Способ идентификации радионуклидов в пробах с использованием жидкостного сцинтилляционного счетчика

Способ идентификации радионуклидов в пробах с использованием жидкостного сцинтилляционного счетчика

Реферат

 

Способ включает отбор проб окружающей среды и технологических проб, подготовку проб к измерению на жидкостном сцинтилляционном счетчике, измерение и запись спектра пробы и параметров измерения, сворачивание аппаратного спектра пробы в группы, создание модельного спектра пробы на основе библиотеки базовых спектров, минимизацию отклонения модельного спектра от спектра пробы и идентификацию содержания радионуклидов в пробе. При этом сворачивают аппаратный спектр пробы в группы, граничные значения N_i в которых являются квазиарифметической прогрессией вида N_i+1=N_i+L(i+1)/2], где i = 1, 2...n, и осуществляют минимизацию отклонения модельного спектра от спектра пробы путем составления модельного спектра определенного вида. Для определения относительных вкладов спектров радионуклидов в модельный спектр пробы минимизируют разницу между модельным спектром и спектром пробы. Минимизацию проводят в несколько этапов, выбирая сначала большую величину и нулевые значения c_j, определяют минимум выражения, после чего уменьшают, повторяя процесс минимизации, при этом исходными значениями вкладов c_j для каждого следующего шага минимизации являются результаты предыдущего шага. Расчет останавливают, когда процесс минимизации выражения становится неустойчивым, и завершают идентификацию радионуклидов в исследуемой пробе пересчетом полученных значений c_j в значения абсолютных активностей радионуклидов в пробе. Технический результат заключается в возможности выделения в пробах на фоне радионуклидов, имеющих большие активности, радионуклиды с малыми уровнями активности путем выбора соответствующего масштаба сворачивания аппаратных спектров в группы и определения критерия минимизации отклонения спектра пробы от модельного спектра. 4 табл., 4 ил.

Предлагаемое изобретение используется при проведении работ в области радиоэкологического мониторинга для измерения содержания радионуклидов в различных компонентах окружающей среды, при обработке результатов измерений в комплексе аппаратно-программных средств, позволяющих оперировать с большими массивами радиоэкологической информации. Кроме того, предлагаемый способ применяется при накоплении, хранении, обновлении и передачи радиоэкологических данных с последующей математической обработкой с применением компьютерного отображения результатов на электронной картографической основе. В частности, способ применяется для определения активности бета излучающих радионуклидов, таких как H-3, C-14, Ni-63, Sr-90, Cs-137, Co-60, Fe-55, в подготовленных жидких пробах с помощью обработки аппаратных спектров в диапазоне активностей от 0,5 Бк/проба с использованием жидкостного сцинтилляционного счетчика.

Известны способы измерения активности проб, содержащих несколько радионуклидов, в которых используют жидкостной сцинтилляционный счетчик. Для предполагаемых N радионуклидов выбирают как минимум N+1 окон анализатора высот импульсов и измеряют счет в каждом окне. Далее для предполагаемого уровня тушения выбирают полученные ранее эффективности счета отдельных радионуклидов для каждого окна и составляют N+1 уравнений, из которых с помощью метода наименьших квадратов получают искомые значения активностей отдельных радионуклидов. Далее выбирают другой уровень тушения, и для него заново рассчитывают значения активностей. Этот цикл повторяют до тех пор, пока не будет достигнуто минимальное отклонение суммы этих активностей от измеренной активности [1].

Кроме того, известен способ, в котором измеряют спектр исследуемого образца с помощью многоканального амплитудного анализатора, подключенного к аналого-цифровому преобразователю, определяют его уровень тушения, рассчитывают нормированные спектры отдельных радионуклидов для данного уровня тушения и, с использованием метода наименьших квадратов, определяют на какие множители необходимо умножить спектры единичных образцов, чтобы получить суммарный спектр, наиболее близкий к исследуемому. Эти множители пропорциональны искомому содержанию радионуклидов в образце [2].

Наиболее близким к предлагаемому способу по технической сущности и достигнутому эффекту является способ идентификации радионуклидов в жидком сцинтилляционном образце, в котором измеряют спектр исследуемого образца, после чего для соответствующего уровня гашения из библиотеки базовых спектров отдельных радионуклидов для различных уровней гашения методом интерполяции и экстраполяции определяют нормированные модельные спектры отдельных радионуклидов. Далее методом наименьших квадратов минимизируют разницу между спектром образца P_i и суммой модельных спектров отдельных радионуклидов M_ij, умноженных на коэффициенты c_j, определяющие активность отдельных радионуклидов. Минимизируемое выражение при этом выглядит следующим образом: где i - номер канала анализатора; j - индекс радионуклида [3].

Однако известные способы не позволяют идентифицировать радионуклиды, имеющие малую активность при наличии в пробе радионуклидов с большой активностью. Это обусловлено следующим: из-за статистического характера величины P_i квадрат отклонения каждого слагаемого в сумме (1) имеет статистический разброс значений порядка P_i. Соответственно, при минимизации на минимизируемое выражение F будут влиять только слагаемые с большим значением счета анализатора P_i, а слагаемые с малым значением P_i будут "поглощаться" за счет вышеуказанного разброса. Это приводит к тому, что идентификация радионуклидов проводится практически только по "верхушкам" спектров, не учитывая дополнительную информацию, которую могут дать слабоактивные участки.

Целью предложенного способа является повышение чувствительности жидкостного сцинтилляционного анализа радионуклидов, имеющих малые активности, при наличии в пробах радионуклидов, имеющих большие активности.

Для решения поставленной задачи предложен способ идентификации радионуклидов в пробах с использованием жидкостного сцинтилляционного счетчика, включающий отбор проб окружающей среды и технологических проб, подготовку проб к измерению на жидкостном сцинтилляционном счетчике, измерение и запись спектра пробы и параметров измерения, сворачивание аппаратного спектра пробы в группы, создание модельного спектра пробы на основе библиотеки базовых спектров, минимизацию отклонения модельного спектра от спектра пробы и идентификацию содержания радионуклидов в пробе. При этом сворачивают аппаратный спектр пробы в группы, граничные значения N_i в которых являются квазиарифметической прогрессией вида N_i + 1 = N_i + [(i+1)/2], где i = 1, 2,...n (1). Осуществляют минимизацию отклонения модельного спектра от спектра пробы путем составления модельного спектра где M_ij - модельные спектры радионуклидов; c_j - относительные вклады спектров радионуклидов в модельный спектр пробы; i - номер группы; j - индекс радионуклида.

Для определения относительных вкладов спектров радионуклидов в модельный спектр пробы минимизируют разницу между модельным спектром и спектром пробы по выражению где P_i - спектр пробы; M_i - модельный спектр; - коэффициент устойчивости процесса минимизации.

Минимизацию проводят в несколько этапов, выбирая сначала большую величину и нулевые значения c_j, определяют минимум выражения (3), после чего уменьшают, повторяя процесс минимизации, при этом исходными значениями вкладов c_j для каждого следующего шага минимизации являются результаты предыдущего шага. Расчет останавливают, когда процесс минимизации выражения (3) становится неустойчивым. Завершают идентификацию радионуклидов в исследуемой пробе пересчетом полученных значений c_j в значения абсолютных активностей радионуклидов в пробе.

На фиг. 1 представлена блок-схема реализации способа идентификации радионуклидов в пробах с использованием жидкостного сцинтилляционного счетчика; на фиг. 2 показаны бета-спектры радионуклидов в различных масштабах; на фиг. 3 - фрагмент библиотеки базовых спектров; на фиг. 4 показано сопоставление результатов обработки тестовой пробы по способу прототипа (A) и по предложенному способу (B).

Способ осуществляется следующим образом. Последовательность проведения операций показана на фиг. 1.

I. Отбор и подготовка проб к измерению.

Спектрометрический анализ на основе жидкосцинтилляционного счета можно проводить для любых проб (окружающей среды и технологических) после их соответствующей подготовки [4] . Как правило, это водные пробы, пробы почвы, растительности и пробы воздуха.

I.1. Отбор проб.

Водные пробы окружающей среды, а также технологические пробы, отбирают в чистые емкости объемом 1 л в количестве не менее 3-х штук на контролируемый объект, подкисляют до pH 3-4, емкости герметично закрывают, указывают название пробы, время и место отбора и доставляют в лабораторию.

Пробы почвы отбирают с участка размером 10 10 м. Площадь отбора размечают конвертом, с узлов конверта (5 точек) отбирают пробы монолитным куском размером 10 10 см, толщиной 5 см, с которого предварительно удаляют травяной покров. Пробу очищают от корней и упаковывают в полиэтиленовый пакет с указанием названия пробы, места отбора, даты отбора, массы пробы, мощности дозы в месте отбора пробы.

Пробы растительности для травянистых проб отбирают с элементарных площадок площадью от 0,25 до 1 м² в зависимости от густоты травянистого покрова. Смешанную пробу составляют из 4-5 индивидуальных проб, причем отбирают надземные части растений.

Пробы древесной растительности составляют путем объединения нескольких индивидуальных проб от различных видов деревьев пропорционально их доле в составе древостояния. В качестве пробы отбирают побег последнего годового прироста (хвойные) или листву с одной ветки из нижней части кроны.

Отобранные пробы растительности упаковывают в полиэтиленовый пакет с указанием названия пробы, места отбора, даты отбора, массы пробы и доставляют в лабораторию.

Пробы воздуха для определения содержания радиоактивных аэрозолей отбирают с помощью аспирационных установок с производительностью не менее 1000 м³/ч на тонковолокнистый фильтр Петрянова. После прокачивания необходимого объема воздуха фильтр снимают и упаковывают в чистую, плотную бумагу, указывают название пробы, место и дату отбора, объем прокаченного воздуха и доставляют в лабораторию.

I.2. Подготовка проб к измерению.

I.2.1. Подготовка водных проб.

I.2.1.1. Технологические пробы.

Если предполагаемая объемная активность радионуклида в пробе составляет более 10² Бк/л, то пробу не концентрируют, а анализируют сразу. Для этого отбирают по 5 мл каждой из трех параллельных проб, проверяют pH раствора и при необходимости доводят его до нейтрального (концентрированными соляной кислотой или аммиаком), затем вносят нейтральные растворы во флаконы для жидкосцинтилляционного счета, предварительно заполненные 10 мл сцинтилляционного коктейля. Энергично перемешивают содержимое каждого флакона для получения гомогенного раствора, выдерживают флаконы в темноте не менее 12 ч (для затухания возможных процессов хемо- и фотолюминесценции) и затем устанавливают в жидкосцинтилляционный анализатор для дальнейших измерений. Одновременно с анализируемой пробой по аналогии готовят фоновую, в которую вносят такой же объем деионизованной воды, как и подготовленной пробы, но не более 10 мл.

I.2.1.2. Низкоактивные пробы.

Пробы с низкой объемной активностью радионуклидов (< 10² Бк/л) перед анализом обязательно концентрируют. Для этого отбирают три параллельных пробы объемом 1 л каждая, при необходимости подкисляют концентрированной соляной кислотой до pH 3-4 и упаривают на электрической плитке до объема 50 - 70 мл, переносят в термостойкий стакан объемом 0,1 л и упаривают до объема 5 - 8 мл. Далее раствор охлаждают, нейтрализуют концентрированным раствором аммиака до pH 5-7 (объем подготовленной пробы не должен превышать 10 мл) и вносят во флаконы для жидкосцинтилляционного счета, предварительно заполненные 10 мл сцинтилляционного коктейля. Содержимое флаконов тщательно перемешивают и выдерживают в темноте не менее 12 ч перед измерением. Одновременно с анализируемой пробой по аналогии готовят фоновую, в которую вносят такой же объем деионизованной воды, как и подготовленной пробы.

При концентрировании проб упариванием могут быть утеряны некоторые радионуклиды, например углерод-14, сера-35, находящиеся в воде в виде растворенных газов или летучих органических соединений, поэтому их наличие и количество необходимо оценить измерением 10 мл не концентрированной пробы на жидкосцинтилляционном анализаторе.

I.2.2. Подготовка проб почвы.

I.2.2.1. Подготовка проб почвы с помощью кислотного разложения (выщелачивание).

Отобранную пробу почвы весом 1 кг высушивают в течение 6 - 8 ч при температуре 60^oС в сушильном шкафу. В зависимости от вида пробы (песок, глина) и ее твердости ее либо предварительно измельчают в фарфоровой ступке, либо сразу рассеивают на вибростоле с набором сит различного диаметра. Самую мелкую фракцию (0,5 мм и менее) делят методом квартования и отбирают для анализа навеску 20 г. Навеску пробы переносят в термостойкий стеклянный стакан объемом 150 - 200 мл, приливают 40 мл концентрированной азотной кислоты, 2 - 4 мл 30% перекиси водорода, смесь перемешивают, накрывают часовым стеклом и нагревают на электрической плитке в течение 1 ч. Затем смесь фильтруют на воронке с фильтром "синяя лента", остаток с фильтром переносят в тот же стакан, вносят такие же объемы азотной кислоты и перекиси водорода и процесс повторяют.

Осадок на фильтре промывают 20 мл 6н азотной кислоты, все три кислотные вытяжки объединяют. Упаривают вытяжку до влажных солей, приливают 20 мл горячей дистиллированной воды и упаривают до влажных солей. К остатку приливают минимальный объем раствора горячей 1н соляной кислоты до полного растворения осадка. Как правило, в зависимости от состава пробы и содержания в ней железа, цвет пробы изменяется от светло-желтого до темно-бурого и является причиной различной цветовой затушенности образца. Если объем раствора не превышает 5 мл, то можно отобрать половину пробы или аликвоту, внести в стеклянный флакон для жидкосцинтилляционного счета, заполненный 10 мл сцинтилляционного коктейля, и предварительно оценить степень затушенности пробы измерением на жидкосцинтилляционном анализаторе в течение 1 - 2 мин. Если параметр тушения по величине не менее 100, то подготовленную пробу можно измерять, причем в тот же флакон можно внести остаток пробы. Если величина тушения менее 100, что обусловлено, скорее всего, цветовым тушением пробы из-за присутствия хлорида трехвалентного железа, то пробу необходимо осветлить добавлением равного объема насыщенного раствора хлорида двухвалентного олова для восстановления трехвалентного железа в двухвалентное, соединения которого имеют менее интенсивную окраску. Далее пробу анализируют, как описано выше.

I.2.2.2. Подготовка проб почвы с помощью микроволновой технологии.

Мелкодисперсную фракцию оквартованной пробы измельчают в планетарной микромельнице до размера 0,1 мм и менее отбирают навеску 5 - 10 г и вносят во фторопластовые стаканы ротора микроволновой печи. В каждый из стаканов вносят также по 10 мл смеси концентрированной азотной кислоты и 30% перекиси водорода в объемном соотношении 9:1. Стаканы закрывают специальными крышками с перепускными клапанами, помещают в ротор и устанавливают в микроволновую печь. Процесс разложения пробы проводится в следующих режимах: 5 мин при 250 Вт импульсного микроволнового излучения, 10 мин - 400 Вт и 5 мин - 500 Вт. Благодаря равномерному микроволновому нагреву пробы в закрытом объеме в реакционной среде создаются высокие температура и давление, позволяющие на порядок сократить время вскрытия пробы и способствующие в большинстве случаев ее полному разложению.

После окончания процесса и охлаждения пробы ее фильтруют (в случае неполного разложения), остаток на фильтре промывают 2 раза по 5 мл 5 М азотной кислоты, кислотные фракции объединяют и подготавливают для жидкосцинтилляционного счета как описано выше.

I.2.3. Подготовка проб растительности.

Пробы растительности высушивают в течение 6 - 8 ч при температуре 60^oC в сушильном шкафу. Высушенные пробы измельчают с помощью мельницы, взвешивают, помещают в фарфоровые тигли с крышками и озоляют в муфельной печи в течение 6 - 7 час при 400 - 450^oC. После завершения озоления и охлаждения тиглей в них заливают 10 - 20 мл концентрированной азотной кислоты (в зависимости от количества полученной золы) и проводят кислотное выщелачивание и подготовку для жидкосцинтилляционного счета как описано для проб почвы.

I.2.4. Подготовка проб воздуха.

Фильтры, состоящие из ткани Петрянова, измельчают ножницами, помещают в фарфоровые тигли с крышками и озоляют в муфельной печи в течение нескольких час при 400 - 450^oC. После завершения озоления и охлаждения тиглей в них заливают 10 - 20 мл концентрированной азотной кислоты (в зависимости от количества полученной золы) и проводят кислотное выщелачивание и подготовку для жидкосцинтилляционного счета как описано для проб почвы.

I.2.5. Подготовка фоновых образцов.

При анализе проб воды, почвы, растительности и воздуха в качестве фоновых используют образцы, приготовленные смешением во флаконах для жидкосцинтилляционного счета (объемом 20 мл) 10 мл сцинтиляционного коктейля с объемом 1 н соляной кислоты (или ее смеси с раствором хлорида олова), равным объему подготовленной и внесенной в измерительный флакон пробы.

II. Измерение и запись спектра пробы.

При измерении спектра пробы выполняют следующие операции.

В специальную кассету помещают фоновую пробу и подготовленные анализируемые. Кассету устанавливают в анализатор. Слева в кассету вставляют клипсу с кодом, соответствующим программе измерения образца в режиме подсчета зарегистрированных импульсов в мин. В программе измерения устанавливают время измерения в энергетический диапазон от 0 до 2000 КэВ. После этого анализатор переводят в режим счета, в котором все помещенные в кассету флаконы с образцами автоматически просчитываются. Записываются все заданные в программе параметры, а именно: индекс пробы, время измерения, счет, погрешность, параметр тушения и сохраняется полученный спектр образца в виде файла с распределением количества зарегистрированных импульсов по энергетическим каналам многоканального анализатора. После этого по специально разработанной программе анализируют полученный энергетический спектр образца и определяют качественный состав пробы и объемные (удельные) активности ее компонентов.

III. Сворачивание аппаратного спектра пробы в группы.

В связи с нерациональностью использования в расчетах исходного аппаратного спектра сцинтиляционного бета-спектрометра этот спектр целесообразно свернуть в группы, потеряв при этом минимум информации.

Использование равномерного линейного разбиения нерационально, т.к. при этом наиболее информативная начальная часть аппаратного спектра сворачивается в малое количество групп и для большинства спектров теряется значительное количество информации. На верхнем графике фиг. 2 показаны графики бета-спектров некоторых радионуклидов в линейном масштабе. Из графика видно, что "мягкие" спектры (в данном случае спектр трития - H-3) практически сливаются с началом координат и при сворачивании в группы попадают в одну, что, естественно, не позволит судить об их форме.

Использование логарифмического (см. средний график) разбиения также невозможно, т. к. низкоэнергетическая часть спектров при этом растягивается на большую часть диапазона, сжимая высокоэнергетическую часть спектров в последних группах, что также приведет к потере информации.

В данном способе используют сворачивание аппаратного спектра пробы в группы, граничные значения в которых представлены в табл. 1 и являются квази-арифметической прогрессией вида Ni + 1 = Ni + [(i + 1)/2], где i = 1, 2,...n (квадратные скобки здесь обозначают целую часть), В табл. 1 приведено сворачивание аппаратного спектра в 90 групп для 2115 каналов анализатора. Количество групп выбирается в зависимости от детальности аппаратного спектра.

Такое разбиение (см. график в масштабе групп на фиг. 2) позволяет подробно, без потери информации, выделить спектры радионуклидов с низкими энергиями. При этом при движении к высокоэнергетическим областям разница в ширине групп нивелируется, благодаря чему подробность представления высокоэнергетической области в предлагаемом масштабе групп становится такой же, как и при линейном масштабе.

IV. Создание библиотеки базовых спектров.

Для создания библиотеки базовых спектров выполняют следующее. Для каждого из контрольных источников (тритий, углерод-14, никель-63, стронций-90 и т. д. ) готовят серии из 10 флаконов с известным одинаковым количеством радиоактивной метки. В каждый из флаконов, начиная со второго, вносят возрастающее количество химического тушителя, после чего просачивают всю серию на жидкосцинтилляционном анализаторе с записью всех спектров в нуклидную библиотеку, при этом каждому значению параметра тушения соответствует определенная эффективность регистрации излучения радионуклида. На фиг. 3 представлены энергетические спектры некоторых радионуклидов с различным химическим тушением. При увеличении тушения в образце (значение тушения при этом уменьшается) регистрируемая анализатором спектральная кривая располагается в области более низких энергий, причем эффективность регистрации, как правило, сильно уменьшается.

В библиотеку вводят пересчитанные в групповые спектры отдельных радионуклидов для 10-ти различных тушений.

В библиотеку также включают значения эффективности регистрации для каждого тушения.

Все библиотечные спектры нормированы на единичную активность.

Полученная библиотека спектров наиболее распространенных нуклидов и кривых тушения позволяет анализировать реальные образцы в широком диапазоне тушений для данной марки сцинтилляционного коктейля.

V. Пересчет базовых спектров к тушению пробы.

В библиотеке приведены базовые спектры для конечного выбора тушений. Тушение исследуемой пробы может не совпадать с библиотечными. Поэтому при обработке пробы с определенным тушением базовые спектры приводят к этому тушению путем интерполяции между библиотечными спектрами. К данному тушению интерполируют также эффективность регистрации для каждого радионуклида. Полученные спектры нормируют и используют далее при создании модельного спектра.

VI. Минимизация отклонения модельного спектра от спектра пробы.

На следующем этапе составляют модельный спектр где M_ij - модельные спектры отдельных радионуклидов; c_j - относительные вклады в модельный спектр этих радионуклидов; i - номер группы; j - индекс радионуклида.

Для нахождения вкладов c_j минимизируют разницу между модельным спектром и спектром пробы P_i.

При решении задач минимизации наиболее важным моментом является правильный выбор критерия минимизации.

Использование минимизации абсолютного отклонения спектра пробы от спектра модели (см. формулу (1)), как это сделано в прототипе, не позволяет "чувствовать" малые активности на фоне больших.

Для того чтобы способ позволял выделять в пробах радионуклиды с малой активностью на фоне радионуклидов с большой активностью, предложено минимизировать следующее выражение: где P_i спектр пробы; M_i - модельный спектр; - - коэффициент устойчивости процесса минимизации.

Здесь деление на min(P_i, M_i) (переход к относительному отклонению), а не просто на P_i, используют для повышения чувствительности к "низкоактивным" областям спектра, так как это позволяет еще более увеличить роль слагаемых с малыми значениями M_i.

Коэффициент устойчивости является малой добавкой, необходимой для исключения деления на ноль при min(P_i, M_i)=0 и исключения неустойчивости решения (4) из-за слагаемых, в которых член min(P_i, M_i) меньше статистического разброса значений P_i.

Выбор коэффициента одновременно влияет как на устойчивость решения (чем больше , тем лучше устойчивость), так и на чувствительность способа к малоактивным элементам (чем больше , тем хуже чувствительность). В крайнем варианте, при _ , минимизируемое выражение сводится к виду (1), используемому в прототипе. При расчете сначала выбирают большую величину коэффициента , находят минимум выражения (4), после чего уменьшают и повторяют процесс минимизации. При этом исходными значениями вкладов c_j для каждого следующего шага являются результаты предыдущего шага. Расчет останавливают, когда процесс минимизации выражения (4) становится неустойчивым.

VII. Расчет активности радионуклидов.

Полученные значения c_j определяют относительный вклад радионуклидов в активность пробы. Переход к абсолютной активности проводят по формуле A_j = c_j A/E_j, (5) где A - интегральный счет пробы (сумма аппаратного спектра).

E_j - эффективность регистрации.

Таким образом, в результате измерения и обработки спектра пробы идентифицирован радионуклидный состав и получены активности каждого входящего в состав пробы радионуклида.

Техническая эффективность предложенного способа по сравнению с прототипом заключается в том, что данный способ позволяет выделять в пробах на фоне радионуклидов, имеющих большие активности, радионуклиды с малыми уровнями активности путем выбора соответствующего масштаба сворачивания аппаратных спектров в группы и определения критерия минимизации отклонения спектра пробы от модельного спектра.

Для подтверждения технической эффективности проанализируем данные измерений 2-х тестовых проб. В табл. 2 и 3 приведены реальные составы этих проб и результаты определения радионуклидного состава по методу прототипа и по представленному методу.

Из табл. 2 видно, что в первой пробе с помощью предложенного способа достаточно точно определен весь радионуклидный состав, в то время как известным способом возможно определить только сильноактивный Cs-137 и один элемент из 3-х слабоактивных. Из табл. 3 видно, что во второй пробе с помощью предложенного способа также достаточно точно определен весь радионуклидный состав, в то время как известный способ позволил точно определить только тритий, активность которого значительно выше активности сопутствующих элементов. Результаты определения радионуклидного состава пробы N 2 хорошо иллюстрируется графиками на фиг. 4. На них показаны спектр пробы, модельный спектр, вклады в модельный спектр спектров отдельных радионуклидов и отклонению модельного спектра от спектра пробы. На верхнем - полные спектры, на среднем и нижнем - увеличенная соответственно в 35 и в 1750 раз нижняя часть верхнего графика. На левых графиках (фиг. 4A) - результаты по известному способу, на правых (фиг. 4B) - по предложенному способу, из которых видно, что модельный спектр, полученный по известному способу только в верхней части, совпадает со спектром пробы, в то время как модельный спектр, полученный по предложенному способу, близок спектру пробы на всем протяжении оси.

Пример.

Проводят отбор водной технологической пробы одного из пунктов захоронения радиоактивных отходов (ПЗРО) на территории России. Данная проба имеет активность около 10⁶ Бк/л, обусловленную наличием большого количества трития, но в ней необходимо определить другие слабоактивные радионуклиды, которые по своей радиационной опасности превышают тритий на несколько порядков.

Данную пробу подготавливают следующим образом: отбирают три параллельных пробы, доводят pH раствора до нейтрального, вносят полученные растворы во флаконы для жидкосцинтилляционного счета, предварительно заполненные 10 мл сцинтилляционного коктейля. Полученный гомогенный раствор выдерживают в темноте 12 ч для затухания возможных процессов хемо- и фотолюминесценции. Затем флаконы устанавливают в жидкосцинтилляционный анализатор для измерений. Измеряют спектр пробы и записывают параметры измерения время измерения - 60 мин, тушение - 270, навеска пробы - 5 мл.

Для определения этих слабоактивных радионуклидов на фоне сильноактивного трития осуществляют следующие операции.

Поскольку измеренный аппаратный спектр заканчивается в 1280 канале, его сворачивают в 70 групп. Такое сворачивание позволяет подробно, без потери информации, выделить спектры радионуклидов с низкими энергиями. При этом при движении к высокоэнергетическим областям разница в ширине групп нивелируется, благодаря чему подробность представления высокоэнергетической области в предлагаемом масштабе групп становится такой же, как и при линейном масштабе.

Из библиотеки базовых спектров для измеренного уровня тушения формируют модельный спектр для чего выбирают набор радиоизотопов, характерных для данного пункта захоронения. Здесь c_j - относительные вклады в модельный спектр радионуклидов, i - номер группы, j - индекс радионуклида. Далее, установив = 1 и c_j = 0 для всех j, минимизируют следующее выражение Далее уменьшают в 10 раз и заново проводят минимизацию, используя в качестве начальных значений вкладов c_j полученные на предыдущем шаге. Повторяют процедуру до тех пор, пока процесс минимизации не становится неустойчивым (изменение вкладов c_j приводит к уменьшению минимизируемого выражения).

Полученные таким образом коэффициенты c_j определяют относительный вклад радионуклидов в активность пробы. Переход к абсолютной активности проводят по формуле A_j= c^*_jA/E_j, где A - интегральный счет пробы (сумма аппаратного спектра); E_j - эффективность регистрации.

В результате проведенного отбора, пробоподготовки, измерения и обработки спектров пробы идентифицирован радионуклидный состав и получены активности каждого входящего в состав пробы радионуклида.

Результаты обработки пробы представлены в табл. 4.

Таким образом, предложенный способ позволяет в воде, содержащей большое количество трития, обнаружить малые добавки сопутствующих изотопов. Данный результат подтвержден повторной обработкой после выпаривания пробы, при котором содержание трития сведено к минимуму.

Используемые источники информации 1. Патент США N 4918310 МПК G 01 T 1/204.

2. Патент США N 5134294 МПК G 01 T 1/204.

3. PCT N 91/10922 МПК G 01 T 1/204 - прототип.

4. "Методика выполнения измерений объемной активности бета-излучающих радионуклидов в водных пробах с помощью бета-спектрометра на базе жидкосцинтилляционного анализатора марки "TRI-CARB 2550 TR/AB'''', МРК-МО-1597, Москва, 1997.

Формула изобретения

Способ идентификации радионуклидов в пробах с использованием жидкостного сцинтилляционного счетчика, включающий отбор проб окружающей среды и технологических проб, подготовку проб к измерению на жидкостном сцинтилляционном счетчике, измерение и запись спектра пробы и параметров измерения, сворачивание аппаратного спектра пробы в группы, создание модельного спектра пробы на основе библиотеки базовых спектров, минимизацию отклонения модельного спектра от спектра пробы и идентификацию содержания радионуклидов в пробе, отличающийся тем, что сворачивают аппаратный спектр пробы в группы, граничные значения N_i в которых являются квазиарифметической прогрессией вида N_i+1 = N_i + [(i+1)/2], где i = 1, 2,...n, осуществляют минимизацию отклонения модельного спектра от спектра пробы путем составления модельного спектра где M_ij - модельные спектры радионуклидов; c_j - относительные вклады спектров радионуклидов в модельный спектр пробы; i - номер группы; j - индекс радионуклида, а для определения относительных вкладов спектров радионуклидов в модельный спектр пробы минимизируют разницу между модельным спектром и спектром пробы по выражению где P_i - спектр пробы; M_i - модельный спектр; - коэффициент устойчивости процесса минимизации, минимизацию проводят в несколько этапов, выбирая сначала большую величину и нулевые значения c_j, определяют минимум, после чего уменьшают, повторяя процесс минимизации, при этом исходными значениями вкладов c_j для каждого следующего шага минимизации являются результаты предыдущего шага, расчет останавливают, когда процесс минимизации становится неустойчивым, и завершают идентификацию радионуклидов в исследуемой пробе пересчетом полученных значений c_j в значения абсолютных активностей радионуклидов в пробе.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3, Рисунок 4, Рисунок 5, Рисунок 6