Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли 232ub в уране (варианты)

Предложенная группа изобретений относится к области измерений и регистрации ионизирующих излучений и может найти применение в атомной энергетике. Задача изобретения - повышение точности и скорости определения содержания 232U в уране. Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли 232U в уране заключается в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровки альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения 232U, 234U, 238U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли 232U. При этом вклад импульсов от альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ ведут с применением предварительно определенного для заданных условий измерений коэффициента, массовую долю 232U определяют относительным методом по соотношению площадей пиков альфа-излучения 232U и 238U. Кроме того, согласно второму и третьему вариантам предложенного изобретения можно учитывать вклад импульсов наложения одним из двух методов в зависимости от отсутствия или присутствия 228Th в анализируемой пробе. 3 н. и 3 з.п. ф-лы.

Реферат

Предложенная группа изобретений относится к области измерений и регистрации ионизирующих излучений и может найти применение в атомной энергетике.

Известен альфа-спектрометрический способ определения массовой доли 232U [1], заключающийся в упаривании анализируемого раствора урана, переводе его в закись-окись урана, растворении навески закиси-окиси урана в азотной кислоте, электролитическом нанесении раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии и эффективности регистрации, измерении спектра альфа-излучения счетного образца, определении площади пика от альфа-излучения 232U с энергиями 5,28 и 5,32 МэВ и 238Th с энергией 5,34 МэВ, определении площади пика альфа-излучения 228Th с энергией 5,42 МэВ, коррекции полученной площади пика 232U для учета вклада альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ с помощью фиксированного, теоретически рассчитанного коэффициента и расчете массовой доли 232U (в нанограммах на грамм 235U) в анализируемом образце по формуле

где D - количество частиц, образующихся в 1 минуту от 232U в анализируемом образце;

4,65·104 - количество частиц, образующихся в 1 минуту при распаде 1 нанограмма 232U;

W - масса урана в исследуемом образце, гU;

F - массовая доля 235U в исследуемом образце.

Количество частиц, образующихся в 1 минуту от 232U в анализируемом образце, определяется по формуле

где n232 - чистая скорость счета от 232U в анализируемом образце, импульс/мин;

Е - эффективность регистрации, найденная при калибровке по стандартному образцу 237Np.

Чистая скорость счета от 232U в анализируемом образце рассчитывается по формуле

где N5,3 - суммарное количество импульсов в пике от альфа-излучения 232U с энергиями 5,28 и 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,34 МэВ за вычетом фона;

N5,42 - количество импульсов в пике альфа-излучения 228Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона;

t - время измерения, мин;

0,394 - фиксированный, теоретически рассчитанный коэффициент, определяющий отношение скорости счета импульсов в пике альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ к скорости счета импульсов в пике альфа-излучения 228Th с энергией 5,42 МэВ.

В данном способе не учитывается значение электролитического выхода, что приводит к дополнительной погрешности определения. Калибровка по эффективности регистрации по 237Np из-за существенных отличий в схемах распада 237Np и 232U также приводит к дополнительной погрешности. Кроме того, теоретическое значение коэффициента учета вклада альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ может существенно отличаться от его реального значения.

Наиболее близким к предлагаемому является способ определения массовой доли 232U [2], заключающийся в приготовлении азотнокислого раствора из анализируемого соединения урана, экстракционной очистке полученного азотнокислого раствора от дочерних продуктов распада урана, приготовлении счетного образца методом соосаждения с 75 мкг фторида неодима, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц и эффективности регистрации, измерении спектра альфа-излучения счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения изотопов урана в предварительно заданных энергетических интервалах и их активностей, переводе активностей изотопов урана в массы и определении массовой доли 232U в мкг/гU по формуле

где W232 - масса 232U в анализируемом образце, мкг;

Wi - масса i-го изотопа урана, мкг (i=232, 234, 235, 236, 238).

Массы изотопов урана в анализируемом образце рассчитываются по формуле

где Wi - масса i-го изотопа урана, мкг;

Ai - активность i-го изотопа урана, Бк;

SAi - известная удельная активность i-го изотопа урана, Бк/мкг.

Расчет активностей изотопов урана производится по формуле

где Gi - общая площадь пика альфа-излучения в заданном энергетическом интервале для i-го изотопа урана, измеренная за время T;

Bi - количество фоновых импульсов в заданном энергетическом интервале для i-го изотопа урана, измеренное за время Т,

Т - время измерения, с;

Е - эффективность регистрации альфа-спектрометра;

АВi - относительная интенсивность альфа-частиц для i-го изотопа урана в i-том энергетическом интервале.

При расчете содержания 232U по формуле d) значения эффективности регистрации и коэффициента осаждения сокращаются и не вносят погрешности в результат определения.

Способ имеет следующие недостатки:

1. Добавление фторида неодима в счетный образец приводит к увеличению толщины активного слоя образца и, как следствие, к ухудшению энергетического разрешения и точности анализа.

2. Необходимость проведения дополнительных операций по очистке раствора анализируемого урана от тория, что приводит к увеличению трудоемкости и продолжительности анализа.

3. Расчет массы 235U по зарегистрированному спектру его альфа-излучения дает значительную погрешность из-за сложной схемы распада 235U.

Кроме того, оба метода не учитывают вклад импульсов наложения в пик альфа-излучения 232U, который может достигать значимых значений при невысоких содержаниях 232U в уране.

Задача изобретения - повышение точности и экспрессности определения содержания 232U в уране.

Поставленная задача решена тем, что в известном альфа-спектрометрическом способе определения массовой доли 232U, заключающемся в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана из полученного азотнокислого раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения 232U, 234U, 238U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли 232U, дополнительно проводят учет вклада импульсов от альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ с помощью экспериментально определенного для заданных условий измерений коэффициента, а массовая доля 232U определяется относительным методом:

для слабообогащенного урана по формуле

для высокообогащенного урана по формуле

где N232, N234, N238, N228 - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, 234U с энергией 4,78 МэВ, 238U с энергией 4,198 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона, в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

- экспериментально определенный коэффициент вклада альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ;

а232, a234, а238 - удельная активность 232U, 234U и 238U соответственно, Бк/г;

C238, С234 - известная массовая доля 238U, % и 234U, % соответственно.

В предпочтительном варианте осуществления заявленного изобретения определение значения коэффициента, используемого при учете вклада альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ в заданных условиях измерения производят в результате измерения двух проб, при этом первую пробу готовят путем приготовления азотнокислого раствора выдержанной в течение не менее одного года пробы урана, содержащей 232U, электролитического осаждения урана из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибруют альфа-спектрометр по энергии регистрируемых альфа-частиц, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца и рассчитывают площади пиков альфа-излучения 232U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах; вторую пробу готовят путем радиохимической очистки этой же пробы урана от тория, приготовления азотнокислого раствора очищенной пробы и электролитического осаждения урана из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца и определяют массовую долю 232U в очищенной пробе, значение коэффициента учета вклада альфа-излучения 228Th в пик альфа-излучения 232U определяют по формуле

где N232Σ - суммарная площадь пика альфа-излучения с энергией 5,32 МэВ, зарегистрированная от первой пробы, импульс;

N232 р - площадь пика альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, импульс, рассчитанная по формуле

, или по формуле ,

где - найденное значение массовой доли 232U во второй очищенной от тория пробе, %.

Еще в одном варианте осуществления заявленного изобретения определение значения коэффициента, используемого при учете вклада альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ производят в результате измерения пробы 232Th, содержащей равновесное количество 228Th, при этом пробу готовят путем приготовления азотнокислого раствора пробы 232Th и электролитического осаждения тория из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали массой, равной массе урана в анализируемой пробе; калибруют альфа-спектрометр по энергии регистрируемых альфа-частиц, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца, рассчитывают количества импульсов в предварительно заданных энергетических диапазонах, соответствующих пикам альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ, значение коэффициента учета вклада альфа-излучения 228Th в пик альфа-излучения 232U определяют как отношение рассчитанных площадей пиков альфа-излучения по формуле

Согласно второму варианту предложенного альфа-спектрометрического способа определения массовой доли 232U в уране, заключающегося в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения 232U, 234U и 238U в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли 232U, проводят учет вклада импульсов наложения при определении массовой доли 232U в пробах урана, не содержащих 228Th, производят путем определения количества наложенных импульсов в области энергий с шириной, равной области энергий пика альфа-излучения 232U и следующей сразу же за пиком альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, и рассчитывают массовую долю 232U по формуле

для проб обедненного или слабообогащенного урана,

или по формуле

для проб высокообогащенного урана,

где N232, N234, N238 - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, 234U с энергией 4,78 МэВ и 238U с энергией 4,198 МэВ за вычетом фона, в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

a232, a234, a238 - удельная активность 232U, 234U и 238U соответственно, Бк/г;

С238, C234 - известные массовые доли 238U и 234U соответственно, %.

Nнал - количество импульсов наложения в области за пиком альфа-излучения

Согласно третьему варианту предложенного альфа-спектрометрического способа определения массовой доли 232U в уране, заключающегося в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионностойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения 232U, 234U, 238U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли 232U, проводят учет вклада импульсов наложения при определении массовой доли 232U, производят с использованием коэффициентов пропорциональности числа наложенных импульсов квадрату скорости счета импульсов в пике альфа-излучения 234U и рассчитывают массовую долю 232U по формуле

для проб обедненного или слабообогащенного урана,

или по формуле

для проб высокообогащенного урана,

где N232, N234, N238, N228 - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, 234U с энергией 4,78 МэВ, 238U с энергией 4,198 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона, в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

a232, a234, a238 - удельная активность 232U, 234U и 238U соответственно, Бк/г;

C238, С234 - известные массовые доли 238U и 234U соответственно, %.

где , - предварительно определенные коэффициенты наложений в пиках альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ, с;

t - время измерения, с;

n - скорость счета импульсов в пике альфа-излучения 234U, с-1.

Кроме того, определения значений коэффициентов наложения могут быть произведены в результате измерения пробы урана, очищенной от 228Th, при этом определяют значения коэффициентов наложений в пиках альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ по формулам

и ,

где n228 - скорость счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения 228Th, с-1;

n234 - скорость счета импульсов в пике 234U, с-1;

ΔЕ232 - выбранный энергетический интервал для пика 232U с энергией 5,32 МэВ, кэВ;

ΔE228 - выбранный энергетический интервал для пика 228Th с энергией 5,42 МэВ, кэВ.

Предлагаемый способ осуществляется следующим образом. Из пробы анализируемого соединения урана приготавливают азотнокислый раствор, затем методом электролитического нанесения приготавливают счетный образец, производят калибровку альфа-спектрометра по энергии, измеряют спектр альфа-излучения счетного образца. Рассчитывают площади пиков альфа-излучения 232U, 234U, 238U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах, производят учет вклада альфа-излучения 228Th и импульсов наложения в пик альфа-излучения 232U. Массовую долю 232U в анализируемой пробе определяют относительным методом по соотношению площадей пиков альфа-излучения 232U и 238U для низкообогащенных проб урана, проб урана природного изотопного состава или для проб урана с обогащением по 235U менее природного или по соотношению площадей пиков альфа-излучения 232U и 234U для проб высокообогащенного урана. Предварительно для заданных условий измерений определяют значение коэффициента учета вклада импульсов от альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ одним из двух способов:

1. По вышеописанной процедуре приготавливают счетный образец из выдержанной в течение не менее одного года пробы урана, содержащей 232U, измеряют спектр альфа-излучения счетного образца и определяют площади пиков альфа-излучения 232U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах. Производят радиохимическую очистку этой же пробы урана от тория. Приготавливают счетный образец из пробы урана, очищенной от тория, измеряют спектр альфа-излучения и определяют массовую долю 232U, но пик альфа-излучения 228Th не рассчитывают ввиду его отсутствия.

По найденному значению массовой доли 232U рассчитывают площадь пика альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ в образце с торием: для слабообогащенного урана по формуле

для высокообогащенного урана по формуле

Обозначения аналогичны обозначениям формулы (1).

Значение коэффициента учета вклада импульсов от альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ определяют по формуле

где N232Σ - суммарная площадь пика альфа-излучения с энергией 5,32 МэВ, зарегистрированная от выдержанной в течение не менее одного года пробы урана, содержащей 232U.

2. По вышеописанной процедуре приготавливают счетный образец из пробы 232Th, содержащей равновесное количество 228Th, и измеряют спектр альфа-излучения счетного образца, при этом количество тория в образце берут эквивалентным количеству урана для заданных условий измерений. Рассчитывают количества импульсов в предварительно заданных энергетических интервалах, соответствующих пикам альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ. Значение коэффициента учета вклада импульсов от альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ определяют как отношение рассчитанных площадей пиков альфа-излучения по формуле

Известно, что на результаты определения массовой доли 232U оказывают влияние импульсы наложения.

Согласно второму и третьему вариантам заявленного изобретения - определения массовой доли 232U можно учитывать вклад импульсов наложения одним из двух методов (в зависимости от отсутствия или присутствия 228Th в анализируемой пробе):

1. Если в анализируемой пробе урана отсутствует 228Th, то учет вклада импульсов наложения производят по количеству зарегистрированных импульсов в области энергий с шириной, равной области энергий пика альфа-излучения 232U и следующей сразу же за пиком альфа-излучения 232U («спектральный» метод). В этом случае формулы (1) и (2) определения массовой доли 232U принимают следующий вид:

где Nнал - количество импульсов наложения в области за пиком альфа-излучения 232U.

Остальные обозначения аналогичны обозначениям формул (1) и (2).

2. Если в анализируемой пробе урана присутствует 228Th, то учет вклада импульсов наложения производят с использованием коэффициентов пропорциональности числа наложенных импульсов квадрату скорости счета импульсов в пике альфа-излучения 234U (метод «коэффициентов»). В этом случае формулы (1) и (2) определения массовой доли 232U принимают следующий вид:

где , - предварительно определенные коэффициенты наложений в пиках альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ, с;

t - время измерения, с;

n - скорость счета импульсов в пике альфа-излучения 234U, с-1. Значения коэффициентов наложения определяют следующим способом. По вышеописанной процедуре приготавливают счетный образец из пробы урана, очищенной от 228Th и измеряют спектр альфа-излучения счетного образца. Определяют скорость счета импульсов в пике альфа-излучения 234U и скорость счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения 228Th. Значение коэффициента наложения для пика альфа-излучения 228Th с энергией 5,42 МэВ определяют как отношение скорости счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения 228Th к квадрату скорости счета импульсов в пике альфа-излучения U по формуле

где n228 - скорость счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения 228Th, с-1;

n234 - скорость счета импульсов в пике альфа-излучения 234U, с-1.

Значение коэффициента наложения для пика альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ определяют по формуле

где ΔЕ232 - выбранный энергетический интервал для пика альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, кэВ;

ΔE228 - выбранный энергетический интервал для пика альфа-излучения 228Th с энергией 5,42 МэВ, кэВ.

Массовая доля 235U в образцах, использующихся для определения коэффициентов наложений, не должна отличаться от массовой доли 235U в анализируемых образцах более чем в два раза.

Предложенный способ успешно прошел испытания, которые подтвердили высокую точность и экспрессность определения массовой доли 232U в уране. Способ позволяет отказаться от добавления фторида неодима в счетный образец, не проводить дополнительные операции по очистке раствора анализируемого урана от тория и учитывать вклад импульсов наложения в пик альфа-излучения 232U.

Источники информации

1. Annual book of ASTM standards: C761 Determination of uranium-232 by alpha spectrometry.

2. ASTM Standards: WK 3420 Standard Guide for the determination of uranium-232 in uranium hexafluoride.

1. Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли 232U в уране, заключающийся в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровки альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения 232U, 234U, 238U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли 232U, отличающийся тем, что вклад импульсов от альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ ведут с применением предварительно определенного для заданных условий измерений коэффициента, массовую долю 232U определяют относительным методом по соотношению площадей пиков альфа-излучения 232U и 238U для низкообогащенных проб урана и проб урана природного изотопного состава, а также для проб урана с обогащением по 235U менее природного по формуле

а для проб высокообогащенного урана по формуле

где N232, N234, N238, N228 - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, 234U с энергией 4,78 МэВ, 238U с энергией 4,198 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

- экспериментально определенный коэффициент вклада альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ;

a232, a234, a238 - удельная активность 232U, 234U и 238U соответственно, Бк/г;

С238, С234 - известные массовые доли 238U и 234U соответственно, %.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что определение значения коэффициента, используемого при учете вклада альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ в заданных условиях измерения, производят в результате измерения двух проб, при этом первую пробу готовят путем приготовления азотнокислого раствора выдержанной в течение не менее одного года пробы урана, содержащей 232U, электролитического осаждения урана из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибруют альфа-спектрометр по энергии регистрируемых альфа-частиц, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца и рассчитывают площади пиков альфа-излучения 232U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах; вторую пробу готовят путем радиохимической очистки этой же пробы урана от тория, приготовления азотнокислого раствора очищенной пробы и электролитического осаждения урана из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца и определяют массовую долю 232U в очищенной пробе, значение коэффициента учета вклада альфа-излучения 228Th в пик альфа-излучения 232U определяют по формуле

где N232Σ - суммарная площадь пика альфа-излучения с энергией 5,32 МэВ, зарегистрированная от первой пробы, импульс;

N232 р - площадь пика альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, импульс, рассчитанная по формуле

или по формуле

где - найденное значение массовой доли 232U во второй, очищенной от тория пробе, %.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что определение значения коэффициента, используемого при учете вклада альфа-излучения 228Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ производят в результате измерения пробы 232Th, содержащей равновесное количество 228Th, при этом пробу готовят путем приготовления азотнокислого раствора пробы 232Th и электролитического осаждения тория из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали массой, равной массе урана в анализируемой пробе; калибруют альфа-спектрометр по энергии регистрируемых альфа-частиц, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца, рассчитывают количества импульсов в предварительно заданных энергетических диапазонах, соответствующих пикам альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ, значение коэффициента учета вклада альфа-излучения 228Th в пик альфа-излучения 232U определяют как отношение рассчитанных площадей пиков альфа-излучения по формуле

4. Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли 232U в уране, заключающийся в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровки альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения 232U, 234U и 238U в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли 232U, отличающийся тем, что учет вклада импульсов наложения при определении массовой доли 232U в пробах урана, не содержащих 228Th, производят путем определения количества наложенных импульсов в области энергий шириной, равной области энергий пика альфа-излучения 232U и следующей сразу же за пиком альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, и рассчитывают массовую долю 232U по формуле

для проб обедненного или слабообогащенного урана,

или по формуле

для проб высокообогащенного урана,

где N232, N234, N238 - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, 234U с энергией 4,78 МэВ и 238U с энергией 4,198 МэВ за вычетом фона в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

a232, a234, а238 - удельная активность 232U, 234U и 238U соответственно, Бк/г;

С238, С234 - известные массовые доли 238U и 234U соответственно, %;

Nнал - количество импульсов наложения в области за пиком альфа-излучения 232U.

5. Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли 232U в уране, заключающийся в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения 232U, 234U, 238U и 228Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли 232U, отличающийся тем, что учет вклада импульсов наложения при определении массовой доли 232U производят с использованием коэффициентов пропорциональности числа наложенных импульсов квадрату скорости счета импульсов в пике альфа-излучения 234U и рассчитывают массовую долю 232U по формуле

для проб обедненного или слабообогащенного урана,

или по формуле

для проб высокообогащенного урана,

где N232, N234, N238, N228 - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ, 234U с энергией 4,78 МэВ, 238U с энергией 4,198 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

a232, a234, a238 - удельная активность 232U, 234U и 238U соответственно, Бк/г;

С238, С234 - известные массовые доли 238U и 234U соответственно, %;

- предварительно определенные коэффициенты наложений в пиках альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ, с;

t - время измерения, с;

n - скорость счета импульсов в пике альфа-излучения 234U, c-1.

6. Способ по п.5, отличающийся тем, что определение значений коэффициентов наложения производят в результате измерения пробы урана, очищенной от 228Th, и определяют значения коэффициентов наложений в пиках альфа-излучения 232U с энергией 5,32 МэВ и 228Th с энергией 5,42 МэВ по формулам

и

где n228 - скорость счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения 228Th, с-1;

n234 - скорость счета импульсов в пике 234U, с-1;

ΔE232 - выбранный энергетический интервал для пика 232U с энергией 5,32 МэВ, кэВ;

ΔЕ228 - выбранный энергетический интервал для пика 228Th с энергией 5,42 МэВ, кэВ.