Сцинтилляционный материал для регистрации ионизирующих излучений

Реферат

 

Использование: для регистрации ионизирующих излучений. Сущность изобретения: радиационностойкие (106-109рад) материалы с высоким временным разрешением (до 1,3 3 нс) и высоким световыходом (0,3 1,22% от NaI(Т1)), которые можно применять для регистрации ионизирующих излучений высоких энергий. Монокристаллические материалы представляют собой твердые растворы на основе CdF2 и соответствуют эмпирическим формулам Cd1-xRxF2-x (R Nd, Sm, Eu, Tm, Yb, x 0,0005 0,05) Cd1-xMxF2-x (M Bi, Iu, x 0,005 0,05), Cd1-xMnxF2 (x 0,0005 0,05). Монокристаллы указанных составов выращены методом Бриджмена-Стокбаргера в графитовых тиглях во фторирующей атмосфере. 4 ил. 1 табл.

Изобретение относится к высокоплотным радиационно-стойким и быстрым сцинтилляторам, используемым для систем регистрации ионизирующих излучений в физике высоких энергий, ядерной медицине и других областях.

В условиях высоких плотностей потоков электромагнитного излучения, например в физике высоких энергий, важнейшей эксплуатационной характеристикой сцинтиллятора является его временное разрешение, определяемое временем жизни возбужденного состояния (). Одновременно с малыми (наносекундными) величинами должна достигаться радиационная устойчивость 107 рад, высокая плотность материала (>5,5-6,5 г/см3), достаточно высокий световыход. Весьма желательно при этом иметь длину волны люминесценции, которая позволяла бы использовать для регистрации излучения малошумовые и высокоэффективные полупроводниковые детекторы. Для этого создан новый сверхбыстрый высокоплотный и радиационностойкий сцинтиллятор, характеризующийся временным разрешением менее 3 нс и излучающий в видимом диапазоне длин волн, допускающем использование светодиодной системы регистрации.

Среди неорганических фторидов известны кристаллы-сцинтилляторы, имеющие 1 нс. Они основаны на механизме кросс-люминесценции, который ограничивает выбор материалов сочетаниями К, Rb, Cs и Ва с фтором [1] Первые три соединения не технологичны в силу их гигроскопичности, а ВаF2 имеет невысокую плотность 4,89 г/см3. К недостаткам сцинтилляторов, функционирующих по механизму кросс-люминесценции, относится коротковолновый диапазон эмиссии, требующий дорогостоящей оптики для регистрации излучаемого света.

Ближайшим техническим решением к предлагаемому материалу являются кристаллы-сцинтилляторы из фторида кадмия СdF2 [2] Однако этот материал при высокой плотности 6,38 г/см3 имеет основную составляющую люминесценции с временем жизни 110 нс [2] и световыход 0,07% от NaI(Тl), что требует применения фотоумножителей и приводит к значительному вкладу в регистрируемые величины собственных шумов системы регистрации.

Технический результат, достигаемый при реализации данного изобретения заключается в увеличении радиационной устойчивости до 106-1010 рад, улучшении временного разрешения до 1,3-3 нс, повышении световыхода люминесценции в 3-20 раз.

Указанный технический результат достигается за счет того, что сцинтилляционный материал для регистрации ионизирующих излучений высоких энергий, состоящий из монокристаллического фторида кадмия СdF2, содержит добавки фторидов редкоземельных элементов РF3, где R=Nd, Sm, Еu, Тm, Yb, или фторидов металлов МF3, где М=Вi, In, или МnF2 в количестве 0,05-5 мол. с образованием твердых растворов в соответствии с общими формулами: Сd1-хRхF2+х (R=Nd,Sm,Еu,Тm,Yb; х=0,0005-0,05); Сd1-хМхF2+х (М=Вi, In, х=0,0005-0,05); Сd1-хМnхF2 (х=0,0005-0,05).

Монокристаллические материалы этих составов получены изоморфным введением в кристаллическую матрицу фторида кадмия СdF2 указанных выше активаторных ионов с достаточно высокой плотностью 6,38 г/см3. Монокристаллы выращивались методом Бриджмена-Стокбаргера в графитовых тиглях в графитовой печи сопротивления во фторирующей атмосфере, создаваемой продуктами пиролиза тетрафторэтилена. Тигель опускается из горячей зоны в холодную со скоростью 3 мм/ч. Для кристаллизации использовались реактивы марки "осч".

Указанные кристаллы на основе СdF2 принадлежат к кубической сингонии (пространственная группа Fmm). Физические характеристики сцинтилляторов представлены в таблице.

Из приведенных данных таблицы видно, что достигаются следующие эффекты: повышаются радиационная устойчивость с D=103 раз для чистого СdF2до D= 106-1010 рад для некоторых составов кристаллов; в спектрах эмиссии появляется компонента с временем жизни возбужденного состояния менее 3 нс, что приближает эти сцинтилляторы к группе "быстрых", основанных на механизме кросс-люминесценции; максимумы длин волн эмиссии приходятся на диапазон 550-600 нм, что позволяет использовать низкошумовые светодиодные схемы для регистрации излучения; обеспечивается повышение световыхода в 3-20 раз по сравнению с СdF2 (0,07% от NaI, (Тl), после чего он становится достаточно высоким для применения предлагаемых сцинтилляторов в физике высоких энергий и ядерной медицине (0,2-1,4% от NaI(Тl)).

Введние указанных добавок в количествах менее 0,05 мол. и более 5 мол. нецелесообразно, поскольку световыход полученных кристаллов увеличивается менее, чем в 2 раза. Так, на фиг.1 показана зависимость световыхода для монокристаллов твердых растворов Cd1-хSmхF2+x (где 0<х0,05).

Видно, что при концентрации SmF3 менее 0,05 мол. (х=0,0005) и более 5 мол. (х= 0,05) световыход составляет всего 0,1-0,14% от NaI(Тl). Составы с другими добавками ведут себя аналогично.

Таким образом, оптимальная концентрация при введении ионов из группы фторидов редкоземельных элементов RF3 (R=Nd, Sm, Еu, Тm, Yb), а также фторидов ВiF3, InF3 и МnF2 составляет 0,05-5 мол.

П р и м е р 1. Для выращивания монокристаллов Сd0,995Sm0,005F2,005используют исходные предварительно проплавленные во фторирующей атмосфере реактивы СdF2 и SmF3 марки "осч". Берут навески СdF2 и SmF3 в отношении 99,5 и 0,5 мол. соответственно. Навески помещают в графитовый тигель, который нагревается в графитовой двухзонной печи сопротивления до температуры 1075оС, расплав гомогенизируется и фторируется продуктами пиролиза тетрафторэтилена в течение 1 ч. Затем тигель с расплавом опускают из верхней (более горячей) тепловой зоны в нижнюю со скоростью 3 мм/ч, в результате чего растут монокристаллы Сd0,995Sm0,05F2,005. Из полученных монокристаллов выпиливают образцы нужной толщины, механически полируют их и исследуют спектры пропускания и радиационную устойчивость.

П р и м е р 2. Для выращивания монокристаллов состава Cd0,995Еu0,005F2,005 делают навески реактивов СdF2 и ЕuF3 марки "осч", предварительно проплавленных во фторирующей атмосфере, в отношении 99,5 и 0,5 мол. соответственно. Тигель, заполненный навесками, помещают в двухзонную графитовую печь сопротивления и нагревают до температуры 1075оС. После гомогенизации и фторирования расплава в течение 1 ч тигель опускают из горячей зоны со скоростью 3 мм/ч, в результате чего получают монокристалл состава Сd0,995Еu0,005F2,005, из которого затем выпиливают образцы, полируют их и исследуют спектры пропускания и радиационную устойчивость. На фиг.2 показан спектр пропускания монокристалла состава Cd0,995Еu0,005F2,005 до и после -облучения.

П р и м е р 3. Для получения монокристаллов состава Cd0,998Тm0,002F2,002 готовят навески из проплавленных во фторирующей атмосфере реактивов СdF2 и ТmF3 марки "осч" в отношении 99,8 и 0,2 мол. соответственно. Тигель с навесками помещают в графитовую двухзонную печь сопротивления и нагревают до 1075оС, где в течение 1 ч расплав гомогенизируется и фторируется продуктами пиролиза тефлона. После этого тигель с расплавом опускают из верхней горячей в нижнюю более холодную зону со скоростью 3 мм/ч. При этом получается монокристалл состава Cd0,998Тm0,002F2,002. Из него вырезают образцы, механически полируют их и исследуют спектры пропускания и радиационную устойчивость.

На фиг.3 представлен спектр пропускания монокристалла Сd0,998Тm0,002F2,002 до и после -облучения.

П р и м е р 4. Для получения монокристалла состава Сd0,99In0,01F2,01 готовят навески из плавленных реактивов СdF2 и InF3марки "осч" в отношении 99,5 и 0,5 мол. соответственно. Все последующие операции выполняют, как описано в примерах 1-3.

П р и м е р 5. Для выращивания монокристаллов состава делают навески из плавленных реактивов СdF2 и МnF2 марки "осч" в отношении 99,5 и 0,5 мол. соответственно. Все последующие операции выполняют, как описано в примерах 1-4.

На фиг. 4 представлены времена высвечивания некоторых кристаллов, определенные с помощью одноэлектронной методики с использованием ФЭУ-71.

Из рисунков видно, что в спектрах эмиссии появляется компонента c временем жизни возбужденного состояния менее 3 нс.

Таким образом, получены новые сверхбыстрые, высокоплотные, радиационно-стойкие сцинтилляционные материалы, люминесцирующие в видимой области длин волн, что допускает использование светодиодной системы регистрации импульсов в физике высоких энергий.

Формула изобретения

СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫЙ МАТЕРИАЛ ДЛЯ РЕГИСТРАЦИИ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ, состоящий из монокристаллического фторида кадмия CdF2, отличающийся тем, что он дополнительно содержит добавку фторида редкоземельного элемента RF3, где R Nd, Sm, Eu, Tm, Yb, или добавку фторида металла MF3, где M Bi, In, или добавку MnF2 в количестве 0,05 5 мол. с образованием твердых растворов в соответствии с общими формулами Cd1-x Rx F2+x (R Nd, Sm, Eu, Tm, Yb; x 0,0005 0,05); Cd1-x Mx F2+x (M Bi, In; x 0,0005 0,05), Cd1-x MnF2 (x 0,0005 0,05).

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3, Рисунок 4, Рисунок 5