Способ рентгенофлуоресцентного анализа на наличие тяжелых элементов в среде

Способ рентгенофлуоресцентного анализа на наличие тяжелых элементов в среде

Реферат

 

Изобретение относится к области ядерно-физических методов анализа элементного состава вещества, в частности флуоресцентного рентгенорадиометрического анализа, и может быть использовано при создании устройств для поиска включений тяжелых химических элементов в исследуемой среде, в частности золота и изделий из него, скрытно размещенных под одеждой на теле человека. Сущность: способ заключается в облучении исследуемой среды потоком гамма-излучения и регистрации выделенного с помощью селективного фильтра характеристического излучения определяемого элемента. При этом для материалов с различной поверхностной плотностью снимают зависимость выхода собственного характеристического излучения, возбуждаемого рассеянным средой излучением от угла падения рассеянного излучения на поверхность материала. Выбирают для селективного фильтра материал с минимальной поверхностной плотностью, для которого максимум снятой зависимости расположен вблизи 0°. Регистрируют интенсивность характеристического излучения фильтра из этого материала. О наличии определяемого элемента судят по суммарной интенсивности характеристических излучений определяемого элемента и фильтра. Технический результат: повышение точности анализа при изменяющемся расстоянии между анализатором и средой. 6 ил.

Изобретение относится к области ядерно-физических методов анализа элементного состава веществ, в частности флуоресцентного рентгенорадиометрического анализа, и может быть использовано при создании устройств для поиска включений тяжелых химических элементов в исследуемой среде, в частности золота и изделий из него, скрытно размещенных под одеждой на теле человека.

Известен способ флуоресцентного рентгенорадиометрического анализа химических элементов, воплощенный, например, в устройстве по авторскому свидетельству [1], основанный на регистрации возбуждаемого в исследуемой среде первичным гамма-излучением характеристического рентгеновского излучения анализируемых химических элементов, проходящего на детектор через установленный перед ним селективный фильтр.

При облучении исследуемой среды первичным возбуждающим гамма-излучением (ПВИ) в ней возникает вторичное излучение (ВтИ), которое включает в себя характеристическое рентгеновское излучение (ХИ) анализируемого элемента (Z_ан) и фоновые компоненты, главным образом некогерентно рассеянное излучение (РИ) и ХИ мешающих элементов. Для улучшения чувствительности и точности анализа необходимо фильтровать ВтИ путем подбора материала (Z_ф ) и поверхностной плотности селективного фильтра (_ф).

Недостатком рассматриваемого способа является невозможность использования его для определения наличия включений Z_ан в исследуемой среде по методу спектральных отношений в условиях, когда расстояние (Н) между анализатором и исследуемой средой изменяется в процессе анализа в широких пределах. Этот недостаток обусловлен изменением спектрального состава обратного РИ, выходящего из среды в направлении анализатора, в зависимости от Н. В результате при использовании метода спектральных отношений, когда определение наличия Z_ан проводится путем сравнений скоростей счета импульсов m₁ и m ₂ по каналам регистрации (КР), первый из которых (КР1) имеет полосу регистрации в максимуме спектра ХИ Z_ан , а второй (КР2) - в области энергий квантов выше К-скачка поглощения Z_ан [2], отношение скоростей счета импульсов по КР, обусловленных только РИ, не остается постоянным. Это может сделать результат определения наличия Z_ан в среде недостоверным.

Характер зависимости _ФИ=f(Н) определяется изменением вкладов в регистрируемой сигнал однократного и многократного РИ, а также изменением энергий квантов РИ, связанным с изменением углов рассеяния излучения, выходящего из среды в направлении детектора анализатора, что, в свою очередь, обусловлено конечностью размеров измерительной базы анализатора, определяемой расстоянием между источником ПВИ и детектором. Многократное РИ является наиболее низкоэнергетической частью суммарного спектра РИ и поэтому регистрируется в основном по КР1 вместе с ХИ Z_ан. При этом его вклад в суммарный фоновый сигнал с уменьшением Н резко возрастает и поэтому m _ФИ1 возрастает с уменьшением Н быстрее, чем m_ФИ2 . Следовательно, значение _ФИ не остается постоянным и возрастает с уменьшением Н. Отсюда следует, что анализатор по рассматриваемому техническому решению может использоваться для поиска включений Z_ан при соблюдении условия Н=const. Если же Нconst по условиям работы, то для устранения ложных срабатываний анализатора в отсутствие включения, необходимо проводить балансировку КР при Н, где _ФИ=_ФИmax. Очевидно при этом, что изменения Н будут приводить к резкому уменьшению способности анализатора фиксировать включение.

Влияние однократного и многократного РИ на процесс определения Z_ан тем сильнее, чем выше атомный номер анализируемого элемента, больше масса и меньше эффективный атомный номер исследуемой вмещающей среды.

Конструкция прибора должна обеспечивать исследование всего облучаемого источником ПВИ пространства, поэтому контейнер с источником ПВИ, детектор и фильтр должны быть максимально сближены. Зависимость спектрального состава РИ от Н можно проиллюстрировать приведенными на фиг.1 сцинтилляционными спектрами, возникающими при обратном рассеянии гамма-излучения изотопа Se⁷⁵ от костно-парафинового фантома. Кривые 1, 2 и 3 представляют вид спектра РИ на расстояниях Н₁=10 см, Н₂=21 см и H_3,4=35 см. За расстояние (Н) принято расстояние между источником ПВИ и передней поверхностью фантома. Для измерений был использован макет анализатора золота, содержащий сцинтилляционный детектор с монокристаллом NaJ(те) размером 30×2 мм и фотоумножителем ФЭУ-93. Измерительная база макета равна 6 см, при этом оси конического пучка ПВИ (с углом коллимации ˜25°) и детектора параллельны. Для оценки положения полосы пропускания КР1 на фиг.1 (кривая 4) представлен также спектр К-серии ХИ₃.

Характер зависимости _ФИ=f(H) представлен на фиг.2, где кривые 5 и 6 показывают изменения _ФИ в отсутствие фильтра при отношениях энергии полос пропускания КР2 и КР1 соответственно ˜1,2 и ˜1,5. Из кривых видно, что максимумы зависимости _ФИ=f(H) наблюдаются при малых Н (˜12 см), далее с ростом Н наблюдается убывание величины _ФИ и с расстояний ˜35÷40 см величина _ФИ становится постоянной. Использование селективного фильтра не вносит принципиальных отличий в работу анализатора. Например, при анализе на золото наиболее целесообразным является использование селективного фильтра из вольфрама, энергия К-скачка поглощения которого в наименьшей степени превышает энергию квантов К₁- и К₂ - линий ХИ₃. Из приведенного на фиг.3 (кривая 8) графика _Z/_ФИ=f(_Ф), где _Z - отношение скоростей счета импульсов по КР при наличии образца золота на фантоме, Н=25 см, размер образца золота 40×50×1 мм, видно, что наилучшее соотношение "сигнал-фон" наблюдается при _Ԙ0,07÷0,08 г/см². Характер зависимости при наличии фильтра с _Ф0,07 г/см² иллюстрируется кривой 7, представленной на фиг.2, соответствующей кривой 5 по условиям измерений. Более того, из представленной кривой видно, что разбаланс увеличивается по сравнению со случаем отсутствия фильтра. Увеличение разбаланса, в частности, объясняется тем, что часть квантов многократного РИ имеет энергии квантов ниже К-скачка поглощения. В силу этого многократное РИ является наименее подавляемой фильтром частью фонового излучения и его вклад в фоновый сигнал возрастает. Представленные зависимости экспериментальных измерений подтверждают изложенные выше положения. В указанных условиях анализатор, КР которого сблансированы, например, при Н=25 см, обеспечивает дальность регистрации образца золота площадью S=20 см² при ͘27÷28 см, при этом, однако, уже при ͘23÷22 см имеют место ложные срабатывания анализатора. Если КР анализатора сбалансированы при Н14÷15 см, то дальность регистрации указанного образца за счет возрастания разбаланса сокращается до ͘21 см. Очевидно, что анализатор по рассматриваемому техническому решению не обеспечивает приемлемой для дальности поиска малых включений золота на теле человека. Кроме того, очевидно, что проверка балансировки КР может производиться лишь в непосредственной близости от контролируемого объекта, причем для обеспечения достоверности определений должно жестко соблюдаться условие Отсюда следует, что рассматриваемое техническое решение не может быть использовано для поиска включений анализируемого элемента в условиях неконтролируемых изменений геометрии измерений в силу зависимости значения разбаланса скоростей счета по КР от расстояния между анализатором и исследуемой средой.

Целью предлагаемого технического решения является обеспечение независимости результата определения наличия включений тяжелых химических элементов в исследуемой среде от расстояния Н между анализатором и средой. Поставленная цель достигается компенсацией изменения спектра РИ в зависимости от Н. Последнее достигается тем, что измеряемая по КР1 интенсивность ВтИ суммируется с одновременно измеряемой интенсивностью собственного характеристического излучения селективного фильтра (ХИ_Ф), которое возбуждается рассеянным излучением. При этом поверхностная плотность фильтра _Ф выбирается не менее некоторого значения _Фmin, при котором выход ХИ_Ф в направлении детектора становится максимальным при углах падения РИ на поверхность фильтра, близких к 0 (т.е. при нормальном падении РИ). ХИ_Ф в зависимости от условий измерения (например, тип детектора) может регистрироваться либо с помощью введения дополнительного КР (КРД), сигнал с которого суммируется с сигналом по КР1, либо по КР1 путем расширения полосы регистрации его до уровня амплитуд импульсов, обусловленных ХИ _Ф.

Физическая сущность заявляемого технического решения основывается на использовании характера зависимости выхода ХИ _Ф с необлучаемой возбуждающим излучением (которым в данном случае является РИ) поверхности плоского фильтра от угла его падения на фильтр при различных _Ф. Из приведенных в работе [3] материалов следует, что характер измерения выхода ХИ_Ф при изменении существенным образом зависит от _Ф. При малых _Ф (пока толщина фильтра меньше длины свободного пробега квантов ХИ_Ф в фильтрующем веществе, и можно пренебречь самопоглощением ХИ_Ф в фильтре) выход ХИ _Ф определяется в основном пробегом квантов РИ в теле фильтра, который пропорционален величине _Ф/cos и, следовательно, убывает с уменьшением .

При возрастании _Ф выход ХИ_Ф начинает определяться одновременно самопоглощением ХИ_Ф и длиной пробега квантов РИ в теле фильтра, и тогда максимум выхода ХИ_Ф может иметь место при некотором промежуточном значении , причем с ростом _Ф влияние самоглощения возрастает, в связи с чем максимум выхода перемещается в сторону малых углов. Начиная с некоторого _Фmin, максимум наблюдается при углах, близких к =0°.

Угол падения РИ на детектор анализатора изменяется от некоторого максимального значения _max, определяемого взаимным расположением источника ПВИ и детектора, при максимально возможном приближении анализатора к исследуемой среде (H_min) до значений, близких к =0° при удалении анализатора. При этом, как выше было указано, убывает вклад в регистрируемый сигнал многократного РИ и одновременно при _ФФmin возрастает вклад ХИ_Ф. Отсюда следует, что, суммируя сигналы, обусловленные указанными составляющими спектра излучения, можно обеспечить частичную или полную компенсацию разбаланса КР и тем самым постоянство величины _ФИ. Для обеспечения соизмеримости вкладов в измеряемый сигнал РИ и ХИ_Ф фильтр должен быть максимально приближен к детектору излучения.

Приведенные рассуждения можно иллюстрировать экспериментальными данными по определению зависимости выхода ХИ_Ф от . Эти данные получены для фильтров из вольфрама с различными _Ф, ХИ в которых возбуждается с помощью РИ, возникающего при обличении костно-парафинового фантома гамма-излучением изотопа Se⁷⁵. Схема измерений приведена на фиг.4, где 10 - источник гамма-излучения Se⁷⁵; 11 - костно-парафиновый фантом; 12 - коллимационный канал для выхода РИ на фильтр; 13 - фильтр; 14 - детектор излучения с защитным кожухом. РИ от фантома через коллиматор облучало малую площадку на фильтре. ХИ_Ф регистрировалось сцинтилляционным детектором, который располагался вне зоны прохождения РИ, благодаря чему детектором регистрировалось практически только ХИ_Ф. Изменение угла падения РИ на фильтр обеспечивалось поворотом фильтра вокруг оси, проходящей через центр облучаемого пятна. При этом угол выхода ХИ_Ф в направлении детектора и расстояние между облучаемым пятном и детектором сохранялись постоянными. Определялась скорость счета импульсов излучения по КР, настроенному на максимум пика К-серии ХИ вольфрама. Результаты измерения приведены на фиг.5, где кривые 15, 16, 17, 18 и 19 соответствуют _Ф=˜0,05, ˜0,07, ˜010, ˜0,15 и ˜0,21 г/см². Из приведенных зависимостей видно, что при описанных условиях измерения значение _Фmin лежит в пределах около 0,13÷0,15 г/см ².

Следует отметить, что условия подбора _Ф, в которых получены приведенные выше результаты, отличны от реальных условий измерений, в которых осуществляется поиск включений анализируемых элементов, поскольку в первом случае детектор удален от фильтра и, кроме того, сохраняется постоянным спектр РИ. Приближение фильтра к детектору приводит к тому, что на детектор попадает значительная часть квантов ХИ_Ф , выходящих из фильтра под большими углами. В связи с этим уменьшается значение _Фmin и одновременно возрастает перепад значений регистрируемой величины. Кроме того, в реальных условиях измерения с изменением изменяется спектр возбуждающей ХИ_Ф части РИ. Помимо указанного определение по описанной методике затрудняется тем, что одновременно с ХИ_Ф в этом случае регистрируются остальные компоненты ВтИ, и выделить вклад ХИ_Ф на фоне изменяющегося спектра остальных компонентов регистрируемого излучения представляется затруднительным. Поэтому подбор _Ф наиболее целесообразно проводить непосредственно по оценке характера зависимости _ФИ=f(H).

Результаты экспериментальной проверки, проведенной на вышеописанном макете анализатора золота, подтверждают правильность предлагаемого технического решения. На фиг.6 приведены зависимости _ФИ=f(H) при различных значениях _Ф. Регистрация ХИ_Ф обеспечивалась путем расширения полосы регистрации КР1 до уровня, при которых обеспечивается регистрация примерно 40% импульсов пика полного поглощения ХИ вольфрама. Измерения проводились в условиях, соответствующих кривой 5 на фиг.2. Кривые 20, 21, 22 характеризуют вид зависимости _ФИ=f(H) соответственно при _Ф=˜0,07 г/см², ˜0,1 г/см ² и ˜0,21 г/см². Из приведенных данных видно, что при _Ф ˜0,10 г/см² обеспечивается практически полная компенсация разбаланса КР, начиная с ͘20 см, где значение _ФИ становится постоянным, и тем самым обеспечивается реализация поставленной цели - независимости результатов определения наличия включения анализируемого химического элемента в исследуемой среде от Н.

Практически важным результатом использования предлагаемого технического решения является снижение требований к геометрическим условиям балансировки КР анализатора, которые могут быть сбалансированы на больших расстояниях от контролируемого объекта. Это позволяет облегчить контроль балансировки в ходе поиска включений, что существенно важно при поиске золота на теле человека, так как в данном случае возможность проведения подобных операций при сближении с объектом исключена. Кроме того, характер зависимости _ФИ=f(H) при малых Н исключает возможность ложного срабатывания анализатора при уменьшении Н. Не менее важным результатом является увеличение дальности регистрации малых включений. Несмотря на уменьшение по сравнению с противопоставляемым техническим решением соотношения "сигнал-фон", о чем можно судить по приведенной на фиг.3 (кривая 9) зависимости _Z/_ФИ=f(_Ф) для указанных условий измерений, благодаря компенсации разбаланса, обеспечивается дальность регистрации образца золота размером 4,0×5,0×1,0 см на расстояниях до ͘30 см (при прочих равных условиях измерений).

Компенсация изменения спектра РИ в зависимости от Н за счет регистрации собственного характеристического излучения фильтра, установленной плотности, позволяет исключить влияние изменения расстояния между объектом контроля и анализатором и расширить возможность поиска включений в среде методом флуоресцентного рентгенорадиометрического анализа в сравнении с известным способом.

Создание приборов для поиска золота на теле человека, в которых реализовано предлагаемое техническое решение, обеспечит повышение эффективности борьбы с контрабандой золота (а также платины), хищением в местах добычи и переработки, позволяя обеспечить дистанционный контроль обследуемых объектов, обеспечивая более высокую избирательность поиска по сравнению с техническими средствами, используемыми для этой цели в настоящее время, например индукционными металлоискателями.

Источники информации

1. Авторское свидетельство СССР №495591 (М.кл. G 01 N 23/22), 1974 г.

2. Е.П.Леман. Рентгенорадиометрический метод опробования месторождений цветных и редких металлов. - Л.: Недра, 1973 г.

3. А.В.Пивоваров, И.А.Рубанов. Анализ веществ методом двусторонней регистрации рентгеновской флуоресценции, в сб. Аппаратура и методы рентгеновского анализа, вып.XI, с.115-123. - Л.: Машиностроение, 1972 г.

Формула изобретения

Способ рентгенофлуоресцентного анализа на наличие тяжелых элементов в среде, заключающийся в облучении иследуемой среды потоком гамма-излучения и регистрации выделенного с помощью селективного фильтра характерестического излучения определяемого элемента, отличающийся тем, что, с целью повышения точности анализа при изменяющемся расстоянии между анализатором и средой, для материалов с различной поверхностной плотностью снимают зависимость выхода собственного характерестического излучения, возбуждаемого рассеяным средой излученном, от угла падения рассеяного излучения на поверхность материала и выбирают для селективного фильтра материал с минимальной поверхностной плотностью, для которого максимум снятой зависимости расположен вблизи 0°, регистрируют интенсивность характеристического излучения фильтра из этого материала и о наличии определяемого элемента судят по суммарной интенсивности характеристических излучений определяемого элемента и фильтра.

РИСУНКИ