Способ получения гранул и порошков диоксида урана

Способ получения гранул и порошков диоксида урана

Реферат

Изобретение относится к области металлургии, в частности к металлургическим методам получения гранул и порошков диоксида урана из его расплава.

Существуют способы получения порошков и гранул в вихревых и инжекционных мельницах, работающих под действием струи газа (6 атм) или водяного пара (20 атм). Недостатками этого способа являются возможность получения только мелкодисперсных материалов, удаление газового потока из мельниц вместе с порошком и необходимость последующего улавливания фракций различных размеров в каскаде отстойников и на фильтрах, неизбежное образование пыли, в том числе и радиоактивной, получаемые таким способом порошки имеют весьма развитую поверхность и значительную пористость.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату является способ [В.П. Елютин, В.И. Костиков, Б.С. Лысков и др. Высокотемпературные материалы. Ч. 2. М., Металлургия, 1973 г., стр.253] получения гранул и порошков оксидов урана из расплавов методом распыления с помощью дуговой и высокочастотной плазмы, согласно которому исходный материал расплавляют, распыляют в плазменной струе и приводят в соударение с поверхностью охлаждающей среды для затвердевания. Недостатками данного способа являются необходимость изготовления стержней или электродов из диоксида урана, сложность и низкая производительность технологического процесса, значительные затраты электроэнергии, непродолжительный ресурс непрерывной работы плазменных установок, необходимость улавливать плазмообразующий газ и очищать его от уносимых частиц распыляемого материала, отсутствие реальной возможности получать гранулы и порошки размером более 200 мкм.

Техническим результатом предлагаемого решения является повышение производительности, повышение размеров получаемых порошков и гранул диоксида урана до нескольких миллиметров, сокращение количества образующихся радиоактивных отходов, увеличение срока службы оборудования и снижение себестоимости получаемых материалов.

Технический результат достигается тем, что в способе получения гранул и порошков диоксида урана, включающем расплавление исходного материала и диспергирование расплава, отличающийся тем, что расплавление осуществляют в металлическом секционированном водоохлаждаемом тигле индукционной печи, в качестве исходного материала используют полидисперсный порошок диоксида урана, или диоксид урана, полученный в этом же тигле восстановлением полидисперсных порошков оксидов урана высших степеней валентности (U₃O₈, UO₃ и др.), диспергирование осуществляют сливом расплава из тигля на вращающуюся охлаждаемую поверхность.

Перед расплавлением исходного сырья в тигель загружают легирующие компоненты.

Расплавление исходного материала осуществляют путем нагрева шихты, содержащей восстановитель, металлический уран, легирующий компонент или их сплавы и соединения.

Процесс осуществляют в вакууме, восстановительной или инертной атмосфере.

Используют восстановитель, образующий с кислородом летучие оксиды.

Расплавление осуществляют в индукционной печи с частотой индукционных токов 60 000-12 000 000 Гц.

В качестве восстановителей может быть использован углерод, кремний, алюминий и др.

UO₂ имеет температуру плавления 2800°С, что практически исключает применение для его плавления керамических и металлических тиглей. Эта проблема решается применением индукционной печи с медным разрезным водоохлаждаемым холодным тиглем - ИПХТ. Холодный тигель, как показала практика, стоек к оксидным расплавам в течение 18-20 лет. Применение ИПХТ специальной конструкции с перемещающимся внутри тигля медным водоохлаждаемым поддоном и сливными устройствами, расположенными в верхней части стенки тигля и поддоне (патент РФ №2177132, МКИ 7 F 27 В 14/06, G 21 F 9/00, БИ №35, 2001 г.) позволяет получать одновременно большую массу расплава и регулировать скорость его слива, что, в конечном счете, обеспечивает получение порошков и гранул различной формы и широкого диапазона крупности, резкое повышение производительности и снижение энергозатрат. Размеры и форму получаемых частиц также можно регулировать скоростью вращения охлаждаемой поверхности, на которую сливается расплав.

Применение в качестве исходного сырья полидисперсного порошка UO₂, получаемого промышленными химическими методами в больших количествах, значительно удешевляет процесс, так как не требует изготовления стержней или электродов. Применение в качестве исходного сырья полидисперсных порошков оксидов высших степеней валентности U₃O₈, UO₃ и др., которые намного дешевле полидисперсного порошка диоксида урана, и дешевых восстановителей, таких как углерод, а также кремний и алюминий, образующих с кислородом при высоких температурах в вакууме весьма летучие оксиды низших степеней валентности типа Al₂O₃ и SiO, позволяет получить в ИПХТ методом восстановления диоксид урана, который расплавляют в этой же ИПХТ и полученный расплав сливают из тигля на вращающуюся охлаждаемую поверхность. Это еще более значительно сокращает себестоимость получаемых гранул и порошков. Легирующие компоненты целесообразно вводить в исходную шихту или догружать в тигель перед расплавлением диоксида урана, так как при плавке в холодных тиглях происходит практически идеальное распределение легирующих компонентов за счет интенсивного электромагнитного перемешивания расплава. Диапазон частоты индукционных токов, составляющий 60 000 - 12 000 000 Гц, определяется электрофизическими свойствами оксидов урана.

Экспериментальную проверку предложенного способа проводили в вакуумной индукционной печи с холодным тиглем диаметром 100 мм, перемещающимся внутри тигля медным водоохлаждаемым поддоном, сливным устройством в виде желоба, установленным в верхней части стенки холодного тигля, и частотой тока источника питания 5280000 Гц.

Пример 1. В холодный тигель загружали 3 кг полидисперсного порошка диоксида урана, печь вакуумировали и заполняли аргоном. Диоксид урана расплавляли, применяя в качестве стартового материала металлический уран. Медный поддон перемещали вверх, что приводило к сливу расплава оксида по желобу в верхней части стенки тигля. Оксидный расплав стекал на вращающийся охлаждаемый металлический диск, диспергировался и кристаллизовался в виде гранул размером 3-5 мм.

Пример 2. В холодный тигель загружали 3,13 кг смеси из полидисперсного порошка трехокиси урана и углерода в виде сажи, которая служила восстановителем и материалом для стартового нагрева, взятых в соотношении 3 и 0,13 кг соответственно. Печь вакуумировали до разрежения 1×10^-4 мм рт.ст. и нагревали шихту до 1500°С. При этом происходило восстановление UO₃ углеродом с образованием UO₂ и газообразного СО, который откачивался из плавильной камеры системой вакуумных насосов. После этого в тигель догружали в качестве легирующей добавки 200 г оксида гадолиния, плавильную камеру заполняли аргоном, температуру повышали до 2900°С и шихту расплавляли. Медный поддон перемещали вверх, что приводило к сливу расплава по желобу в верхней части тигля. Оксидный расплав стекал на вращающийся охлаждаемый металлический диск, диспергировался и кристаллизовался в виде сферического порошка крупностью 0,3-0,5 мм.

Приведенные примеры доказывают эффективность предложенного способа для получения гранул и порошков диоксида урана широкого спектра размеров.

1. Способ получения гранул и порошков диоксида урана, включающий расплавление исходного материала и диспергирование расплава, отличающийся тем, что расплавление осуществляют в металлическом секционированном водоохлаждаемом тигле индукционной печи, в качестве исходного материала используют полидисперсный порошок диоксида урана или диоксид урана, полученный в этом же тигле восстановлением полидисперсных порошков оксидов урана высших степеней валентности, диспергирование осуществляют сливом расплава из тигля на вращающуюся охлаждаемую поверхность.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что перед расплавлением исходного сырья в тигель загружают легирующие компоненты.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что расплавление исходного материала осуществляют путем нагрева шихты, содержащей восстановитель, металлический уран, легирующий компонент или их сплавы и соединения.

4. Способ по п.1, отличающийся тем, что его осуществляют в вакууме, восстановительной или инертной атмосфере.

5. Способ по п.3, отличающийся тем, что используют восстановитель, образующий с кислородом летучие оксиды.

6. Способ по п.1, отличающийся тем, что расплавление осуществляют в индукционной печи с частотой индукционных токов 60 000-12 000 000 Гц.