Способ переработки радиоактивно загрязненного оборудования и способ производства сталей и сплавов с использованием лома металлических радиоактивных отходов

Способ переработки радиоактивно загрязненного оборудования и способ производства сталей и сплавов с использованием лома металлических радиоактивных отходов

Реферат

Изобретения относятся к области ядерной технологии, в частности к переработке радиоактивно загрязненных элементов конструкций с целью обеспечения экологической безопасности окружающей среды и возвращения в хозяйственный оборот металлов, снижая объемы радиоактивных отходов. Изобретения могут быть использованы при снятии с эксплуатации выработавшего ресурс оборудования производств ядерно-топливного цикла, в том числе атомных электростанций и радиохимических производств, а также переработки ранее захороненных в могильниках поверхностно загрязненных МРАО.

В результате деятельности предприятий атомного комплекса, радиохимической промышленности, исследовательских и энергетических реакторов и других установок, использующих делящиеся материалы, при проведении мероприятий по снятию этих объектов с эксплуатации, при демонтаже и технологических заменах объектов или их отдельных составных частей образуются металлические радиоактивные отходы (МРАО).

МРАО разделяются на подвергшиеся воздействию нейтронного потока и на поверхностно загрязненные.

МРАО, подвергшиеся воздействию нейтронного потока, подлежат кондиционированию с последующим захоронением в могильниках.

Поверхностно загрязненные МРАО подвергают дезактивации.

Используемые в настоящее время способы дезактивации делятся на химические, электрохимические и нехимические. В основном эти способы оказывают неразрушающее воздействие на очищаемую поверхность. Часто используют для дезактивации метод переплава, обеспечивающий сокращение объемов отходов за счет перевода в компактную форму, удобную для безопасного захоронения или временного хранения, но при этом нарушается форма и меняется структура металла фрагментов.

Основным направлением работ над совершенствованием известных способов дезактивации является повышение эффективности очистки поверхностно загрязненных МРАО до уровней, позволяющих передавать металлы в хозяйственный оборот в областях народного хозяйства, допускающих их ограниченное и неограниченное использование.

Известны различные способы частичной дезактивации МРАО - химические (патенты РФ №2078387 и №2147780, G 21 F 9/28, соответственно 1997 и 2000 гг., патент WO 9850922, G 21 F 9/30, 1999 г., патент DE 198187772, G 21 F 9/28, 1999 г.), электрохимические (патенты РФ №2009557, конвенционный приоритет DE, G 21 F 9/34, 1994 г., №2130656, G 21 F 9/34, 1999 г., DE 4420139, G 21 F 9/28, 1995, JP 3074108, G 21 F 9/28, 2000 г.), лазером (патент РФ №2084978, G 21 F 9/30, конвенционный приоритет FR 1997 г.), взрывом горючей газовой смеси (патент РФ №2146841, G 21 F 9/28, 2000 г.), переплав (патенты РФ №2145126, G 21 F 9/28, 2000 г., №2159473, G 21 F 9/28, 2000 г., JP 2951874, G 21 F 9/30, 1999 г.).

Все эти известные способы направлены на решение задачи повышения эффективности очистки поверхностно загрязненных МРАО и на выходе дают увеличение процента металла, годного для неограниченного использования в народном хозяйстве, но, в основном, как правило, частичная дезактивация предназначена для уменьшения объемов МРАО и их безопасного захоронения или временного хранения.

Известен способ утилизации атомных подводных лодок по патенту РФ №2140108 G 21 F 9/28, 1996 г., включающий дезактивацию оборудования в сборе, демонтаж, переплавку металла в присутствии отшлаковывающих присадок до полного расплавления с последующим отделением радиоактивно загрязненного шлака от расплавленного металла, разливку металла и шлака, при этом поверхность расплавленного металла в накопительной камере инжектируют порошкообразным углеродом.

Способ позволяет исключить строительство специальных сооружений, обеспечивающих долговременное хранение демонтированных энергоотсеков, и использовать металл в народном хозяйстве непосредственно после переплава.

Недостатком этого способа является его трудоемкость за счет использования дезактивации переплавом, что влечет за собой проведение работ по сбору и очистке образовавшихся газов, утилизации шлаков и периодической дезактивации используемого оборудования, а также не позволяет повторно использовать неповрежденные фрагменты в народном хозяйстве после их очистки.

Наиболее близким по технической сущности заявляемому является способ переработки демонтированного радиоактивно загрязненного оборудования (патент РФ №2075126, G 21 F 9/30, 1997 г.), включающий жидкую дезактивацию оборудования в сборе, демонтаж и фрагментацию оборудования, дезактивацию фрагментов, термическую дезактивацию фрагментов путем выжигания горючих материалов, сортировку по видам металлов и их активности, расплавление легкоплавких металлов, разделение расплава этих металлов, его разливку и отверждение, прокаливание остальных металлов, отделение образовавшейся радиоактивно загрязненной окалины, сортировку по видам и группам прокаленных металлов, транспортировку их на индукционную переплавку в присутствии отшлаковывающих флюсов. Газы, образовавшиеся при термической дезактивации и индукционном переплаве, отводят на обезвреживание и очистку.

Этот способ позволяет очищать часть радиоактивных металлов до уровня установленных требований, что обеспечивает их возврат в хозяйственный оборот в виде очищенного лома. Кроме того, в результате переплава скрапа значительно сокращается объем металлических отходов, масса отходов становится компактной и однородной, тем самым обеспечивается более удобное дальнейшее обращение с этими отходами.

Недостатком этого способа является длительность цикла переработки и его трудоемкость за счет использования дезактивации переплавом, что влечет за собой проведение работ по сбору и очистке образовавшихся газов, утилизации шлаков и периодической дезактивации используемого оборудования. Этот способ не может обеспечить повторного использования по прямому назначению или после технологической доработки фрагментов демонтированного оборудования в народном хозяйстве после их очистки.

Известен способ производства специальных сплавов (М.Н.Сиркус, В.М.Тарасов. Проблема обращения с радиоактивными отходами при демонтаже ядерных энергетических установок в ФРГ. “Энергохозяйство за рубежом”, приложение к журналу “Электрические станции”, Энергоатомиздат, №4, 1990, стр.19-20), в котором при плавлении лома МРАО добавляют нерадиоактивный скрап, включающий определенный состав материалов. Полученный металл предназначен для изготовления изделий ограниченного применения, например, для изготовления контейнеров для хранения или транспортировки МРАО и других отходов.

Этот способ используют для изготовления изделий ограниченного применения, кроме того, он требует специального оборудования, удовлетворяющего требованиям по безопасности работы обслуживающего персонала при переплаве МРАО.

Задачей заявляемых изобретений является упрощение и удешевление процесса переработки радиоактивно загрязненного оборудования, увеличение объема металлов, возвращаемых в народное хозяйство в процессе переработки, а также обеспечение возможности повторного использования по прямому назначению или после технологической доработки фрагментов очищенного оборудования в народном хозяйстве и, как следствие, сокращение объема твердых отходов, направляемых на долговременное хранение и захоронение.

Поставленная задача в группе предлагаемых изобретений решается последовательно, оба способа объединены общим изобретательским замыслом. Второй способ позволяет использовать один из продуктов, полученный при осуществлении первого способа.

Поставленная задача решается тем, что в способе переработки радиоактивно загрязненного оборудования, включающем дезактивацию в сборе, демонтаж, фрагментацию, сортировку по видам металлов и их активности, дезактивацию фрагментов, согласно изобретению, после фрагментации отделяют поверхностно загрязненные фрагменты, дезактивации подвергают все фрагменты способами, не изменяющими форму и структуру металлов, и осуществляют их аттестацию на механические и физические изменения, фрагменты, прошедшие аттестацию, подвергают дезактивации способами, не изменяющими форму фрагментов и структуру их металла до уровней ограниченного или неограниченного использования в зависимости от области их дальнейшего применения, и разделяют их на фрагменты для применения по прямому назначению или осуществляют их доработку до требуемой номенклатурной продукции, а фрагменты, не прошедшие аттестацию, направляют в виде лома металлических радиоактивных отходов (МРАО) для использования в качестве основного металла и/или лигатуры для производства сталей и сплавов по стандартам металлургической промышленности.

Поставленная задача решается тем, что в способе производства сталей и сплавов с использованием лома МРАО, включающем подготовку шихты, выплавку стали и сплавов с введением при плавке легирующих добавок и присадок, разливку готового металла, согласно изобретению, перед плавкой определяют количество лома МРАО (М_мрао), необходимое для обеспечения заданного содержания химических элементов в выплавляемом сорте стали или сплаве, и коэффициент разбавления из соотношения;

Кр=М/М_мрао, где

М - количество готового продукта стали или сплава,

затем определяют верхнее предельное значение удельной активности лома МРАО (А_мрао), используемого для получения продукта из соотношения:

А_мрао=Дк×Кр, где

Дк - нормативная величина активности готовой продукции,

Кр - рассчитанный коэффициент разбавления,

и вводят лом МРАО с удельной активностью, не превышающей верхнее предельное значение А_мрао при выплавке в качестве основного металла и/или лигатуры.

Для снижения выделения радионуклидов в газообразной фазе и исключения загрязнения оборудования лом МРАО, используемый в качестве лигатуры, вводят в расплав в твердом виде.

Заявляемые способы, объединенные общим изобретательским замыслом, позволяют высокоэффективно в техническом, в экономическом и в экологическом аспектах провести работы по переработке и использованию в народном хозяйстве радиоактивно загрязненного демонтированного оборудования, а также ранее захороненных в могильниках поверхностно загрязненных МРАО.

Способ переработки радиоактивно загрязненного оборудования осуществляется следующим образом.

Радиоактивно загрязненное оборудование, подлежащее демонтажу, предварительно подвергают дезактивации в сборе, т.е. без вскрытия загрязненных внутренних полостей, но с локализацией радионуклидов в ограниченном объеме. Как правило, на этом этапе используют жидкостную дезактивацию. Затем это оборудование демонтируют и/или извлекают ранее демонтированное оборудование из хранилищ твердых радиоактивных отходов и фрагментируют, т.е. разбирают оборудование на составляющие элементы. Фрагментацию сложносоставного оборудования осуществляют с помощью приспособлений и инструментов, указанных в технологических картах, а оборудование, имеющее цилиндрическую форму (трубопроводы, отводы), - с помощью труборезов различных диаметров в зависимости от размеров фрагментируемых частей, сохраняя в качестве фрагментов элементы по их функциональному назначению.

Определяют границы наведенной активности и разделяют фрагменты на активированные МРАО и поверхностно загрязненные. Активированные фрагменты кондиционируют и отправляют на окончательное захоронение.

Основной объем фрагментированного оборудования составляют стальные конструкции, трубы корпуса, вентили, клапаны, насосы, теплообменники и т.п., которые могут быть использованы повторно по своему прямому назначению или технологически доработаны, например, путем напыления покрытия и т.п., холодной или горячей перекатки до требуемой номенклатурной продукции, например, путем перекатки трубы одного диаметра в трубу другого диаметра, и в дальнейшем использованы в различных отраслях народного хозяйства в соответствии с принятыми для них санитарными нормами по удельной активности. Все поверхностно загрязненные фрагменты разделяют в зависимости от области их дальнейшего применения (например, пищевая промышленность, медицина или атомная энергетика). После чего осуществляют сортировку по видам металлов и характеру их активности. Выбор способа дезактивации определяется природой радиоактивного загрязнения и свойствами основного конструкционного материала. Далее осуществляют дезактивацию поверхностно загрязненных фрагментов способами, не изменяющими форму фрагментов, структуру их металла (химический состав), например, химическими или электрохимическими способами. Затем фрагменты аттестуют неразрушающими методами контроля на механические и физические изменения, например, путем ультразвукового контроля (УЗК). Фрагменты, прошедшие аттестацию, т.е. не имеющие механических повреждений, усталостных трещин металла, коррозионных повреждений и т.п. подвергают дезактивации до уровней ограниченного или неограниченного использования в зависимости от области их дальнейшего применения. Величины активности готовой продукции для ограниченного и неограниченного использования задаются санитарными нормами радиационной безопасности и строго регламентированы в каждой стране. В России в настоящее время для неограниченного использования эта величина не может превышать 300 Бк/кг, а ограниченного использования до 1000 Бк/кг.

Дезактивированные фрагменты разделяют на фрагменты для применения по своему прямому назначению или осуществляют их доработку до требуемой номенклатурной продукции.

Фрагменты, не прошедшие аттестацию, направляют в виде лома металлических радиоактивных отходов (МРАО) для производства стали и сплавов в качестве основного металла или лигатуры по стандартам металлургической промышленности.

На всех этапах способа осуществляют дозиметрический и радиометрический контроль.

Пример осуществления способа.

Технологический канал реактора РБМ.К 1000 был подвергнут дезактивации в сборе, демонтирован и фрагментирован. После дозиметрического и радиометрического контроля отобраны поверхностно загрязненные фрагменты. Фрагменты рассортировали по видам металлов (подвеска из стали ХН35ВТЮ, труба из стали 08Х18Н10Т) и характеру активности (основной радионуклид кобальт-60) и дезактивировали. Далее провели их аттестацию на механические и физические изменения. Фрагменты, прошедшие аттестацию, разделили на группы по областям предполагаемого использования. В частности подвеска тепловыделяющей сборки (ТВС) реактора может быть использована в атомной энергетике по ее прямому назначению, т.е. может быть дезактивирована до уровня ограниченного использования. Группу, в которую вошла подвеска, дезактивировали электрохимическим способом до уровня ограниченного использования, т.к. предполагается ее установка на действующий реактор. После дозиметрического и радиометрического контроля уровень остаточной активности составил 350 Бк/кг, что является допустимым для ограниченного использования.

Труба ⊘95×5×2000 из стали 08Х18Н10Т пригодна для дальнейшего применения в области с нормами для неограниченного использования, следовательно ее дезактивацию проводили до уровня неограниченного использования. Группу, в которую вошла труба, дезактивировали до уровня неограниченного использования. После дозиметрического и радиометрического контроля уровень остаточной активности составил 290 Бк/кг, что является допустимым для области неограниченного использования.

В третью группу включили фрагменты, не прошедшие аттестацию и предполагаемые для использования в качестве лома МРАО.

Третью группу дезактивировали до уровня возможного использования в металлургии и направили на переработку в виде лома МРАО.

Аттестация фрагментов осуществлялась с помощью УЗК на соответствие фрагментов требованиям ТУ и ГОСТов областей применения. Подвеска прошла аттестацию, признана годной и установлена на действующий реактор. Труба прошла аттестацию, но ввиду наличия усталостных трещин металла была перекатана с сопутствующим нагревом в трубу ⊘90×3×4000, пригодную для повторного использования в качестве паровой трубы обоймы верхнего тракта реактора РБМ. К 1000, другие фрагменты, не прошедшие аттестацию, были направлены на использование в виде лома МРАО.

Способ производства сталей и сплавов с использованием лома МРАО реализуется следующим образом.

При выплавке легированных сталей в шихту основного металла в процессе выплавки добавляются легирующие добавки, обеспечивающие требуемые характеристики получаемых сталей. Легирующие добавки достаточно дороги и являются невосполнимым природным ресурсом. В то же время низколегированная сталь в виде готового изделия или элемента конструкции, характеризующаяся определенным химическим составом, может быть использована в виде лома в качестве лигатуры и/или присадок.

При осуществлении способа предварительно определяют количество лома МРАО (М_мрао), необходимое для обеспечения заданного содержания химических элементов в конкретно выплавляемом сорте стали или сплаве, далее определяют коэффициент разбавления Кр, являющийся отношением общего количества готового продукта к количеству лома МРАО (М_мрао). Затем рассчитывают верхнее предельное значение удельной активности лома МРАО (А_мрао), используемого для получения продукта из соотношения:

А_мрао=Дк×Кр.

Значения Дк (нормативная величина активности готовой продукции) строго регламентированы соответствующими нормативными документами в каждой стране. Согласно действующему на территории России ГОСТ Р 51713-2001, приложение 10 - СП2.6.1799-99 (Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности) пункт 5.11.3, значение Дк не может превышать 300 Бк/кг при неограниченном использовании готовой продукции. По нормам для ограниченного использования эта величина может быть значительно выше (пункт 5.11.4).

Далее вводят лом МРАО с удельной активностью, не превышающей верхний предел А_мрао, в плавку в качестве основного металла и/или лигатуры в количестве М_мрао, необходимом для обеспечения заданного содержания химических элементов в конкретно выплавляемом сорте стали или сплава.

Если значения удельной остаточной активности лома МРАО (А_мрао) малы, такой лом МРАО может быть использован в металлургии в качестве основного металла (шихты), в состав которой вводится достаточное количество “чистой” лигатуры, обеспечивающее активность готового продукта, не превышающую величины нормативной активности (Дк).

На всех этапах способа осуществляется дозиметрический и радиометрический контроль.

Пример реализации предлагаемого способа получения стали. (Отчет ЦНИИЧермет, 2001 г.)

ЦНИИ Черметом были проведены опытные плавки низколегированной стали 10ХН. В качестве шихты использовался металлический лом стали 08Ю, а в качестве легирующих добавок - лом МРАО после дезактивации сталей ХН35ВТЮ и 08Х18Н10Т с остаточной активностью А_мрао=565 Бк/кг (излучающий радионуклид кобальт 60).

Для получения необходимого химического состава стали 10ХН требуется следующее соотношение, вес.ч.:

Шихта (сталь 08Ю) 93-94,5

Лигатура:

Лом МРАО (сталь ХН35ВТЮ) 1-2

Лом МРАО (сталь 08Х18Н10Т) 4,5-5

Исходя из указанного химического состава для выплавки М=1000 кг этой стали необходимо введение лигатуры в количестве, М_мрао=55-70 кг. Согласно расчета коэффициента разбавления Кр=М/М_мрао=1000/(55-70)=18,18-14,28. Верхний предел удельной активности лома (А_мрао)=Дк×Кр, где Дк принят равным 300 Бк/кг согласно действующему на территории России ГОСТ Р 51713-2001, в соответствии с которым Дк не может превышать 300 Бк/кг (кобальт 60) при неограниченном использовании готовой продукции.

Расчетный верхний предел активности лома, который может быть использован для выплавки стали, составляет А_мрао=300×(18,18-14,28)=(5454-4284) Бк/кг.

При выплавке стали 10ХН заданного химического состава по металлургическим технологиям, в расплав шихты добавили необходимое количество лигатуры (55-70 кг) в твердом виде для предотвращения выделения радионуклидов в газообразной фазе и исключения загрязнения плавильного оборудования.

При расплавлении лигатуры в жидкой ванне шихты остаточная активность лигатуры диффузно распределилась в общем объеме расплава.

В связи с тем, что остаточная активность используемого лома МРАО составляла всего 565 Бк/кг, удельная активность слитка готового металла составила 35 Бк/кг, при допустимой для неограниченного использования материала активности по стандарту - 300 Бк/кг.

Таким образом, полученный металл, с точки зрения остаточной радиоактивности, полностью соответствует санитарным нормам и имеет неограниченное применение.

Использование предлагаемой группы изобретений позволяет упростить процесс переработки демонтированного оборудования, сократить материальные и временные затраты на проведение процессов дезактивации до уровней возможного использования предлагаемыми способами поверхностно загрязненных элементов конструкций. Использование металлических элементов с уровнем остаточной активности, превышающим нормативный для выплавки сталей и сплавов, позволяет вернуть для использования в народном хозяйстве отходы, ранее не использовавшиеся, а направляемые на захоронение. При этом сокращается необходимость сооружения новых могильников (ХТРО) и высвобождаются объемы существующих могильников за счет переработки ранее захороненных в них поверхностно загрязненных МРАО. Это обеспечивает снижение вредного экологического воздействия МРАО на окружающую среду, снижает коллективную дозу облучения персонала группы А, возвращает поверхностно загрязненные МРАО в промышленный оборот, снижает потребность во вновь поступающем металле в области ядерно-топливного цикла и снижает социальную напряженность в местах расположения могильников (ХТРО).

1. Способ переработки радиоактивно загрязненного оборудования, включающий дезактивацию в сборе, демонтаж, фрагментацию, сортировку по видам металлов и их активности и дезактивацию фрагментов, отличающийся тем, что после фрагментации отделяют поверхностно загрязненные фрагменты, дезактивации подвергают все фрагменты способами, не изменяющими форму и структуру металлов, и осуществляют их аттестацию на механические и физические изменения, фрагменты, прошедшие аттестацию, подвергают дезактивации способами, не изменяющими форму фрагментов и структуру их металла до уровней ограниченного или неограниченного использования в зависимости от области их дальнейшего применения, и разделяют их на фрагменты для применения по своем прямому назначению или осуществляют их доработку до требуемой номенклатурной продукции, а фрагменты, не прошедшие аттестацию, направляют в виде лома металлических радиоактивных отходов (МРАО) для использования в качестве основного металла и/или лигатуры для производства сталей и сплавов по стандартам металлургической промышленности.

2. Способ производства сталей и сплавов с использованием лома МРАО, включающий подготовку шихты, выплавку стали и сплавов с введением при плавке легирующих добавок и присадок, разливку готового металла, отличающийся тем, что перед плавкой определяют количество лома МРАО (М_МРАО), необходимое для обеспечения заданного содержания химических элементов в выплавляемом сорте стали или сплаве и коэффициент разбавления из соотношения:

Кр=М/м_МРАО, где

М - количество готового продукта стали или сплава, затем определяют верхнее предельное значение удельной активности лома МРАО (А_МРАО), используемого для получения продукта из соотношения:

A_МРАО=Дк×Кр, где

Дк - нормативная величина активности готовой продукции,

Кр - рассчитанный коэффициент разбавления, и вводят лом МРАО с удельной активностью, не превышающей верхнее предельное значение A_МРАО, при выплавке в качестве основного металла и/или лигатуры.

3. Способ по п.2, отличающийся тем, что лом МРАО в качестве лигатуры вводят в расплав в твердом виде.