Способ иммобилизации радиоактивного иода

Способ иммобилизации радиоактивного иода

Иллюстрации

Показать все

Реферат

 

Изобретение относится к способам отверждения жидких радиоактивных отходов , в частности к способам отверждения жидких отходов, образующихся при регенерации ядерногр топлива в процессе улавливания иода -129,в которых иод находится преимущественно в форме иоднц-ионов. Целью изобретения является сокращение объема образующихся отходов и снижение скорости выщелачиваемое ти иода путем формирования на поверхности микрочастиц иодида свинца оболочки из полисиликата свинца . Способ включает вьщеление иода путем осаждения из водных растворов в виде иодида свинца при 200-300%-ном избытке катионов свинца под стехиометрическим количеством иодид-ионов и введение в образовавшуюся суспензию при нормальных УСЛОВИЯХ водного раствора, содержащего силикатионы. Полученные иодсодержащие отходы затем могут быть обезврежены различными способами. 2 табл. (/ С

„„SU„„ А1

СОЮЗ СОВЕТСНИХ

СОЦИАЛИСТИЧЕСНИХ

РЕСПУБЛИН (51)5 G 21 F 9/16

ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Н АBTOPtKOMV СВИДЕТЕЛЬСТВУ

ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТ СССР

ПО ДЕЛАМ ИЗОБРЕТЕНИЙ И ОТКРЫТИЙ (46) 30. I 2. 90, Бюл, Ф 48 (21) 4171937/24-25 (22) 04.01.87 (72) Н.Н.Калинин, Ю,В.Кузнецов, А.Н.Елизарова и Е.И.Старыгин (53) 621.039.7(088.8) (56) Патент США I 40! 7417, кл. С 21 F 9/16, 1977.

Патент США В 4229317, кл. С 21 F 9/16, 1980 °

Калинин Н.Н. и др. Радиохимия, 25, вью. 4, с. 537-542, 1983. (54) СПОСОБ ИММОБИЛИЗАЦИИ РАДИОАКТИВ НОГО ИОДА (57) Изобретение относится к способам етверждения жидких радиоактивных от- . ходов, в частности к способам отверждения видких отходов, образующихся прй регенерации ядерного топлива в процессе улавливания иода -129,в которых иод находится преимущественно в форме иодид-ионов. Целью изобретения является сокращение объема образующихся отходов и снижение скорости выщелачиваемости иода путем формирования на поверхности микрочастиц иодида свинца оболочКи из полисиликата свинца. Способ включает выцеление иода путем осаждения из водных растворов в виде иодида свинца при 200-300Х-ном избытке катионов свинца под стехиометрическим количе" ством иодид-ионов и введение в образовавшуюся суспензию при нормальных условиях водного раствора, содераащего скликатионы. Полученные иодсодер- ® жащие отходы затем могут быгь обезврежены различными способами. 2 табл.

1fj19371

11з«брет впе «тв< ситгA к способам отвержлс впя жидких радиоактивных отходов, в частности к способам отверждения жидких отходов, образующихся

5 при регенерации ядерного топлива в процессе улавливания иода-129, в которых иод находится преимущественно в форме иодид-ионов. Необходимость долговременной иммобилизации иода129 вызвана его биологической актинностью и большим периодом полураспада (1, 7 1О лет) .

Пелью изобретения является с окращение объема абра з ующихся отходов и снижение скорости выщелачивания иода путем формирования на поверхности микрочастиц иодида свинца оболочки из полисиликата свинца.

Выбор иодида свинца в качестве 2О первичной формы фиксации иода обусловлен минимальной сложностью его по.лучения в технологических условиях при обработке нодных растворов, со держащих иод-129 преимущественно 25 в форме иодид-ионов, например при обработке щелочных иодсодержащих ра-1 створон.

При содержании катионов снинца н растворе менее 2007 не обеспечиваются, с одной стороны, полнота фиксации иода н твердой фазе, а с другой " условия для последующего формирования необходимой защитной оболочки иэ полисиликата свинца, прочно связанной с ядром — микрочастицей иодида свинца. Количество катионов снинца, превышающее избыток 3007., приводит к увеличению объема образующейся формы отхода без улучшения ее свойств. Об- 40 разующаяся оболочка иэ полисиликата свинца выполняет функции механическо- го барьера, защищающего ядро от воздействия внешней среды, диффузионного барьера, препятствующего выходу иода из ядра микрокапсулы, и химического барьера эа счет присутстния в материале оболочки ионов свинца, которые при диффузии той или иной химической формы иода способны вступать с ней во взаимодействие. Все зти фак50 торы в совокупности значительно снцжают скорость выщелачивания иода иэ отходов.

В качестве исходного используют водный щелочной раствор иода следующего состава,г/л: NaOH 10 NaI 31,6, NaI0 6,3. )ля стабилизации всего иода в з форме иодид-иона в раствор вводят восстановитель — гидразин, в количестне, на 1007. превьппающем стехиомеч— рическн необходимое по реакции

2I0) + ЗИ Н вЂ” 21 + ЗИ, + 6Н,0

Восстановитель вводят в виде 987.ного раствора гидразин-гидрата. После завершения операции восстановления

М раствор вводят радиоактивный индилЪч катор I s ниде раствора иодида натрия. Добавлением 307.-ного раствора азотной кислоты корректируют рН н системе до значения 2-3. В полученный раствор при постоянном перемешинании вводят водный раствор нитрата свинца концентрацией 250 г/л . Количество вводимых ионов свинца по отношению к иодид-ионам варьируют от стехиометрического, необходимого только для связывания иода н виде иодида снинца, до 3007. избытка к этой величике. После образования осадка иодида свинца при непрерывном перемешивании суспензии проводят осаждение полисиликата свинца добавлением в систему водного раствора силиката натрия концентрацией 30 г/л, в количестве, необходимом для полного связывания избыточных ионов свинца.

После завершения синтеза осадок отделяют от маточного раствора и промывают дистиллированной водой. В маточном растворе и промывных.водах ра-. диометрически определяют концентрацию иода по иоду-131 и определяют полноту извлечения иода из исходного раствора (см. табл. 1) . Осадок исследуют на устойчиность к выщелачиванию иода в дистиллированной воде.

Скорость вьпцелачивания иода устанавливается практически неизменной на вторые сутки испытаний при ежесуточной смене вьпцелачивающей среды. Данные о стационарной скорости вьпцелачивания иода иэ образцов материалов, содержащих 1 r иHо д иHд а с в иHнHц а, на пермод от 2 до 30 сут испытаний приведены в табл. 1.

Химический состав поверхности полученных образцов материала анализируют методом рентгеновской фаотоэлектронной спектроскопии, который показал, что при выбранных условиях процесса понерхность дисперсного материала состоит иэ полисиликата свинца.

В табл. 2 приведены характеристики конечных продуктов, полученных при

141937 l введении стехиометрического количестна катионов свинца и 2007 избытке по отношению к иодид-йонам.

Иэ данных табл. 2 следует, что при избыточном содержании катионов свинца существенно уменьшается скорость выщелачивания иода, сокращается объем отходов, возможны н дальнейшем .различные способы обращения с полученными отходами.

Таблица t

Характеристики процесса

Показатели без осаж дения по лисилика та

Избыток ионов свинца в растворе над стехиометрическим по отношению к иодид-ионам при осаждении иодида свинца, 7.

50 100 150 200 250 300

Полнота вьщеления иода из раствора в виде иодида свинца, Х

97,8 98,5 98,8 99,4 99,8 99,8 99,8

Доля выщелачивающегося за сутки иода иэ образца материала, Х

2 2

Таблица 2

Содержание катионон свинца

Показатели

200Х избыток необходимое по стехномет рии

Первичная форма фиксации

PbЕ

Дифференциальная скорость выщелачивания иода, см/сут

-4 -r

2 10 3. 10

Формула изобретениЙ

Способ иммобилизации радиоактивчого иода, включающий выделение иода ич ноднч,п раст „: 1в н виде иопида свинца и последующее включение его н ".èëè;..àòсодержащпе материалы при 4" нормальных условиях о т л к ч а юt щ и р с я. тем, что, с целью сокращения объема образующихся отходов и снижения скорости ныщелачиваемости иода путем формирования на поверхности микрочастиц иодида свинца оболочки из полисиликата свинца, осамдение и дида свинца ведут при 2003007-ном избытке катионов свинца над стехиометрическим количеством иодидионов и в образовавшуюся суспенэию вводят водный раствор, содержащий силикзт ионы, с осаждением полисиликата

0,3 0,15 0,03 0,03 0,02

141И 71 6 Продолмение табл.2

Показатели

Содерааиие кати4нов свичца обходи- 200Z изе esp быток ахи омет

Объем образ.уюцейся формы от::ода нри фиксации 500 xr иода, м

1-2

Возмохные способы дальнейаей обраб отки

1.Компактирование, например прессование.

2. Включение в матричные материалы.

Способы обезвр ези ва ния

3ахороНение (r еапогичес1.Хранение в виде суспенэии.

2.Контейкое, океаническое) нерное хранение сухого порошка.

3..Подземное эахо» ронение, например закачка в виде суспенэии

Составитель Г.Захарова

Редактор О.Стенина Техред Л.Олийнык Корректор Н.Король

Заказ 4335

Тирам 353 Подпис ное

ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий

11)035, Москва, N-35, Рауиская наб., д. 4/5

Производстненно-полиграфическое предприятие, r. Умгород, ул. Проектная, 4