Галогенсодержащий катализатор и способ его получения

Галогенсодержащий катализатор и способ его получения

Реферат

 

Изобретение относится к области получения катализатора, используемого при производстве ароматических углеводородов. Описан галогенсодержащий катализатор, который содержит один или несколько галогеновых компонентов и в котором количественное распределение галогена является равномерным. Описан способ получения галогенсодержащего катализатора, который включает стадию нанесения одного или нескольких галогеновых компонентов на цеолит L типа, а затем стадию сушки при скорости испарения воды 15 мас.%/ч или менее. В соответствии с изобретением можно приготовить катализатор, в котором галоген распределен равномерно так, что крекирующая активность катализатора может быть понижена. Описаны варианты способа получения катализатора. Технический результат: полученный катализатор обладает высокой селективностью по отношению к ароматическим соединениям. 4 с. и 3 з.п. ф-лы, 2 ил., 1 табл.

Изобретение относится к катализатору, используемому при производстве ароматических углеводородов, и к способу получения такого катализатора. Более конкретно изобретение относится к галогенсодержащему катализатору, такому как один или несколько галогеновых компонентов и платина, нанесенные на катализатор на основе цеолита L типа, в котором галоген распределен равномерно, при этом крекирующая активность катализатора может быть уменьшена. Изобретение также относится к способу получения катализатора.

До настоящего времени в качестве катализатора при производстве ароматических углеводородов путем ароматизации неароматических углеводородов, таких как алифатические углеводороды, использовались катализаторы платина-двуокись алюминия. Однако такие катализаторы имеют недостаток, заключающийся в том, что углеводороды, содержащие 6 или 7 атомов углерода не могли быть эффективно превращены в ароматические углеводороды.

Для решения этой проблемы в японской опубликованной патентной заявке 57408/1983 был предложен катализатор, в котором платина нанесена на цеолит L типа, и впоследствии для цеолита L типа были предложены различные способы улучшения активности, селективности, срока службы катализатора и т.д., или упрощенные способы получения катализатора.

Например, были предложены: (1) катализатор, в котором цеолит L типа, несущий металл VIII группы, подвергается оксихлорированию с целью улучшения каталитической активности и срока службы катализатора (японская выложенная патентная заявка 168539/1985); (2) катализатор, обработанный раствором, содержащим раствор платины и соли металла, не являющегося платиной, для равномерного распределения и нанесения платины (японская выложенная патентная заявка 138539/1986); (3) катализатор, в котором платина нанесена на цеолит L типа, обработанный галогенсодержащим соединением (японская выложенная патентная заявка 57653/1987); (4) катализатор, в котором цеолит L типа, несущий платину, обработан галогенсодержащим соединением (японская выложенная патентная заявка 91334/1988) и (5) катализатор, полученный с помощью простого способа, который включает одновременное нанесение и обработку платинового компонента и одного или нескольких галогеновых компонентов на цеолит L типа (японская выложенная патентная заявка 49936/1993).

Однако упомянутые выше катализаторы (1)-(5) при практическом применении создают ряд проблем, и все эти катализаторы отличаются высокой крекирующей активностью. Следовательно, селективность к ароматическим соединениям недостаточна.

Настоящее изобретение разработано для решения вышеуказанных недостатков. Другими словами, целью настоящего изобретения является создание катализатора для получения ароматических углеводородов, в котором количественное распределение галогена в катализаторе равномерно, так что его крекирующая активность может быть уменьшена.

Другая цель настоящего изобретения состоит в разработке способа получения описанного выше катализатора.

Заявители настоящего изобретения провели широкие исследования с целью разработки практичного катализатора для производства ароматических соединений, который мог бы решить проблемы, связанные с названными выше катализаторами, и крекирующая активность которого может быть уменьшена. В результате исследований установлено, что, если на стадии сушки процесса получения катализатора скорость испарения воды уменьшить, можно получить катализатор, в котором галоген распределен равномерно так, что эффективно достигается цель настоящего изобретения. Настоящее изобретение полностью основывается на этом заключении.

Другими словами, первым объектом настоящего изобретения является галогенсодержащий катализатор, который содержит один или несколько галогеновых компонентов и в котором галоген распределен равномерно. В частности, изобретение относится к галогенсодержащему катализатору, для которого на чертеже, показывающем соотношение между расстоянием по направлению ширины сечения (x: расстояние от одной поверхности катализатора) и интенсивностью рентгеновских лучей (I), которое получено при оценке атома галогена на сечении катализатора с помощью линейного анализа в одном направлении при использовании устройства с электроннолучевым микроаналитическим зондом (здесь обозначается как ЭЛМАЗ), отношение [{ (F-F₀)/F} величины (F-F₀) к интегрированной величине (F)] составляет 0,17 или меньше, при этом величину (F-F₀) получают путем вычитания величины (F₀), полученной при интегрировании интенсивности рентгеновских лучей (I₀) касательной кривой при минимуме и наименьшем значении кривой, показывающей интенсивность рентгеновских лучей относительно x между одной поверхностью катализатора и другой поверхностью катализатора, из величины (F), полученной путем интегрирования указанной выше интенсивности I относительно расстояния x между поверхностями.

Второй аспект настоящего изобретения относится к способу получения галогенсодержащего катализатора, который включает стадию нанесения одного или нескольких галогеновых компонентов на носитель, в частности на цеолит типа L, а затем стадию его сушки при скорости испарения воды 15 мас.%/час или менее.

На Фиг. 1 показано соотношение мeждy расстоянием по направлению ширины сечения (x) и интенсивностью рентгеновских лучей (I) в случае, когда атом галогена подвергается линейному аналитическому измерению с использованием устройства с ЭЛМАЗ.

На Фиг. 2 представлен перспективный вид одного из примеров катализатора на основе цеолита типа L, используемого при проведении измерений с помощью ЭЛМАЗ.

Галогенсодержащий катализатор настоящего изобретения имеет такое равномерное распределение галогена, которое было описано выше. На Фиг.1 представлено количественное распределение галогена в галогенсодержащем катализаторе настоящего изобретения и показано соотношение между расстоянием по направлению ширины сечения (x) и интенсивностью рентгеновских лучей (I) в случае, когда атом галогена подвергается линейному анализу с использованием ЭЛМАЗ. Кроме того, на Фиг. 2 представлен перспективный вид, показывающий один из примеров катализатора на основе цеолита типа L, который использовался в названном выше измерении с помощью ЭЛМАЗ.

Настоящее изобретение далее описывается более подробно на примере Фиг.1 и 2.

В том случае, когда катализатор настоящего изобретения имеет, например, такую цилиндрическую форму, которая показана на Фиг.2, линейный анализ с использованием ЭЛМАЗ проводят по прямой, показанной на чертеже относительно отрезка сечения параллельно нижней поверхности. На Фиг.1 представлены полученные результаты линейного анализа вместе с соотношением между расстоянием по направлению ширины сечения (x: расстояние от одной поверхности катализатора), которое представляет собой ось абсцисс, и интенсивностью рентгеновских лучей (I), показывающую концентрацию атомов галогена, которая представляет собой ось ординат. В соответствии с Фиг.1 в галогенсодержащем катализаторе настоящего изобретения отношение ({(F-F₀)/F} величины (F-F₀) к интегрированной величине (F)] составляет 0,17 или меньше, где величину (F-F₀) рассчитывают путем вычитания величины (F₀), полученной при интегрировании интенсивности рентгеновских лучей (I₀) касательной кривой при минимуме и наименьшем значении кривой, показывающей интенсивность рентгеновских лучей относительно расстояния x между одной поверхностью катализатора (x=0) и другой поверхностью катализатора (x=х₀), из величины (F), полученной путем интегрирования названной выше интенсивности I относительно расстояния x между поверхностями (x; 0-х₀). Если величина составляет больше 0,17, крекирующая селективность увеличивается и, как результат, селективность ароматизации нежелательно падает. С этой точкой зрения в настоящем изобретении предпочтительно, чтобы величина составляла 0,15 или менее.

Кроме того, упоминаемый выше линейный анализ настоящего изобретения может быть применен к катализатору, имеющему любую форму, и до тех пор, пока катализатор имеет указанное выше значение , особенность настоящего изобретения может быть реализована. Поэтому в настоящем изобретении нет особых ограничений по форме катализатора. В настоящем изобретении, однако, катализатор, имеющий цилиндрическую форму, может быть предпочтительным с точки зрения легкости формования и прочности катализатора.

Для получения нового катализатора на основе цеолита L типа в качестве исходного материала используется обычный цеолит L типа. В данном случае исходный цеолит L типа может быть представлен формулой 0,9-1,3М₂/_nОАl₂О₃5,0-7,0SiО₂0-9H₂O (где М представляет собой щелочной металл или щелочноземельный металл), а n представляет собой валентность М). Типичные примеры цеолита раскрыты на стр. 9 и 10 японской патентной выложенной заявки 133835/1983, а также на стр. 5 японской выложенной патентной заявки 80333/1984.

Новый катализатор на основе цеолита L типа настоящего изобретения может быть получен путем нанесения одного или нескольких галогеновых компонентов и металлсодержащих соединений, в особенности соединения, содержащего платину, на названный выше исходный материал - цеолит L типа. При нанесении одного или нескольких галогеновых компонентов и компонента металла, такого как содержащее платину соединение, могут быть получены прекрасная каталитическая активность и прекрасная долговечность катализатора, которые не были получены до настоящего времени.

В данном случае примерами галогенсодержащих соединений являются различные соединения, и особенных ограничений не накладывается. Типичными примерами галогенсодержащих соединений являются хлорсодержащие соединения, такие как хлористый водород и хлорид аммония, фторсодержащие соединения, такие как фтористый водород и фторид аммония, йодсодержащие соединения, такие как йодистый водород и йодид аммония, и бромсодержащие соединения, такие как бромистый водород и бромид аммония. Что касается галогенсодержащих соединений, то названные выше соединения могут быть использованы отдельно или в виде смеси из двух или более соединений, а сочетание хлорсодержащего соединения и фторсодержащего соединения является особенно предпочтительным.

Кроме того, в качестве металлсодержащего соединения предпочтительно использовать соединение, содержащее платину, и нет какого-либо ограничения по содержащему платину соединению, пока оно является источником платины, но обычно используются соли платины. Типичными примерами соединения, содержащего платину, являются хлорид тетраминплатины, хлорплатиновая кислота, хлорплатинаты, гидроксид тетраминплатины и динитродиаминоплатина.

В способе получения нового катализатора на основе цеолита L типа настоящего изобретения практически нет ограничений по методу нанесения металлического компонента, такого как содержащее платину соединение, и одного или нескольких галогеновых компонентов, на исходный цеолит L типа. Может быть использован любой способ пропитки при атмосферном давлении, способ вакуумной пропитки, осмотический способ и ионообменный способ. Кроме того, когда металлсодержащее соединение и одно или несколько галогенсодержащих соединений наносятся на исходный цеолит L типа, они могут быть нанесены одновременно, но и после первоначального нанесения металла затем может быть нанесен(ы) галоген(ы). С другой стороны, возможна и обратная процедура.

Практически нет ограничений по количеству соединений, которые должны быть нанесены на стадии нанесения, но количество металлсодержащего соединения, такого как содержащее платину соединение, предпочтительно обычно находится в интервале от 0,1 до 5,0 мас.% по металлу из расчета на общий вес катализатора. Интервал от 0,3 до 1,5 мас.% является особенно оптимальным. Кроме того, количество одного или нескольких галогенсодержащих соединений, которые должны быть нанесены на катализатор, обычно предпочтительно находится в интервале от 0,1 до 5,0 мас.% по галогену из расчета на общую массу катализатора. В случае, когда количество металлсодержащего соединения и галогенсодержащего соединения, которое должно быть нанесено на катализатор, отклоняется от указанных выше интервалов, эффект улучшения каталитической активности иногда не проявляется.

В настоящем изобретении практически нет ограничений по условиям нанесения, и они обычно могут быть выбраны в соответствии с обстоятельствами. Обычно цеолит L типа может быть приведен в контакт с одним или несколькими галогенсодержащими соединениями и металлсодержащим соединением при температуре от комнатной до 90^oС в течение от 1 минуты до 10 часов.

При получении галогенсодержащего катализатора настоящего изобретения обработанный цеолит L типа подвергается сушке после нанесения одного или нескольких галогенов и металла или на стадии между нанесением металла к галогена. В это время в качестве способа сушки можно использовать или вакуумную сушку, или атмосферную сушку. В настоящем изобретении роторная сушка или вакуумная роторная сушка является предпочтительной с точки зрения распределения галогена.

Более того, в настоящем изобретении после нанесения галогена предпочтительно осуществить относительно медленную сушку. В случае, когда металл, такой как платина, и один или несколько галогеновых компонентов последовательно нанесены в данном порядке, предпочтительно, чтобы скорость сушки на стадии сушки после нанесения галогена(нов) была относительно низкой. С другой стороны, в случае, когда один или несколько галогеновых компонентов и металл последовательно нанесены в данном порядке, предпочтительно, чтобы скорость сушки на стадии сушки после нанесения галогена(нов), т.е. скорость сушки на стадии сушки между стадией нанесения галогена(нов) и стадией нанесения металла, была относительно низкой. Кроме того, предпочтительно медленно сушить цеолит не только на стадии сушки между стадиями нанесения одного или более галогеновых компонентов и металла последовательно в указанном порядке, но также на стадии сушки после нанесения металла.

С другой стороны, в случае, когда металл и один или несколько галогеновых компонентов наносятся одновременно, предпочтительно, чтобы после их нанесения скорость сушки на стадии сушки была низкой.

При проведении операции сушки вначале сушку проводят при низкой температуре в течение некоторого времени и затем при высокой температуре, или в случае, когда сушку проводят при повышенной температуре, желательно уменьшать скорость повышения температуры.

Кроме того, для того чтобы удалить воду из системы, из названных выше способов сушки особенно предпочтительна вакуумная сушка. Глубина вакуума при вакуумной сушке оптимальна в интервале, в котором скорость испарения воды удовлетворительна, но предпочтительно находится в интервале от 5 до 750 мм рт.ст., более предпочтительно в интервале от 30 до 720 мм рт.ст.

Более того, на упомянутой выше стадии сушки сушку предпочтительно проводить при скорости испарения воды 15 мас.%/час или меньше. Если скорость испарения воды составляет больше 15 мас.%/час, галоген наносится на катализатор неравномерно, что нежелательно. С этой точки зрения предпочтительно, чтобы скорость испарения воды составляла 10 мас.%/час или менее. Если скорость испарения воды составляет 15 мас.%/час или менее, сушку можно проводить при постоянной температуре или по мере повышения температуры. В случае, когда сушку проводят при повышении температуры, температуру можно повышать ступенчато или при постоянном коэффициенте. В настоящем изобретении особенно предпочтительно использовать способ, при котором сушку проводят при температуре в интервале от 25 до 60^oС в течение от 10 до 180 минут, а затем температуру повышают до уровня от 70 до 250^oС в течение от 5 до 120 минут и эту температуру поддерживают постоянной в течение от 10 до 180 минут, причем роторную сушку или вакуумную роторную сушку проводят во всем интервале температур; или способ, в котором температуру повышают от уровня в интервале от 0 до 60^oС до уровня в интервале от 70 до 250^oС в течение от 100 до 180 минут, и эту температуру поддерживают постоянной в течение от 10 до 80 минут, причем роторную сушку или вакуумную роторную сушку проводят во всем температурном интервале. Прежде всего предпочтительным примером описанной выше стадии сушки является способ, в котором сушку проводят при 40^oС в течение 2 часов и затем температуру повышают до 100^oС в течение 40 минут и поддерживают температуру 100^oС в течение 30 минут, а роторную или вакуумную роторную сушку проводят во всем температурном интервале, и способ, в котором температуру повышают от 40 до 100^oС в течение 2 часов и 30 минут, и температуру поддерживают при 100^oС в течение 30 минут, при этом роторную сушку или вакуумную роторную сушку проводят во всем температурном интервале.

Кроме того, предпочтительно, чтобы катализатор прокаливался при более высокой температуре, чем указанная выше температура сушки, например, при температуре от 250 до 350^oС. В случае, когда температура прокаливания отклоняется от указанного интервала, каталитическая активность катализатора иногда бывает недостаточной. В настоящем изобретении нет особенных ограничений для атмосферы во время прокаливания, но обычно его проводят в воздухе. В этом случае прокаливание может быть осуществлено в потоке воздуха или оно может быть проведено без какого-либо потока или воздуха.

Галогенсодержащий катализатор настоящего изобретения содержит названный выше цеолит L типа, но если это необходимо, к нему может быть добавлен в качестве связующего вещества природный или синтетический неорганический оксид, такой как окись алюминия, двуокись кремния или алюмосиликат. Количество используемого связующего вещества предпочтительно находится в интервале от 5 до 90 мас.% из расчета на общую массу катализатора.

Примерами углеводородов как исходного материала, с которыми может быть использован галогенсодержащий катализатор настоящего изобретения, являются парафиновые углеводороды, олефиновые углеводороды, ацетиленовые углеводороды, циклопарафиновые углеводороды и циклоолефиновые углеводороды, и они могут быть использованы по отдельности или в виде смеси двух или нескольких углеводородов.

Названные выше парафиновые углеводороды предпочтительно содержат от 6 до 10 атомов углерода и их типичными примерами являются н-гексан, метилпентан, н-гептан, метилгексан, диметилпентан и н-октан.

Кроме того, названные выше олефиновые углеводороды предпочтительно содержат от 6 до 10 атомов углерода и их типичными примерами являются гексен, метилпентен, гептен, метилгексен, диметилпентен и октен. Названные выше ацетиленовые углеводороды предпочтительно содержат от 6 до 10 атомов углерода и их типичными примерами являются гексин, гептин и октин.

Упомянутые выше циклопарафиновые углеводороды предпочтительно содержат от 6 до 10 атомов и их типичными примерами являются метилциклопентан, циклогексан, метилциклогексан и диметилциклогексан.

Кроме того, упомянутые выше циклоолефиновые углеводороды предпочтительно содержат от 6 до 10 атомов углерода и их типичными примерами являются метилциклопентен, циклогексен, метилциклогексен и диметилциклогексен.

Как описывалось выше, в галогенсодержащем катализаторе настоящего изобретения количественное распределение галогена в катализаторе может быть сделано равномерным за счет замедления скорости испарения воды на стадии сушки процесса получения катализатора, в результате металл, такой как платина, становится высоко диспергированным так, что снижается крекирующая селективность катализатора и повышается его селективность для ароматизации. Следовательно, крекирующую активность можно регулировать.

Настоящее изобретение описывается более подробно с помощью примеров и сравнительного примера.

Пример 1 (1) Получение катализатора К 100 мас. частям цеолита L типа (TSZ-500 КОА, изготовлен фирмой Toso Co., Ltd) добавляют 20 мас. частей связующей двуокиси кремния (Snow Тех, фирма Nissan Chemicals Co., Ltd), затем перемешивают и прессуют. Далее проводят прокаливание на воздухе в течение 2 часов при температуре 500^oС, получают связанный двуокисью кремния цеолит L типа.

Для получения пропитывающего раствора смешивают 0,086 г хлорида тетраминплатины, 0,088 г фторида аммония, 0,019 г хлорида аммония и 2,1 г деионизированной воды. Полученный таким образом пропитывающий раствор медленно по каплям добавляют к 5 г описанного выше прессованного цеолита L типа со связующей двуокисью кремния для нанесения на него платины и галогенов. На стадии сушки первоначально проводят сушку на роторном испарителе в вакууме при 40^oС в течение 2 часов, затем температуру повышают до 100^oС в течение 40 минут в условиях роторного испарителя, затем следует сушка в вакуумном роторном испарителе при 100^oС в течение 30 минут. В данном случае уровень вакуума в вакуумном роторном испарителе составляет 40 мм рт.ст. Затем для получения катализатора проводят прокаливание на воздухе при 320^oС в течение 1 часа.

Сравнительный пример 1 (1) Получение катализатора Цеолит L типа (5 г), доведенный до стадии нанесения Примера 1, нагревают в вакуумном роторном испарителе до 100^oС в течение 60 минут и температуру 100^oС поддерживают в течение 3 часов также в условиях сушки в вакуумном роторном испарителе. Применяют ту же методику, что и в Примере 1, за исключением стадии сушки. В данном случае уровень вакуума в вакуумном роторном испарителе составляет 40 мм рт.ст.

Пример 2 (1) Получение катализатора Цеолит L типа (5 г), доведенный до стадии нанесения и обработки Примера 1, нагревают в вакуумном роторном испарителе от 40 до 100^oС в течение 2 часов 30 минут и температуру 100^oС поддерживают в течение 3 часов также в условиях сушки в вакуумом роторном испарителе. Применяют ту же методику, что и в Примере 1, за исключением стадии сушки. В данном случае уровень вакуума в вакуумном роторном испарителе составляет 40 мм рт.ст.

Пример 3 (1) Получение катализатора Цеолит L типа (5 г), доведенный до стадии нанесения и обработки Примера 1, нагревают при вращении от комнатной температуры до 90^oС в течение 2 часов при атмосферном давлении и температуру 90^oС поддерживают в течение 3 часов также в роторном испарителе при атмосферном давлении. Применяют ту же методику, что и в Примере 1, за исключением стадии сушки.

Пример 4 (1) Получение катализатора Цеолит L типа (5 г), доведенный до стадии нанесения и обработки Примера 1, нагревают в вакуумном роторном испарителе от 40 до 100^oС в течение 100 минут и температуру 100^oС поддерживают в течение 30 минут также в условиях сушки в вакуумном роторном испарителе. Применяют ту же методику, что и в Примере 1, за исключением стадии сушки. В данном случае уровень вакуума в вакуумном роторном испарителе составляет 40 мм рт.ст.

Пример 5 (1) Получение катализатора Цеолит L типа (5 г), доведенный до стадии нанесения и обработки Примера 1, нагревают при вращении от комнатной температуры до 90^oС в течение 3 часов при атмосферном давлении и температуру 90^oС поддерживают в течение 3 часов также в роторном испарителе при атмосферном давлении. Применяют ту же методику, что и в Примере 1, за исключением стадии сушки.

(2) Оценка каталитических свойств Определение содержания воды В каждом из вышеупомянутых примеров и сравнительном примере отбирают пробу катализатора во время их сушки и определяют содержание воды с помощью устройства TG-DTA. Взвешивают 10 мг катализатора в виде формованного изделия и затем помещают в устройство. Температуру повышают от комнатной до 1000^oС в токе воздуха 70 см³/мин. Скорость повышения температуры составляет 20^oС/мин. Уменьшение веса катализатора, достигнутое к 500^oС, считается содержанием воды. Рассчитывают скорость испарения воды. Результаты приведены в Таблице.

Измерение с помощью ЭЛМАЗ Каждый из полученных выше катализаторов покрывают смолой (ПММА: полиметилметакрилат), и смолу, содержащую катализатор, разрезают параллельно нижней плоскости так, чтобы открыть такую поверхность для измерения, которая показана на Фиг.2. Используя обычное устройство с ЭЛМАЗ, измеряют значение при напряжении ускорения 15 кВ, размере пучка 1 мкм и токе в образце 0/05 мкА. Результаты приведены в Таблице.

Оценка периодической (импульсной) реакции Каждый из полученных катализаторов измельчают до размера от 32 до 65 меш, отвешивают 50 мг измельченного катализатора и помещают в реактор. После установки реактора в устройстве температуру повышают от комнатной до 540^oС в течение 35 минут при скорости потока водорода 100 см³/мин и проводят восстановление водородом при 540^oС в течение 1 часа. После завершения восстановления водородом устанавливают температуру 460^oС. В качестве реагента используют н-С₆. Размер импульса (загрузку) меняют до 0,5 мкл, 1,0 мкл, 2,0 мкл, 3,0 мкл для изменения конверсии. Результаты приведены в Таблице. Чем ниже C_1-4 селективность, тем лучше катализатор. В данном случае для каждого катализатора селективность рассчитывают следующим образом: Селективность C_1-4=[мас.C_1-4/(мас.C_1-5+бензол)]100.

Таким образом, галогенсодержащий катализатор и способ его получения в соответствии с настоящим изобретением могут быть широко и эффективно использованы в нефтехимической промышленности при производстве ароматических углеводородов, а также в нефтяной промышленности при производстве высокооктанового топлива и т.д.

Формула изобретения

1. Галогенсодержащий катализатор получения ароматических углеводородов, который содержит один или несколько галогеновых компонентов и платину, нанесенных на цеолит L-типа с равномерным количественным распределением галогена, при котором отношение [{F-F₀)/F} величины (F-F₀) к интегрированной величине (F)] составляет 0,17 или меньше, где величину (F-F₀) получают путем вычитания величины (F₀), полученной при интегрировании интенсивности рентгеновских лучей (I₀) касательной кривой при минимуме и наименьшем значении кривой, показывающей интенсивность рентгеновских лучей относительно x между одной поверхностью катализатора и другой поверхностью катализатора, из величины (F), полученной путем интегрирования указанной интенсивности I относительно расстояния x между поверхностями, причем количество платины, включенной в катализатор, составляет от 0,1 до 5 % и количество галогенсодержащего соединения находится в интервале от 0,1 до 5,0 % по галогену из расчета на общую массу катализатора.

2. Способ получения ароматических углеводородов из углеводородов ряда парафинов с использованием галогенсодержащего катализатора по п.1 при температуре около 460С.

3. Способ получения галогенсодержащего катализатора, который включает стадию нанесения одного или нескольких галогеновых компонентов и платины на цеолит L-типа, а затем стадию сушки при скорости испарения воды 0,15 мас.%/ч или менее и стадию прокаливания при 250-350С высушенного продукта.

4. Способ получения галогенсодержащего катализатора по п.3, в котором скорость испарения воды составляет 10 мас.%/ч или менее.

5. Способ получения галогенсодержащего катализатора по п.3 или 4, в котором сушку проводят при температуре ниже 60С, а затем при температуре выше 70С.

6. Способ получения галогенсодержащего катализатора по любому из пп.3-5, в котором проводят вакуумную сушку.

7. Способ получения галогенсодержащего катализатора, который включает стадию нанесения одного или нескольких галогеновых компонентов на цеолит L-типа, стадию сушки при скорости испарения воды 15 мас.%/ч или менее, стадию прокаливания при 250-350С высушенного продукта, а затем стадию нанесения на носитель платины.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3