Устройство для непрерывного выделения йода из грунта и его концентрирования в заданном объеме

Устройство для непрерывного выделения йода из грунта и его концентрирования в заданном объеме

Реферат

Изобретение относится к области исследования грунта особыми способами и предназначено для обеспечения непрерывного процесса простого и высокоэффективного выделения йода (прежде всего йода-129) из большого количества грунта и его концентрирования в заданном объеме.

Известно устройство для выделения йода из грунта и его концентрирования в заданном объеме, содержащее фарфоровый тигель с 1÷5 граммами грунта, который размещен в разогреваемой до 1000°С кварцевой трубке, один конец которой подсоединен к системе подачи кислорода, а другой - к емкости с раствором для улавливания йода (барбатеру), между тиглем и барбатером размещена пробка из кварцевой ваты, также разогреваемая до 1000°С [1]. Для определения активности йода-129 используется высокочувствительный ускорительный масс-спектрометрический метод (минимально детектируемая активность ˜10^-7 Бк/проба).

Известно также устройство для выделения йода из грунта и его концентрирования в заданном объеме, содержащее две соосные, разогреваемые до 1000°С кварцевые трубки. Кислород пропускается через обе трубки. Внутренняя трубка заполнена 100 граммами грунта. С обеих сторон пробы расположены пробки из кварцевой ваты. Система снабжена тремя электропечами, размещенными последовательно в областях расположения грунта, кварцевой ваты и колонки с активированным углем, в которой при 150°С происходит адсорбция йода. При этом первая печь выполнена подвижной [2]. Для определения активности йода-129 используется менее чувствительный нейтронно-активационный метод (минимально детектируемая активность ˜5×10^-4 Бк/проба).

Основным недостатком данных аналогов является относительно малая масса обрабатываемых образцов грунта. Их использование может быть вполне обоснованно только при отсутствии в пробах значительного количества диспергированного топлива или конструкционных элементов с различным составом радионуклидов. В противном случае невозможно обеспечить одинаковое удельное содержание радионуклидов в порциях грунта одинаковой массы, например, 2,5 г, отбираемых из тщательно перемешанной пробы относительно большой массы. Кроме того, ускорительный масс-спектрометрический и, в несколько меньшей степени, нейтронно-активационный методы определения активности йода-129 в счетном образце чрезвычайно дороги и требуют наличия высококвалифицированного персонала. В случае же использования для этой цели менее чувствительных, но существенно более дешевых методов определения активности йода-129 в счетном образце, необходимо обеспечить высокоэффективное выделение и концентрирование йода из грунта массой от 1 до десятков килограмм. При этом исключаются проблемы, обусловленные малой массой пробы.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату является устройство для выделения йода из грунта и его концентрирования в заданном объеме, содержащее жаропрочные стакан и газовод с размещенным в нем грунтом, нагревательные элементы, систему газовой продувки и элемент для концентрирования йода. Газовод установлен вертикально в жаропрочном стакане с заданными зазорами от дна стакана и от его стенок. Грунт размещен одновременно и на дне стакана и в нижней части газовода. Внутри газовода над грунтом последовательно расположены слои каолинового волокна и аэрозоля с заданным размером частиц. Верхний торец газовода содержит отсечной аэрозольный фильтр и расположенный над ним без контакта сорбционный фильтрующий материал, закрытый крышкой. Крышка снабжена боковым вытяжным патрубком, соединенным с насосом, подключенным к источнику питания через прерыватель. На газоводе закреплен ударный элемент, а жаропрочный стакан размещен в разогреваемой части вертикальной электропечи, подключенной к источнику питания через автоматический регулятор напряжения [3].

Устройство характеризуется высокой эффективностью выделения йода из грунта и его концентрирования на сорбционном фильтрующем материале. Недостатком прототипа является необходимость регулярного изъятия из газовода отработанных проб грунта массой не более 1,5 кг, при выделении йода из большого количества грунта (десять и более килограммов), процесс характеризуется значительными трудозатратами.

Необходимость обработки большого количества грунта, измеряемого десятками килограммов, появляется при малом содержании в нем йода-129 и использовании относительно недорогой измерительной аппаратуры с минимально детектируемой по схеме бета-икс совпадений активностью, составляющей около 10^-3 Бк/проба за 10 часов измерения.

Целью изобретения является уменьшение трудозатрат, связанных с обеспечением процесса выделения йода-129 из принципиально неограниченного количества грунта посредством использования простого и недорогого устройства при сохранении характерной для прототипа высокой эффективности выделения йода из грунта и его концентрирования в заданном объеме.

Поставленная цель достигается тем, что устройство работает непрерывно до тех пор, пока не будет переработано все необходимое количество грунта. Предлагаемое устройство включает вертикальную трубу, аэрозольный и сорбционный фильтры, изолирующую крышку с вытяжным патрубком, вытяжной насос, ударный элемент, основной электронагревательный элемент и теплоизолирующий материал. При этом непрерывность процесса обеспечивается тем, что средняя часть вертикальной трубы содержит боковые входные и выходные отверстия, боковой вырез и боковой сегмент с выходным патрубком, кроме того, устройство содержит приемный конус, электродвигатель, выходной диск с отверстиями, регулировочный диск, затвор, секционный нож, шнек, выносную емкость, ротаметр и вспомогательный электронагревательный элемент, причем боковой вырез расположен под боковыми выходными отверстиями, а боковой сегмент закрывает с зазором и боковые выходные отверстия, и боковой вырез, приемный конус расположен на верхней части вертикальной трубы, электродвигатель размещен над приемным конусом, выходной диск с отверстиями размещен на нижнем конце вертикальной трубы, регулировочный диск размещен под выходным диском с отверстиями, а затвор размещен под регулировочным диском, секционный нож расположен сверху выходного диска и соединен посредством шнека с валом электродвигателя, основной электронагревательный элемент размещен снаружи средней части вертикальной трубы и закрыт теплоизолирующим материалом, выходной патрубок бокового сегмента соединен с выносной емкостью, в верхней части которой размещены аэрозольный и сорбционный фильтры, изолированные от внешней среды крышкой, соединенной посредством вытяжного патрубка с вытяжным насосом через ротаметр, вспомогательный электронагревательный элемент расположен под выносной емкостью, частично закрытой теплоизолирующим материалом, ударный элемент закреплен на боковой поверхности выносной емкости.

На чертеже изображено предлагаемое устройство в разрезе.

Устройство содержит вертикальную трубу 1, аэрозольный фильтр 2 и сорбционный фильтр 3, изолирующую крышку 4, вытяжной патрубок 5, вытяжной насос 6, ударный элемент 7, основной электронагревательный элемент 8, теплоизолирующий материал 9. Вертикальная труба 1 имеет среднюю разогреваемую часть 10 с боковыми входными 11 и выходными 12 отверстиями, а также с боковым вырезом 13 и боковым сегментом 14 с выходным патрубком 15. Устройство имеет также приемный конус 16, электродвигатель 17, выходной диск с отверстиями 18, регулировочный диск 19, затвор 20, секционный нож 21, шнек 22, выносную емкость 23, ротаметр 24 и вспомогательный электронагревательный элемент 25.

При этом боковые входные 11 и выходные 12 отверстия, боковой вырез 13 и боковой сегмент 14 с выходным патрубком 15 расположены в средней части 10 вертикальной трубы 1. Выходной патрубок 15 бокового сегмента 14 соединен с выносной емкостью 23. Аэрозольный 2 и сорбционный 3 фильтры размещены на выносной емкости 23 и герметично закрыты крышкой 4, снабженной вытяжным патрубком 5. Вытяжной насос 6 соединен с вытяжным патрубком 5 через ротаметр 24. Ударный элемент закреплен на боковой поверхности выносной емкости. Приемный конус 16 расположен на верхней части вертикальной трубы 1. Электродвигатель 17 расположен над приемным конусом 16. Выходной диск с отверстиями 18 расположен на нижнем конце вертикальной трубы 1. Регулировочный диск 19 и затвор 20 размещены последовательно под выходным диском с отверстиями 18, а секционный нож 21 размещен на выходном диске с отверстиями 18. Шнек 22 жестко связан с валом электродвигателя 17 и секционным ножом 21. Основной электронагревательный элемент 8 размещен снаружи средней части 10 вертикальной трубы 1. Вспомогательный электронагревательный элемент 25 расположен под выносной емкостью 23. Теплоизолирующий материал 9 закрывает основной 8 и вспомогательный 25 электронагревательные элементы, а также часть выносной емкости 23.

Подготовка устройства к работе осуществляется в следующем порядке.

За выходным диском 18 устанавливается регулировочный диск 19 с заданным диаметром. Он предназначен для дискретной регулировки объемной скорости выхода обработанного грунта из вертикальной трубы 1 путем открывания или закрывания части отверстий выходного диска 18. В верхней части выносной емкости 23 устанавливаются аэрозольный 2 и сорбционный 3 фильтры и закрываются крышкой 4 с вытяжным патрубком 5, который соединяется с вытяжным насосом 6 через ротаметр 24. После включения вытяжного насоса 6 устанавливается расход воздуха, обеспечивающий линейную скорость его прохождения через аэрозольный фильтр 2 и сорбционный фильтр 3 от 1,0 до 3,0 см/с. Далее, при закрытом затворе 20 в вертикальную трубу 1 через приемный конус 16 засыпается предварительно отожженный чистый песок до уровня, превышающего линию сочленения приемного конуса 16 с вертикальной трубой 1. Затем включаются основной 8 и вспомогательный 25 электронагревательные элементы. В средней разогреваемой части 10 вертикальной трубы 1 температура повышается до 600-700°С, а в выносной емкости 23 в области расположения сорбционного фильтра 3 - до 200°С. Ударный элемент 7 и электродвигатель 17 включаются в произвольном порядке. Открывается затвор 20, после чего можно приступать к подаче грунта в приемный конус 16.

Устройство работает следующим образом.

После открытия затвора 20 начинается непрерывная подача измельченного и высушенного (с предварительным извлечением травы и корней) грунта в приемный конус 16. Грунт под действием силы тяжести по мере выхода отожженного чистого песка через отверстия выходного диска 18 с заданной скоростью перемещается из приемного конуса 16 в среднюю разогреваемую часть 10 вертикальной трубы 1. По мере разогрева грунта реализуется его постепенный отжиг с выходом из него йода-129, а также продуктов разложения и окисления органических соединений. Разогрев грунта осуществляется с помощью основного электронагревательного элемента 8. Выходу первичной порции песка, а затем и выходу отработанного грунта через отверстия выходного диска 18 способствует вращение секционного ножа 21, соединенного посредством шнека 22 с валом электродвигателя 17. Шнек 22 перемещает часть грунта вверх против действия силы тяжести, что обеспечивает перемешивание грунта и уменьшает его сопротивление воздушному потоку, организуемому работой вытяжного насоса 6. Воздушный поток последовательно проходит через теплоизолирующий материал 9 и основной электронагревательный элемент 8, предназначенный для одновременного разогрева воздушного потока и грунта. Уже разогретый воздушный поток проходит через входные боковые отверстия 11 и через разогретый до 600-700°С грунт, из которого в поток воздуха выделяется йод-129. Выделившийся из грунта йод-129 вместе с некоторым количеством мелкодисперсного аэрозоля переносится воздушным потоком через боковые выходные отверстия 12, боковой вырез 13, боковой сегмент 14 и выходной патрубок 15 в объем выносной емкости 23. Крупнодисперсный аэрозоль, прошедший через боковые выходные отверстия 12, под действием силы тяжести падает вниз и, пройдя боковой сегмент 14 и боковой вырез 13, снова включается в вертикальный поток грунта. Воздушный поток регулируется таким образом, чтобы исключить попадание крупнодисперсного аэрозоля через выходной патрубок 15 в выносную емкость 23. Выносная емкость 23 частично покрыта теплоизолирующим материалом 9 и подогревается снизу вспомогательным электронагревательным элементом 25. Подогрев осуществляется таким образом, чтобы на сорбционном фильтре температура составляла около 200°С, но не более. Часть йода-129 вместе с мелкодисперсным аэрозолем временно осаждается на внутренней боковой поверхности выносной емкости, но в результате работы ударного элемента 7 периодически, в заданном режиме стряхивается с боковой поверхности, десорбируется с аэрозоля и снова переходит в воздушный поток. Воздушный поток с заданной скоростью 1,0-3,0 см/с проходит через аэрозольный фильтр 2 и сорбционный фильтр 3. При этом на аэрозольном фильтре 2 осаждается только аэрозоль, а на сорбционном фильтре 3 йод-129, прошедший через аэрозольный фильтр 2. Оба фильтра изолированы от внешней среды крышкой 4 с вытяжным патрубком 5, соединенным через ротаметр 24 с вытяжным насосом 6, обеспечивающим движение воздушного потока. После завершения процесса выделения йода из грунта и его концентрирования на сорбционном фильтре, в качестве которого используется углеродная ткань, с помощью известного способа [4] и устройства [5] готовится счетный образец. Измерение активности йода-129, сконцентрированного в счетном образце, осуществляется путем использования широко известной схемы бета-икс совпадений [6].

Основными характеристиками устройства являются эффективность выделения йода-129 из проб грунта большой массы и эффективность его концентрирования в заданном объеме (например, на сорбционном фильтре из углеродной ткани, импрегнированной специальными добавками). Также как и прототип, предложенное устройство обеспечивает высокоэффективный процесс выделения йода из проб грунта. При этом высокая эффективность выделения йода-129 из грунта (не хуже 98% для соединений йода с температурой кипения менее 600°С) обеспечивается разогревом грунта до 600-700°С, ее продувкой разогретым воздушным потоком и поддержанием необходимой линейной скорости V_П прохождения грунта через вертикальную трубу 1: для песчаного грунта V_П≅0,1 см/с, а для серых лесных почв V_П≅0,05 см/с. Дискретное изменение значений величины «V_П» осуществляется открытием или закрытием части отверстий выходного диска 18 путем смены регулировочного диска 19. Для увеличения скорости устанавливается регулировочный диск 19 с большим внутренним диаметром, а для ее уменьшения - с меньшим внутренним диаметром. Изменение значений величины «V_П» может осуществляться также путем изменения скорости вращения секционного ножа 20.

Кроме вышеизложенного, высокая эффективность концентрирования на сорбционном фильтре 3 выделенного из грунта йода обеспечивается заданным температурным режимом по всему тракту прохождения воздушного потока. Температурный режим в выносной емкости 23 обеспечивается покрытием ее теплоизолирующим материалом 9 и дополнительным подогревом с помощью вспомогательного электронагревательного элемента 25. Температура на сорбционном фильтре, в качестве которого используется углеродная ткань, импрегнированная сорбирующими добавками, устанавливается в пределах 190-200°С, но не более 200°С во избежание воспламенения ткани. Линейная скорость прохождения газового потока через аэрозольный 2 и сорбционный 3 фильтры устанавливается в пределах от 1 до 3 см/с. При уменьшении скорости газового потока эффективность сорбции йода-129 возрастает, а при увеличении падает. Осаждению йода-129 в верхней, сравнительно «холодной» части внутренней поверхности рабочей емкости препятствует наличие мелкодисперсного аэрозоля, осаждающегося на этой поверхности и периодически удаляемого с нее в результате работы ударного элемента 7. Аэрозольный фильтр 2 препятствует попаданию аэрозольных частиц на сорбционный фильтр 3. Это имеет большое значение в связи с тем, что в самих аэрозольных частицах и на них могут содержаться радиоактивные изотопы (например, цезий-137). В случае их гипотетической фиксации на сорбционном фильтре 3 получаемая информация о содержании йода-129 в анализируемом грунте может быть существенно искажена.

При определении результирующей эффективности перевода йода из грунта на сорбционный фильтрующий материал использовался йод-131 (T_1/2=8,04 сут.), который вводился в 1 кг серой лесной почвы. Выбор данного вида грунта обусловлен тем, что уж если из серой лесной почвы йод с высокой эффективностью перейдет на сорбционный фильтр, то из песчаного грунта это произойдет с еще большей вероятностью. Процесс градуировки осуществлялся по следующей схеме:

- подготавливался щелочной раствор йода-131 (спиртовой) с произвольной активностью А в горизонтально расположенной емкости;

- в щелочной раствор помещался диск, вырезанный из углеродной ткани, который выдерживался в емкости до полного испарения спирта;

- высушенный диск из углеродной ткани разрезался на части и размещался на детекторе спектрометрической установки для определения активности А₁ за время t зафиксированного на нем йода-131 (энергия гамма-квантов 0,364 МэВ);

- диск из углеродной ткани измельчался и тщательно перемешивался с 1 кг высушенной и измельченной серой лесной почвы;

- по описанной методике устройство для непрерывного выделения йода из грунта подготавливалось к работе;

- измельченная серая лесная почва, содержащая измельченную углеродную ткань с йодом-131, высыпалась в приемный конус 16 и постепенно проходила через разогреваемую и продуваемую воздушным потоком среднюю часть 10 вертикальной трубы 1;

- выделенный из почвы йод-131 фиксировался на сорбционном фильтре 3;

- сорбционный фильтр 3 размещался на детекторе спектрометрической установки для определения за время t активности А₂ зафиксированного на нем йода-131 (в той же геометрии, что и диск из углеродной ткани);

- эффективность (Э%) перевода йода-131 из почвы на сорбционный фильтр 3 для каждого градуировочного эксперимента определялась по соотношению:

Э(%)=А₂×(е^λ×Δt)×100%/A₁,

где λ - постоянная распада йода-131, равная 0,00359 час^-1;

Δt - интервал времени от окончания измерения значения величины А₁ до окончания измерения значения величины А₂.

Эксперимент повторялся 3 раза при изменении значений величины A₁ от 1000 Бк до 5000 Бк. Результаты экспериментов представлены в таблице.

№ эксперимента	A1 (Бк)	Δt (ч)	еλ×Δt	А2 (Бк)	А2×(еλ×Δt)	Э (%)
1	1270	31	1,118	1120	1250	98,6
2	2650	29	1,110	2360	2620	98,9
3	4940	27	1,102	4395	4840	98,0

Полученное среднеарифметическое значение эффективности Э_С составило:

Э_С=98,5%±0,5%

Эффективность выделения йода из грунта любого вида также, как и для прототипа, близка к 100% для соединений йода с температурой кипения менее 600°С. Эффективность перевода выделенного из грунта йода на сорбционный фильтрующий материал 3, выполненный из углеродной ткани со специальными добавками, составляет также, как и для прототипа, не менее 98%.

В отличие от прототипа, для которого характерен периодический процесс выделения йода-129 из проб грунта большой массы, предложенное устройство обеспечивает непрерывность данного процесса при обработке проб грунта принципиально неограниченной массы. Это позволяет не только снизить трудозатраты, но и увеличить производительность процесса. С помощью предлагаемого устройства непрерывная обработка 15 кг песчаного грунта осуществляется не более чем за 7 часов, а серой лесной почвы за 14 часов. При использовании прототипа в первом случае потребовалось бы затратить около 20 часов, а во втором - около 40 часов.

Пример.

Для выделения йода-129, из 15 кг пробы песчаного грунта осуществляют предварительную подготовку пробы. При этом пробу высушивают, удаляют из нее корни, траву и камни, а затем измельчают до размера частиц не более 3 мм. Далее осуществляют подготовку устройства к работе. За выходным диском 18 устанавливают регулировочный диск 19 с большим диаметром внутреннего отверстия. В верхней части выносной емкости 23 устанавливают аэрозольный 2 и сорбционный 3 фильтры и закрывают крышкой 4 с вытяжным патрубком 5, который соединяется с вытяжным насосом 6 через ротаметр 24. После включения вытяжного насоса 6 устанавливают расход воздуха, обеспечивающий линейную скорость его прохождения через аэрозольный 2 и сорбционный 3 фильтры, равную 1,5 см/с. Далее, при закрытом затворе 20 в вертикальную трубу 1 через приемный конус 16 засыпают предварительно отожженный чистый песок до уровня, превышающего линию сочленения приемного конуса 16 с вертикальной трубой 1. Затем включают основной 8 и вспомогательный 25 электронагревательные элементы. В средней разогреваемой части 10 вертикальной трубы 1 температуру повышают до 650°С, а в выносной емкости 23 в области расположения сорбционного фильтра 3 - до 200°С. Затем последовательно включают ударный элемент 7 и электродвигатель 17. Открывают затвор 20, после чего приступают к подаче грунта в приемный конус 16.

С помощью ротаметра 24 контролируют расход воздуха, поддерживая его с помощью побудительного насоса в диапазоне 13-17 л/мин. В результате разогрева грунта до температуры 650°С из него в воздушный поток выделяется йод-129 и вместе с частью мелкодисперсного аэрозоля, а также продуктами разложения и окисления органики, поступает через боковой сегмент 14 и выходной патрубок 15 в выносную емкость 23, проходит через аэрозольный фильтр 2 и осаждается на сорбционном фильтре 3. На сорбционном фильтре поддерживают температуру от 190°С до 200°С. Крупнодисперсный аэрозоль, прошедший через боковые отверстия 12, под действием силы тяжести падает вниз и через боковой вырез 13 снова включается в вертикальный поток почвы.

Процесс выделения йода завершают после того, как верхний край последней порции грунта, поступившего в приемный конус 16, опускается на 50 мм ниже нижнего края бокового сегмента 14. Полное отключение всех систем устройства осуществляют после выхода последних порций почвы из вертикальной трубы 1. Время непрерывного процесса выделения йода-129 из 15 кг песчаного грунта составляет 7 часов.

Литература

1. Т.Straume, A.A.Marcheti, L.R.Anspaungh, V.Т.Khrouch, Yu.I.Gavrilin, S.M.Shinkarev, V.V.Drozdovitch, A.V.Ulanovsky, S.V.Korneev, M.K.Brekeshev, E.S.Leonov, G.Voigt, S.V.Panchenko, and V.F.Minenko. THE FEASIBILITY OF USING I-129 TO RECONSTRU CT I-131 DEPOSITION FROM THE CHERNOBYL REACTOR ACCIDENT. Health Physics, November 1996, Vjlume 71, Number 5, P.03/09 - P.09/09.

2. H.Katagiri, O.Narita, A.Ymato, M.Kinoshita. Low level measurements of I-129 in environmental samples. Jourmal of Radioanalytical and Nuclear, Articles, Vol.138, No.1 (1990) 187-192.

3. Гаврилин Ю.И. Устройство для выделения йода из грунта и его концентрирования в заданном объеме. Патент РФ на изобретение №2215685, опубликовано 10.11.2003, Бюл. №31.

4. Гаврилин Ю.И. Способ перевода йода с углеродной ткани в раствор. Патент РФ на изобретение №2209766, опубликован 10.08.2003, Бюл. №22

5. Гаврилин Ю.И. Устройство для перевода йода с углеродной ткани в раствор. Патент РФ на изобретение №2209765, опубликован 10.08.2003, Бюл. №22

6. Горн Л.С., Крашенинников И.С., Хазанов Б.И. Электроника в спектрометрии ядерных излучений. Госатомиздат. М., 1963 г., с.211-235.

Устройство для выделения йода из грунта и его концентрирования в заданном объеме, включающее вертикальную трубу, электронагревательные элементы, аэрозольный и сорбционный фильтры, изолирующую крышку с вытяжным патрубком, вытяжной насос, ударный элемент и теплоизолирующий материал, отличающееся тем, что средняя часть вертикальной трубы имеет боковые входные и выходные отверстия, боковой вырез и боковой сегмент с выходным патрубком, причем боковой вырез расположен под боковыми выходными отверстиями, а боковой сегмент закрывает с зазором боковые выходные отверстия и боковой вырез, при этом выходной патрубок бокового сегмента соединен с выносной емкостью, в верхней части которой размещены аэрозольный и сорбционный фильтры, изолированные от внешней среды крышкой, соединенной посредством вытяжного патрубка с вытяжным насосом через ротаметр, кроме того, устройство содержит приемный конус, расположенный на верхней части вертикальной трубы, и электродвигатель, размещенный над приемным конусом, на нижнем конце вертикальной трубы находится выходной диск с отверстиями, под ним последовательно размещены регулировочный диск и затвор, сверху выходного диска расположен секционный нож, соединенный посредством шнека с валом электродвигателя, основной электронагревательный элемент размещен снаружи средней части вертикальной трубы и закрыт теплоизолирующим материалом, вспомогательный электронагревательный элемент расположен под выносной емкостью, частично закрытой теплоизолирующим материалом, ударный элемент закреплен на боковой поверхности выносной емкости.