Способ получения радиоизотопа стронций-89
Реферат
Использование: для производства радиоизотопа стронций-89, применяемого в медицине при терапии онкологических заболеваний. Сущность изобретения: способ включает облучение нейтронами ядерного реактора мишени, содержащей делящийся материал, и последующее удаление из мишени целевого радиоизотопа. Мишень выполняют с толщиной делящегося слоя, обеспечивающей возможность выхода с ее поверхности осколков давления за счет энергии ядер отдачи. Осколки деления удаляют из зоны выхода потоком инертного газа, который подают в зону фильтрации для отделения аэрозольных частиц. Затем направляют поток в объем предварительной выдержки, в котором осколочный газообразный Кr-89, являющийся предшественником Sr-89 в цепочке распада осколочных элементов с массой 89, отделяют от сопутствующих радиоизотопов за счет их более быстрого естественного распада. После отделения Кr-89 направляют в систему улавливания, в которой выдерживают Kr до полного распада в целевой радиоизотоп Sr-89. Техническим результатом является повышение производительности процесса и использование для получения радиоизотопа наиболее распространенных исследовательских ядерных реакторов с тепловым спектром нейтронов. 3 з.п. ф-лы, 3 ил.
Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопов.
Настоящее изобретение может быть использовано для производства радиоизотопа стронций-89, нашедшего широкое применение в ядерной медицине при терапии онкологических заболеваний. Минздрав России в 1999 г. разрешил применение в клинических условиях препарата "Раствор стронция-89 хлорида, изотонический" [Приказ Минздрава РФ 128 от 15.04.99; регистрационное удостоверение 99/128/1 от 19.04.99]. Благодаря большому разнообразию радиоизотопов с их помощью можно изучать и лечить любую систему организма человека: кровеносную, дыхательную, сердечно-сосудистую, пищеварительную, водно-солевого обмена, головной и спинной мозг. С помощью радиоизотопов можно выявить объемные процессы - опухоли и метастазы, воспалительные очаги [Н. Работнов. Радиационная фармакология - революция в здравоохранении. Ядерное общество, 2-3, сентябрь 1999, стр.35-38] . Производство медицинских радиоизотопов превратилось в важную отрасль индустрии, на которую приходится более 50 % годового производства радиоизотопов во всем мире. О масштабах использования радиоизотопов в медицине говорит, например, тот факт, что сегодня каждый четвертый пациент, обращающийся в США в поликлинику, и каждый третий, поступающий в больницу, направляется на диагностические и терапевтические процедуры с использованием радиоактивных изотопов. Общее число таких процедур составляет десятки миллионов. Стремительное развитие радиоизотопной диагностики и терапии в медицинской практике обусловлено продолжающимися разработками новых модификаций регистрирующей аппаратуры и особенно новых радиофармацевтических препаратов. Одним из наиболее современных и эффективных терапевтических радиоизотопов является стронций-89. Он используется в онкологии для обезболивания, позволяя отказаться от наркотических веществ. Препарат стронция-89 вводится в организм, сорбируется и распространяется по костным метастазам, обеспечивая длительный обезболивающий эффект, в результате чего отпадает необходимость в частом введении наркотиков, избавляя больного от эффекта привыкания. Стронций-89 имеет следующие радиационные характеристики: - период полураспада T1/2=50,5 сут; - способ распада -- (распадается в стабильный изотоп 89Y); - максимальная энергия --частиц E =1463 кэВ; - энергия сопутствующего -излучения E =909,1 кэВ; - выход -квантов - 9,3010-5 (Бкс)-1. Известен реакторный способ получения радиоизотопа стронций-89, заключающийся в облучении нейтронами природного стронция [В.И.Левин. Получение радиоактивных изотопов. М.: Атомиздат, 1972, с.169]. В этом способе мишень из металлического стронция облучают в нейтронном потоке ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов. Природный стронций имеет следующий изотопный состав: 84Sr 0,56%, 86Sr 9,9%, 87Sr 7,0%, 88Sr 82,6%. В результате реакции радиационного захвата 88Sr(n,)89Sr в мишени образуется целевой радиоизотоп стронций-89. Способ удобен тем, что он реализуется в обычном исследовательском ядерном реакторе. Однако сечение реакции радиационного захвата в тепловой области энергий нейтронов составляет всего 610-27 см2, что ограничивает производительность этого способа. Как правило, для облучения используют высокообогащенную мишень с содержанием 88Sr>99,9%. Применение обогащенного стронция связано с необходимостью подавления образования стронция-85 по реакции 84Sr(n,)85Sr, являющегося нежелательной примесью, и стремлением увеличить наработку целевого радиоизотопа стронций-89. За прототип выбран реакторный способ получения стронция-89, включающий облучение мишени с делящимся веществом в ядерном реакторе и последующее удаление из мишени целевого радиоизотопа [патент RU 2155398 С1, МПК G 21 G 1/08, опубл. 27.08.2000 г.]. Мишенью является жидкосолевое ядерное топливо, представляющее собой расплав фтористых солей, содержащий делящийся материал. Под действием облучения в жидкосолевом топливе образуются осколки деления. Один из осколков, криптон-89, является предшественником стронция-89 в цепочке распада осколков деления с атомной массой 89. Из солевого расплава криптон удаляют барботированием инертным газом. В системе улавливания криптон-89 выдерживают до полного распада в целевой радиоизотоп. К недостаткам известного способа относятся высокая температура расплава и его коррозионная активность, которые требуют изготовления установки из коррозионно-устойчивых материалов, способных работать в агрессивной среде. Выделение радиоизотопа необходимо проводить из циркулирующего топлива при высокой упругости паров делящегося материала в свободном объеме топливного канала. В основу изобретения положены требования повышения производительности и технологичности нового способа получения радиоизотопа стронций-89 при сохранении высокой удельной активности и радиоизотопной чистоты, возможность использования для его производства реакторов с тепловым спектром нейтронов. Поставленная задача решена тем, что в способе получения радиоизотопа Sr-89, включающем облучение мишени, содержащей делящийся материал, нейтронами ядерного реактора и последующее удаление из мишени целевого радиоизотопа, мишень выполняют с толщиной делящегося слоя, обеспечивающей возможность выхода с ее поверхности осколков деления за счет энергии ядер отдачи, осколки деления удаляют из зоны выхода потоком инертного газа, поток подают в зону фильтрации, отделяют аэрозольные частицы, направляют поток в объем предварительной выдержки, где осколочный газообразный Кr-89, являющийся предшественником Sr-89 в цепочке распада осколочных элементов с атомной массой 89, отделяют от сопутствующих радиоизотопов за счет их более быстрого естественного распада, после чего направляют Кr-89 в систему улавливания, в которой выдерживают Кr до полного распада в целевой радиоизотоп Sr-89. В качестве делящегося материала может быть использован уран-233, и/или уран-235, и/или уран-238, и/или плутоний-238, и/или другие трансурановые элементы. Облучение слоя делящегося материала проводится в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов. В основу предлагаемого способа производства радиоизотопа стронций-89 положены два параметра, характеризующих процесс деления тяжелых ядер нейтронами: высокая энергия отдачи осколка и наличие в генетической цепочке распада элементов с атомной массой А=89 89Se-->89Br-->89Kr-->89Rb-->89Sr газообразного предшественника стронция-89 - радиоизотопа инертного газа криптон-89. Известно, что образующиеся в акте деления тяжелый и легкий осколки обладают энергией около 70 и 100 МэВ соответственно и значительным электрическим зарядом. На большей части пути осколок деления теряет свою энергию в основном вследствие ионизации атомов решетки топлива. Средний пробег осколка зависит от свойств тормозящего вещества. Для наиболее распространенного вида ядерного топлива диоксида урана UО2 пробег составляет 6 и 9 мкм для тяжелого и легкого осколков соответственно [Ю.Г.Дегальцев, Н.Н.Пономарев-Степной, В. Ф. Кузнецов. Поведение высокотемпературного ядерного топлива при облучении. М.: Энергоатомиздат, 1987, стр.103]. Имеются и другие оценки величины пробега осколков Кr Хе - до 10-20 мкм [Ю.В.Чечеткин, Е.К.Якшин, В.М.Ещеркин. Очистка радиоактивных газообразных отходов АЭС. М.: Энергоатомиздат, 1986, стр. 31]. Начальным элементом цепочки распада осколков с атомной массой А=89 является селен-89 с периодом полураспада 0,4 с [В.М.Колобашкин, П.М.Рубцов, В. Д. Ружанский и др. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива. Справочник. М.: Энергоатомиздат, 1983, стр.29]. Если деление произошло в топливном блочке на глубине не более длины пробега осколка деления в этом материале или в тонком слое делящегося слоя, толщина которого соизмерима с длиной пробега, то за счет высокой энергии отдачи заметная доля осколков 89Se покинет делящийся материал и перейдет в газовый зазор, разделяющий топливо и внешнюю конструкционную оболочку топливного элемента. Толщина газового зазора в 10-20 мм обеспечивает полное торможение и термализацию осколка [К.Н.Мухин. Введение в ядерную физику. М.: Атомиздат, 1965, стр.389]. Поскольку период полураспада 89Se составляет всего 0,4 с, то за время 2-3 с практически все ядра селена-89 переходят в следующий элемент цепочки - бром-89. В свою очередь 89Вr с T1/2=4,6 с распадается в относительно долгоживущий криптон-89, период полураспада которого более 190 с. Подавляющая часть сопутствующих криптону-89 осколков деления, являющихся металлами, металлоидами или щелочноземельными элементами, имеют тенденцию к осаждению на поверхность конструкции топливного канала. Исключение составляют лишь осколки криптона и ксенона, которые в течение всего времени своего существования остаются в газообразном состоянии, накапливаясь в зазоре между топливом и стенкой канала. Потоком инертного газа, например гелия или аргона, газообразные осколки удаляют из зазора топливного канала и направляют в системы улавливания и очистки, где их отделяют от аэрозолей и твердых частиц и затем направляют в объем предварительной выдержки, в котором криптон-89, являющийся предшественником стронция-89, отделяют от сопутствующих ему радиоизотопов за счет их естественного распада, после чего криптон-89 направляют в систему улавливания, где его выдерживают до полного распада в целевой радиоизотоп стронций-89. Время жизни 89Kr - 190,7 с, вполне достаточно для организации этого процесса. Большая производительность предложенного способа получения радиоизотопа стронций-89 обусловлена высоким сечением реакции деления (n,f) на таких ядрах, как 235U, 233U или 239Pu, достигающим величины 600-80010-24 см2 для тепловых нейтронов, и значительным выходом осколка криптон-89 в акте деления - около 4-5%. Согласно оценкам производительность нового способа будет в 1000 и более раз выше, чем в способе, выбранном в качестве прототипа. Существенное отличие периодов полураспада радиоизотопов криптона 89Кr и 90Kr, составляющих соответственно 190,7 и 32,2 с, позволяет за счет выдержки газовой фазы, удаленной из топливного канала, снизить содержание примеси стронция-90 в целевом продукте до уровня ~ 10-4 ат.% и таким образом обеспечить высокую радиоизотопную чистоту стронция-89. Тонкопленочные слои ядерного топлива из металла, окисла или другого химического соединения обладают рядом достоинств по сравнению с другими видами топлива, такими, например, как расплавы фтористых или хлористых солей, водный раствор солей урана. Основные из них: - простота изготовления равномерной пленки толщиной 5-10 мкм из U, UО2 или UN по всей длине топливного канала; - исключение циркуляции топлива; - низкая упругость пара делящегося материала в зазоре топливного канала; - совместимость с широким спектром конструкционных материалов. Предложенный способ производства радиоизотопа стронция-89 может быть осуществлен следующим образом. Двуокись урана UO2 или металлический уран наносят тонким слоем на внешнюю поверхность цилиндрической трубы из коррозионно-устойчивого металла, являющейся составной частью топливного канала. Толщина делящегося слоя не превышает 5-7 мкм, что обеспечивает высокий удельный выход осколков. Внутренняя поверхность трубы охлаждается проточной водой, что обеспечивает теплосъем в процессе работы канала в ядерном реакторе. Делящийся слой заключен в металлическую герметичную оболочку, соединенную с газовым контуром. Топливный канал размещают в активной зоне или отражателе ядерного реактора, в котором поддерживают условия протекания реакции деления. В результате реакции деления урана-235 в газовый зазор между делящимся слоем и металлической оболочкой топливного канала поступают осколочные элементы. Подавляющая часть осколков, являющихся тугоплавкими нелетучими металлами, металлоидами или щелочноземельными элементами, осаждаются на поверхность конструкции топливного канала. Исключение составляют лишь осколки криптона и ксенона, которые в течение всего времени своего существования остаются в газообразном состоянии, накапливаясь в зазоре между топливом и стенкой канала. Потоком инертного газа, например гелием или аргоном, их удаляют из активной зоны реактора и по герметичному контуру через систему фильтрации направляют в объем предварительной выдержки, где криптон-89 очищают от сопутствующего ему криптона-90 за счет естественного распада последнего, дающего долгоживущий радиоизотоп стронций-90, а затем криптон-89 направляют в систему улавливания, где он остается до полного распада в целевой радиоизотоп стронций-89. Система улавливания представляет собой набор газовых ловушек, объем которых достаточен для накопления криптона в течение нескольких десятков минут. Образовавшийся в результате распада криптона-89 радиоизотоп стронций-89 удаляют из транспортного инертного газа с помощью сорбции в угольной ловушке или химического взаимодействия в кислотной среде. Очищенный от целевого радиоизотопа транспортный инертный газ рециркулируют в активную зону реактора. После удаления из системы улавливания радиоизотоп стронций-89 подвергают окончательной радиохимической очистке и переводят в товарную форму. В качестве примера реализации предложенного способа рассмотрим следующие варианты ядерно-физических установок. Пример 1. Петлевое устройство в исследовательском реакторе "ИР-8". Активная зона реактора "ИР-8" состоит из 16 ТВС типа ИРТ-3М. Длина активной части тепловыделяющих сборок 58 см, содержание урана - 90 г, а его обогащение - 90% 235U. Боковая поверхность активной зоны окружена слоями металлического бериллия толщиной 30 см, причем внутренние слои сменные. Использование бериллия позволяет уменьшить объем активной зоны и получить в отражателе максимальную плотность нейтронов. Основные параметры реактора "ИР-8" следующие: мощность 8 МВт; площадь поверхности теплоотдачи 21,9 м2; средняя тепловая нагрузка 344 кВт/м2; температура воды на входе (выходе) из активной зоны 47,5 (54,5)oС; объем активной зоны 47,4 л; масса 235U в активной зоне 4,35 кг; максимальная плотность потока тепловых нейтронов 1014 нейтрон/(см2с): в активной зоне - 1,5, в заполненных водой отверстиях сменных бериллиевых блоков отражателя - 2,5. Металлический канал, изготовленный из нержавеющей стали ОХ18Н10Т, содержащий цилиндрический трубчатый топливный элемент (ТЭ), на внешней поверхности которого нанесен слой металлического урана-235 90%-го обогащения, соединенный с газовым контуром, размещают вместо одной из тепловыделяющих сборок в активной зоне реактора ИР-8. Отвод тепла от топливного элемента при работе реактора на мощности обеспечивается дистиллированной водой реактора, прокачиваемой по внутреннему объему ТЭ. Температура теплоносителя 50oС. Транспортировку газообразных продуктов, содержащих радиоизотоп криптон-89, за пределы реактора осуществляют с помощью аргона. Расход газа составляет ~ 1 л/мин. Газовый контур снабжен системой аэрозольных фильтров, содержащих материал ФПП-17-1,5, и фильтров ФМСИ для улавливания радиоактивных изотопов йода. По герметичному контуру газовый поток подают в металлическую емкость, в которой его выдерживают до полного распада криптона-90, предшественника примесного радиоизотопа стронций-90. Затем газовый поток направляют в систему улавливания для окончательной выдержки в течение 30 минут до полного распада криптона-89. После охлаждения в теплообменнике аргон рециркулируют в топливный раствор. Пример 2. Петлевое устройство в реакторной установке "Руслан". В качестве базовой реакторной установки, на которой может быть реализована новая технология производства осколочного радиоизотопа стронция-89, выбрана специальная реакторная установка "Руслан" бассейнового типа с реактором типа Р-1, предназначенная для производства радиоизотопной продукции общехозяйственного значения. Реакторная установка "Руслан" включает: - реактор с активной зоной и отражателем; - двухконтурную систему охлаждения активной зоны; - систему управления и защиты; - системы безопасности; Реактор Р-1 размещается в открытом сверху металлическом корпусе. Активная зона реактора погружена в бассейн с водой и охлаждается потоком воды, проходящим через нее в направлении сверху - вниз. Движущий напор создается столбом воды над активной зоной. Активная зона набирается из рабочих и специализированных кассет, а также кассет СУЗ (с регулирующими стержнями и стрежнями аварийной защиты). Во внутреннюю полость кассет устанавливаются центральные сборки с блоками для наработки специализированной и коммерческой радиоизотопной продукции. На периферии активной зоны, по ее периметру, размещается трехрядный радиальный экран, предназначенный для полезного использования боковой утечки нейтронов из активной зоны. Все кассеты располагаются в активной зоне и экране по треугольной сетке с шагом 125 мм. В состав рабочих и специализированных, а также кассет СУЗ входит по четыре концентрически расположенных шестигранных твэла с высотой активной части около 1000 мм. Наружный размер кассеты "под ключ" составляет 121 мм. Все топливные кассеты выполнены без наружного чехла. Центральная водяная полость в кассетах ограничивается несущей трубой, проходящей во внутреннем твэле. В рабочих кассетах центральная полость служит для установки центральной сборки, а в кассете СУЗ - для размещения регулирующего или аварийного стержня. На фиг. 1 изображена схема газового контура для наработки Sr-89 в реакторе "Руслан", где 1 - активная зона; 2 - облучательное устройство; 3 - вентиль; 4 - линия задержки; 5 - фильтр; 6 - газодувка; 7 - вентиль; 8 - устройство осаждения стронция; 9 - вентиль; 10 - фильтр; 11 - вентиль. Реакторная петля представляет собой замкнутый герметичный контур, включающий в себя облучательное устройство, трубопровод, запорную арматуру, фильтры очистки, газодувку и другие технологические элементы. Порядок его работы следующий. После вывода реактора на мощность открываются вентили 3, 7, 9 и 11 и включается газодувка 6. Транспортный инертный газ, пройдя облучательное устройство 2, поступает в линию задержки 4, функцию которой выполняет трубка, отводящая газ от облучательного устройства. Назначение линии задержки состоит в удержании газа перед поступлением в устройство осаждения 8 на время, достаточное для распада криптона-90 - предшественника основного примесного элемента стронций-90, до приемлемого, с точки зрения медицинских требований, уровня. Длина, диаметр отводящей трубки и расход газа определяются из условия обеспечения требуемой чистоты целевого радиоизотопа по примеси стронция-90, предельное содержание которого в готовом препарате не должно превышать величины 210-4%. Например, при расходе газа 0,2 л/мин, времени задержки 10 мин и внутреннем диаметре трубки 10 мм длина линии задержки составит 26 м. Не осевшие в линии задержки 4 изотопы рубидия и стронция улавливаются на фильтре 5. После прохождения фильтра газ поступает в устройство осаждения стронция-89 8. Время, требующееся для распада криптона-89 в целевой радиоизотоп, составляет ~ 15 мин. Не осевшие в устройстве осаждения 8 изотопы рубидия и стронция улавливаются на фильтре 10, а газ возвращается в реактор. После окончания цикла наработки стронция-89 вентили 7 и 9 закрываются. Осевший в устройстве осаждения 8 и на фильтре 10 стронций-89 извлекается по специально разработанной технологии. На фиг. 2 показана схема облучательного устройства для наработки Sr-89 в радиальном экране, где 1 - кожух; 2 - подвод газа; 3 - отвод газа; 4 - корпус облучателя; 5 - никелевый фильтр; 6 - твэл; 7 - вытеснитель. Облучательное устройство размещается в кожухе 1, имеющем форму шестигранника с размером "под ключ" 121 мм. На наружную поверхность твэла 6 на длине 800-900 мм гальваническим способом наносится слой урана-235 90%-ного обогащения, толщиной 5 мкм. На расстоянии 15 мм от уранового слоя находится никелевый фильтр 5. Далее по радиусу облучательного устройства расположена перегородка и внешний корпус 4. Перегородка служит для подачи в зазор между твэлом 6 и фильтром 5 транспортного газа - аргона, омывающего делящийся слой. Проходя через фильтр 5, аргон очищается от нелетучих продуктов деления. Вместе с аргоном происходит перенос криптона-89 по линии задержки в устройство осаждения газового контура для наработки Sr-89, показанного на фиг. 1. На фиг. 3 показано облучательное устройство для наработки стронция-89 в активной зоне реактора, где 1 - отвод газа; 2 - подвод газа; 3 - несущая труба; 4 - экран поглотителя; 5 - твэл; 6 - корпус облучательного устройства. Диаметр внешнего корпуса облучательного устройства 6 80 мм. На наружную поверхность твэла 5 на длине 800-900 мм нанесен слой урана-235 90%-ного обогащения, толщиной 5 мкм. Далее по радиусу облучательного устройства расположена стенка твэла 5. В зазор между делящимся слоем и стенкой твэла подается транспортный газ аргон, омывающий делящийся слой. Вместе с этим газом происходит перенос криптона-89 по линии задержки в устройство осаждения газового контура для наработки Sr-89, показанного на фиг. 1. Металлокерамический фильтр находится на выходе газового потока из активной зоны реактора и на фиг. 3 не показан. Предложенный способ получения радиоизотопа стронций-89 позволяет более чем в тысячу раз по сравнению со способом, выбранным за прототип, повысить производительность процесса и использовать для получения этого радиоизотопа наиболее распространенные исследовательские ядерные реакторы с тепловым спектром нейтронов.Формула изобретения
1. Способ получения радиоизотопа Sr-89, включающий облучение нейтронами ядерного реактора мишени, содержащей делящийся материал, и последующее удаление из мишени целевого радиоизотопа, отличающийся тем, что мишень выполняют с толщиной делящегося слоя, обеспечивающей возможность выхода с ее поверхности осколков деления за счет энергии ядер отдачи, осколки деления удаляют из зоны выхода потоком инертного газа, поток подают в зону фильтрации, отделяют аэрозольные частицы, направляют поток в объем предварительной выдержки, осколочный газообразный Кr-89, являющийся предшественником Sr-89 в цепочке распада осколочных элементов с атомной массой 89, отделяют от сопутствующих радиоизотопов за счет их более быстрого естественного распада, после чего направляют Кr-89 в систему улавливания, в которой выдерживают Кr до полного распада в целевой радиоизотоп Sr-89. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве делящегося материала используют уран-235, и/или уран-233, и/или плутоний-239. 3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что фильтрацию газового потока осуществляют пропусканием через многослойные металлокерамические фильтры с тонкопористой селективной структурой на основе никеля, и/или оксидов алюминия, и/или карбидов кремния. 4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что транспорт осколочных элементов из активной зоны реактора осуществляют потоком гелия.РИСУНКИ
Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3MM4A Досрочное прекращение действия патента Российской Федерации на изобретение из-за неуплаты в установленный срок пошлины за поддержание патента в силе
Дата прекращения действия патента: 19.10.2004
Извещение опубликовано: 20.02.2006 БИ: 05/2006