригодные для длительного контролируемого хранения и захороне1083832!

Техред M. Надь

Редактор О.Юркова

Корректор R.Ã ðíÿê заказ 7020/1

Тираж 407 Подписное

ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий

113035, Москва, Ж-35, Раушская наб., д.4/5

Филиал ППП "Патент", r. Óæãîðîä, ул.Проектная,4 ния в герметичных контейнерах иэ нержавеющей стали.

Предложенный способ позволяет получить материал, который имеет высокую термовлагостойкость и плотность, что позволяет примерно в три раза уменьшить конечные объемы подлежащих захоронениюрадиоактисных твердых фторидных отходов иприводит к су- щественному снижениюзатрат наорганизацию его транспортировки ихранениа,.

Получаемый материал включает все виды радиоактивных твердых отходов газофторидного процесса регенерации топлива и не требует введения дополнительных неактивных наполнителей. Это позволяет снизить технологические затраты на его получение и реализовать комплексный подход

10 к переработке всех видов радиоактивных отходов с минимальными затратами.