Способ определения изотопов йода в теплоносителе транспортных ядерных установок

Способ определения изотопов йода в теплоносителе транспортных ядерных установок

Реферат

 

Изобретение относится к области радиохимического контроля на объектах ядерной энергетики и может быть использовано для контроля за герметичностью тепловыделяющих элементов активной зоны реактора. Способ включает подкисление исходного водного теплоносителя, содержащего изотопы йода, до рН 3,0-3,5 и пропускание его через колонку с сорбентами, нанесенными на пористую матрицу, с последующим измерением радиоактивности сорбента, причем в качестве сорбентов используют последовательно расположенные окись циркония и металлосорбент на основе мелкодисперсных меди, висмута или серебра. Способ обеспечивает повышение радиохимической чистоты выделяемых препаратов радионуклидов йода и сокращение общего времени анализа при обеспечении возможности многократного использования металлосорбента после выдержки, необходимой для распада изотопов йода. 3 табл.

Изобретение относится к области радиохимического контроля на объектах ядерной энергетики, в особенности на транспортных ядерных энергетических установках.

Изобретение может быть использовано для радиохимического контроля за герметичностью тепловыделяющих элементов активной зоны реактора.

Известен способ определения изотопов йода, основанный на его экстракционном выделении. Согласно ему, определение йода проводят путем его экстракции из пробы четыреххлористым углеродом, реэкстракции, осаждения азотнокислым серебром йода и измерения, радиоактивности осадка [1]. Недостатком способа является длительность проведения анализа, необходимость применения большого числа реагентов, посуды, токсичность четыреххлористого углерода, как следствие невозможность использования в корабельных условиях.

Известен способ определения изотопов йода с использованием ионообменных тканей - сорбентов. Согласно способу определение йода включает следующие операции; обработку пробы (подкисление, введение носителей на определяемые и мешающие радиоэлементы), сорбцию определяемых радиоэлементов из пробы на селективном сорбенте - ткани и измерение радиоактивности сорбента. В качестве селективного сорбента на радиойод используют ткань - сорбент, обработанную йодидом серебра. Сорбцию проводят в статических условиях путем помещения ткани 5×5 см в емкость с пробой и необходимыми реагентами и перемешивание в течение 5 мин. После сорбции сорбент промывают водой, реагентами и высушивают. При наличии в пробах изотопов коррозионного происхождения (молибден, вольфрам) они загрязняют сорбент и не допускают определения активности йода радиометрическим методом. Недостатком является также неполнота сорбции и низкая воспроизводимость выделения йода, меняющаяся в зависимости от качества и равномерности пропитки ткани сорбционным материалом. Неопределенность геометрической конфигурации образца в виде ткани снижает точность радиометрических измерений.

Известен способ выделения радионуклидов йода (прототип на жидком анионообменнике-Н-триоктиламине [2]. Исследуемый раствор пропускают через колонку с последовательно расположенными сорбентами: механическим фильтром, на котором выделяются активированные продукты коррозии, и нанесенным на пористый носитель Н-триоктиламином (ТОА), на котором выделяются радионуклиды йода. Дня создания оптимальных условий сорбции раствор корректируют сульфитно-ацетатным буфером до рН=3,3-3,5. Рассматриваемый способ удовлетворителен по соображениям экспрессности проведения анализа, воспроизводимости и точности результатов. Недостатком данного способа является выделение на ТОА одновременно с йодом других радионуклидов, присутствующих в анионных формах (молибден, технеций, вольфрам и др.). Вследствие этого определение выделенных радионуклидов йода возможно только с помощью гамма-спектрометрической аппаратуры, что существенно усложняет аппаратурное оснащение радиометрических лабораторий и ограничивает применимость способа в корабельных и базовых условиях.

Целью изобретения является повышение радиохимической чистоты выделяемых препаратов радионуклидов йода.

Поставленная цель достигается, тем, что извлечение радионуклидов йода из теплоносителя, ядерного реактора осуществляется путем фильтрации его через колонку, состоящую (последовательно по ходу пропускания пробы) из сорбентов - двуокиси циркония ZrO₂ и металлосорбента на основе мелкодисперсных меди, висмута или серебра.

Экспериментально установлено, что во всем нормируемом диапазоне активностей радионуклидов йода в водном теплоносителе, включая нормальное состояние активной зоны (сумма радионуклидов йода I10^-5 Ки/л), когда активность сопутствующих радионуклидов существенно (в 10-100 раз) выше активности радионуклидов йода и допустимое состояние (10^-5 Ки/л<I<5.10^-3 Ки/л), когда активности соизмеримы, вклад примесей в активность конечного препарата не оказывает влияния на регламентирующую точность измерения, составляющую ±30%.

Пример 1. Производят определение радионуклидов йода в водном теплоносителе транспортного реактора при нормальном состоянии активной зоны (I<10^-5 Ки/л). Пробу теплоносителя объемом 100 мл, подкисленную до рН 3,2-3,5 сульфитно-ацетатным буфером, пропускают и расходом 15-20 мл/мин через колонку, состоящую из сорбентов, расположенных в следующей последовательности: 1-двуокись циркония, 2-металлический сорбент (медь, висмут, серебро), для улучшения фильтрационных свойств сорбенты в виде мелкодисперсного порошка нанесены на пористую матрицу-политетрафторэтилен. Объем сорбента ZrO₂ - 10 см3, весовое содержание двуокиси циркония - 40% вес, объем сорбента Cu, Bi или Ag - 2 см3, высота - 5 мм, содержание металла - 1% вес. Активность суммы радионуклидов йода определяют измерением бета-активности металлосорбента на корабельном радиометре КРВП-3АБ. Для оценки чистоты препаратов йода гамма-спектрометрическим методом определены отдельные радионуклиды в исходной пробе и на металлосорбентах. Результаты приведены в табл. 1. Там же приведены результаты гамма-спектрометрического анализа препаратов йода, выделенных по способу-прототипу.

Таблица 1Результаты проверки чистоты препаратов йода при нормальном состоянии активной зоны Сопутствующие радионуклиды Удельная активность в теплоносителе, Ки/л^*Примесь сопутствующих радионуклидов на сорбенте По предлагаемому способуПо прототипу CuAgBi ТОАNa - 24 5,6 10^-60,050,050,050,05F - 18 1,2 10^-50,050,0540,05Mn - 56 3,0 10^-60,050,050,050,05W - 187 9,4 10^-60,050,050,05160 Mo - 997,8 10^-7 0,050,050,0512 Tc - 991,2 10^-6 10,7 635Sr - 914,5 10^-8 0,050,050,050,05Sr - 92 7,1 10^-80,050,050,050,05Ba - 139 8,2 10^-80,050,050,050,05Ij2,3 10^-6 -- -- ^*Активности радионуклидов в табл. 1 и последующих даны на два часа со времени отбора пробы

Пример 2. Радионуклиды йода выделяют из теплоносителя транспортного реактора с допустимым состоянием активной зоны (I>10^-5 Ки/л). Условия выделения и измерения, аналогичны условиям примера 1. Результаты измерений приведены в табл. 2.

Таблица 2Результаты проверки чистоты препаратов йода при допустимом состоянии активной зоны Сопутствующие радионуклиды Удельная активность в теплоносителе, Ки/лПримесь сопутствующих радионуклидов на сорбенте По предлагаемому способуПо прототипу CuAgBi TOAW - 187 1,0 10^-50,050,050,051 Мо - 993,0 10^-6 0,050,050,050,3 Mn - 548,6 10^-8 0,050,050,050,05Mn - 56 2,6 10^-50,050,050,050,05Tc - 99 ^m5,0 10^-6 0,050,050,050,7 Na - 245,6 10^-5 0,050,050,050,05Со - 60 1,4 10^-70,050,050,050,05Zr - 95 1,8 10^-70,050,050,050,05Nb - 95 1,6 10^-70,050,050,050,05Sr - 91 8,1 10^-70,050,050,050,05Ba - I40 1,2 10^-70,050,050,050,05Ij4,6 10^-4 -- --

Пример 3. Радиохимическое определение суммы радионуклидов проведено на пробах воды 1 контура 8 транспортных ЯЭУ. Водный режим - аммиачный. Состояние активных зон - нормальное или допустимое. Выделение радионуклидов йода проводят аналогично описанному в примере 1, используя систему сорбентов двуокись циркония-серебро. Параллельно проводят определение суммы радионуклидов йода с использованием метода экстракции четыреххлористым углеродом, обеспечивающего практическое отсутствие. примесей в конечном препарате при любых возможных активностях их в исходных пробах. Измерение проводят на радиометре КРВП-ЗАБ через 2 часа после отбора пробы. Результаты даны в табл. 3.

Таблица 3Определение I в воде 1 контуров транспортных ЯЭУ 2-мя методами №№ппСостояние активной зоныАI по предложенному способу, Ки/лАI с использованием экстракцииAI ср., Ки/л 1. допустимое4,0 10^-5 4,3 10^-5 4,2 10^-5-5 - 2.6,2 10 ^-56,2 10^-5 6,2 10^-5 03.6,0 10 ^-56,5 10^-5 6,2 10^-5 -34.1,0 10^-48,9 10 ^-59,4 10^-5 +65. нормальное3,0 10^-7 2,7 10^-7 2,8 10^-7+7 6.1,8 10 ^-71,6 10^-7 1,7 10^-7 +67.1,6 10^-71,8 10 ^-71,7 10^-7 -68. 2,4 10^-72,5 10 ^-62,4 10^-6 0       

Отклонения результатов, полученных с использованием предложенного способа, относительно среднего существенно ниже предельно допустимой погрешности измерения суммы радионуклидов (±30%), что подтверждает достоверность результатов при указанных преимуществах предлагаемого способа.

Таким образом, применение предложенного способа позволяет получить препараты йода, в отличие от способа с использованием триоктиламина, практически свободные от сопутствующих радионуклидов во всем диапазоне нормируемых концентраций.

Ожидаемый положительный эффект от применения предложенного способа заключается в достижении возможности измерения суммы радионуклидов йода на штатных бета-радиометрах в корабельных условиях, исключая необходимость использования гамма-спектрометрической аппаратуры.

Дополнительный положительный эффект состоит в том, что за счет упрощения процесса измерения и обработки результатов измерений общее время анализа сокращается в 3-5 раз. При анализе исключается применение летучих органических реагентов (триоктиламина). Достигается также возможность многократного использования металлосорбента после выдержки, которая необходима для распада радионуклидов йода, выделенных на сорбенте.

Формула изобретения

Способ определения изотопов йода в теплоносителе транспортных ядерных установок, включающий подкисление исходного водного теплоносителя до pH 3,0-3,5, пропускание его через колонку с сорбентами, нанесенными на пористую матрицу и последующее измерение радиоактивности сорбента, отличающийся тем, что, с целью повышения радиохимической чистоты препаратов йода, в качестве сорбентов используют последовательно расположенные окись циркония и металлосорбент на основе мелкодисперсных меди, висмута или серебра.