Способ очистки воздуха от газообразных соединений радиоактивного йода

Способ очистки воздуха от газообразных соединений радиоактивного йода

Реферат

Изобретение относится к области атомной техники, в частности к очистке воздушных потоков, в т.ч. вентсистем АЭС, содержащих радиоактивный йод.

Известно, что в воздушных выбросах из атомных реакторов радиоактивный йод содержится в виде аэрозолей и газообразных соединений: паров молекулярного йода (I₂), йодоводорода (HI), йодатов, и различных органических соединений, в частности йодистого метила (СН₃I), а также образующейся во влажной среде йодоводородной кислоты (HIO).

В современной технике для очистки газов от радиоактивного йода используют различные фильтрующие и сорбируюшие материалы, способные улавливать аэродисперсные и газообразные продукты радиоактивного йода.

Известно, что очистку воздушных выбросов АЭС от радиоактивного йода осуществляют с помощью йодных фильтров, в которых в качестве поглотителей используют гранулированный активированный уголь (марки СКТ-3, СКТ-6), а также сорбционно-фильтрующие материалы, содержащие сорбенты, импрегнированные йодистым калием, вторичными и третичными аминами или азотно-кислым серебром.

[1. Нахутин И.Е., Смирнова И.М., Лаушкина Г.А., Лошаков Г.А. Адсорбция паров радиоактивного йода из воздуха. - Атомная энергия, 1969, т.26, вып.4, с.390-391.

2. Стыро Б.И., Недвецкайте Т.Н., Филистович В.И. Изотопы йода и радиационная безопасность. - СПб.: Гидрометеоиздат, 1992, 255 с.

3. Соболев В.А., Толстых В.Д. Некоторые результаты исследований изотопов йода в различных физико-химических формах. - В Сб.: Радиационная безопасность и защита АЭС, вып.9, М., Энергоатомиздат, 1985, с.273-278.

4. Кузнецов Ю.В., Суходолов Г.М., Елизарова А.Н., Чватов В.Н. К вопросу о химических формах йода в отходах АЭС. - Радиохимия, 1981, №6, 923-926.

5. Нахутин И.Е., Очкин Д.В., Смирнова Н.М. и др. Газоочистка и контроль газовых выбросов АЭС. - М.: Энергоатомиздат, 1983, 24 с.

6. Борисов Н.Б. Исследование газообразных фракций радиоактивного йода. - Атомная энергия, т.97, вып.5, ноябрь 2004. Стр.349-355].

В частности, 1) известны сорбционно-фильтрующая лента СФЛ-2И-50 и аналитические фильтры АФАС-И для анализа радиойода, состоящие из фильтрующего материала ФП и мелкоизмельченного угля ОУ-А, импрегнированного 25% азотно-кислым серебром [7. Борисов Н.Б., Борисова Л.И., Старостина И.А., Петрянов И.В. Аналитическая лента СФЛ-2И-50 и фильтры АФАС-И для определения содержания радиоактивного йода в газовых средах. - Гигиена и санитария №9, 64, 1977]; 2) известен сорбционно-фильтрующий материал ФПУА-70-7,5 для очистки воздуха и газов от радиойода 8. ТУ 2282-251-2100232-97, также состоящий из фильтрующего материала ФП и высокодисперсного порошка, импрегнированного азотно-кислым серебром; 3) известен многослойный сорбционно-фильтрующий материал для очистки воздуха от радиойода, в котором в качестве углеродосодержащего материала слоев использована карбонизированная углеродная ткань с поверхностной плотностью 230-700 г/м² и диаметром волокон 2-10 мкм, причем лобовой слой дополнительно импрегнирован 1-5% йодистым калием и/или амином [9. Патент РФ №2161338].

Недостатком этих материалов является небольшая эффективность улавливания летучих соединений радиойода и ограниченное время защитного действия.

Ближайшим аналогом по совокупности признаков с заявляемым техническим решением является сорбционно-фильтрующий трехслойный волокнистый материал, средний слой которого выполнен из ультратонких перхлорвиниловых волокон, содержащих частицы активированного угля, обработанного азотно-кислым серебром, или активированных угольных волокон, обработанных азотно-кислым серебром, внешние слои выполнены из смеси перхлорвиниловых проклеенных между собой ультратонких волокон с диаметром 5-9 мкм и диаметром 0,5-1,2 мкм, предназначенный для улавливания радиойода в целях анализа, очистки воздуха и индивидуальной защиты [10. Патент РФ №2188695].

Недостатком прототипа является недостаточная эффективность улавливания трудносорбируемых газообразных фракций радиойода, особенно (HIO), при повышенной влажности (около и более 90% относит. влажности).

Технической задачей изобретения является повышение степени (эффективности) очистки воздуха и технологических газов от летучих соединений радиойода сорбционно-фильтрующими материалами.

Поставленная задача решается путем предварительной обработки воздуха, содержащего радиойод и его трудносорбируемые производные, посредством смешения поступающего потока с газовыми реагентами, например аммиаком, сероводородом, парами диэтилентриамина, взятых в концентрациях, начиная с 0,1 г/м³ и до 30 г/м³ (и выше для разных соединений), сопровождающейся ионизацией газового комплекса перед фильтром, снаряженным сорбционно-фильтрующим материалом.

Сущность изобретения состоит в том, что под действием ионизации происходит разрушение трудносорбируемых соединений йода, с протеканием химического взаимодействия разрушенных соединений йода с аммиаком с образованием нелетучего йодида аммония (NH₄I). В итоге происходит преобразование газообразного радиойода и его соединений в аэрозольное состояние, которое улавливается применяемыми для этих целей (промышленными) сорбционно-фильтрующими материалами с более высокой степенью комплексной очистки воздушного газового потока от радионуклидов, независимо от их физического состояния и химического состава. Ионизация газовой смеси создается различными методами: ультрафиолетовым излучением, электродуговым разрядником, коронным разрядом и их наложением, с подобранными параметрами: расстоянием между электродами, силой тока, потенциалом ионизации. Эти параметры, в частности потенциал ионизации в 3-25 вольт, подбирались исходя из физико-химических свойств реагентов. Кроме того, под действием ионизации трудносорбируемые формы радиоактивного йода частично переходят в легкосорбируемые.

Таким образом, предлагаемый способ позволяет существующим фильтрующим материалам значительно повысить эффективность улавливания радиоактивного йода, в частности его трудносорбируемых фракций, увеличивает их производительность и срок службы, а также снижает влияние влажности на степень очистки. Необходимо особо отметить, что фильтрующие возможности применяемых СФМ по отношению к газообразному молекулярному радиойоду и его легкосорбируемым производным остаются неизменными.

Предлагаемый способ очистки газов от радиойода подтверждается экспериментальными данными, полученными в нижеприведенных примерах.

Пример 1. Действие ионизации на преобразование трудносорбируемой фракции йода-131 и улавливание йода-131 сорбционно-фильтрующей лентой СФЛ-2И-50.

Источником трудносорбируемой фракции йода-131 служил лабораторный генератор газообразного йода-131 во влажной среде после отделения из потока аэрозолей и молекулярной фракции при концентрации 0,12-0,84 нКи/л (1 нКи/л = 37 Бк/л). Эффективность улавливания радиойода определяли с помощью пакета сорбирующих фильтров АФАС-И, установленных до и после исследуемой сорбционно-фильтрующей ленты СФЛ-2И-50 [11. Борисов Н.Б. Исследование и разработка сорбционно-фильтрующих материалов для улавливания и анализа радиоактивных изотопов йода. - Научно-информ. журнал АНРИ. 2000, вып.4 (23), стр.4-13; 2002, вып.1 (28), стр.13-22; 2003, вып.1 (32), стр.55-64]. Ионизацию газового потока без добавления аммиака создавали коронным разрядом и/или электродуговым разрядником при расстоянии между электродами 5 мм и силе тока 14-22 мА, и потенциалом ионизации 3-25 вольт. Исследования проводили при скорости потока 10 см/с, продолжительности 2 часа и комнатной температуре, при этом имел место разогрев системы до 50°С. Результаты исследования представлены в табл.1.

Таблица 1
Фракционный состав йода-131	Средняя эффективность улавливания радиойода лентой СФЛ-2И-50, %
Без ионизации	При ионизации
Трудносорбируемая фракция с концентрацией 0,15-0,86 нКи/л во влажной среде (60-95%).	90,1	98,2
Трудносорбируемая фракция с концентрацией 0,12-0,32 нКи/л во влажной среде (55-95%).	94,1	99,0

Из приведенных результатов видно, что эффективность улавливания трудносорбируемой фракции йода-131 сорбционно-фильтрующей лентой СФЛ-2И-50 увеличилась на 5-8% и достигла 99%.

Пример 2. Действие ионизации на преобразование и улавливание йода-131 сорбционно-фильтрующей лентой СФЛ-2И-50 в производственных условиях.

Источником йода-131 служили технологические выбросы из реактора и рабочих боксов Филиала НИФХИ им. Карпова (г.Обнинск). Как и в примере 1 ионизация создавалась в потоке воздуха перед пробоотборником, снаряженным сорбционно-фильтрующей лентой СФЛ-2И-50 и пакетом, содержащим аэрозольные фильтры АФА-РМП и сорбирующие фильтры АФАС-И. Действие ионизации оценивалось по количеству аэрозолей йода-131, улавливаемых фильтром АФА-РМП, а эффективности улавливания газообразных соединений йода-131 - лентой СФЛ-2И-50. Условия и результаты экспериментов представлены в табл.2.

Таблица 2
Место отбора проб	Концентрация, нКи/л	Скорость потока, см/с	Продолжительность, ч	Результаты
Количество аэрозолей, %	Эффективность улавливания лентой СФЛ-2И-50, %
Без ионизации	При ионизации	Без ионизации	При ионизации
Из тех. бокса	0,160,540,33	1055	15617,5	0,20,20,1	10,510,417,5	88,787,788,4	99,799,299,1
Из трубы	0,0050,03	1010	267	0,10,08	18,815,7	71,878,2	90,794,2
Из вентсистемы	17,36,63,6	555	2516	0,40,50,15	4,45,55,5	97,599,198,3	>99,999,999,9

Из приведенных данных видно, что при ионизации воздушного потока с выбросами радиойода доля аэрозолей радиойода в сбросе увеличивается в десятки и сотни раз, и при этом эффективность ленты СФЛ-2И-50 увеличивается на 10-20% и достигает 99,9%.

Пример 3. Действие ионизации и добавление аммиака в газовую среду, содержащую трудносорбируемую фракцию йода-131.

Эксперименты проводили без ионизации и при различных типах ионизации газового потока (ультрафиолетовым облучением, электродуговым разрядником, коронным разрядом и при их сочетании), а также при добавлении в смесь аммиака. Температура - 22°С. Концентрация аммиака - 0,10-0,12 г/м³. Время воздействия ионизации - несколько секунд (от 2 до 10 с).

Оценку эффекта проводили по изменению доли аэрозолей после преобразования газообразного радиойода. Анализ фракционного состава йода-131 осуществлялся посредством улавливания радиойода в пакете аналитических фильтров, состоящих из последовательно расположенных аэрозольных фильтров АФА-РМП и сорбирующих фильтров АФАС-И. По количеству уловленного радиойода на фильтрах АФА-РМП определяли процент аэрозольной фракции, а по количеству и распределению уловленного радиойода в фильтрах АФАС-И измеряли легкосорбируемую и трудносорбируемую фракции и их количество [11].

Данные и результаты экспериментов приведены в таблице 3.

Таблица 3
№ опыта	Состав газовой смеси	Концентрация йода-131, нКи/л	Воздействие на газовую среду	Результаты
Ультрафиолета	Электродуговым разрядником	Доля аэрозолей, %	Увеличение аэрозолей в раз
1	Воздух с радиойодом	0,35±0,08	Нет	Нет	2,7±1,4	-
	Воздух с радиойодом	0,75±0,39	Освещение	Ионизация	20,0±14,5	7,4
	Воздух с радиойодом и с аммиаком	0,19±0,09	Освещение	Ионизация	37,6±6,0	13,9
2	Воздух с радиойодом	0,7±0,2	Нет	Нет	0,5±0,1	-
	Воздух с радиойодом и с аммиаком	0,45±0,19	Нет	Нет	1,1±0,2	2,2
	Воздух с радиойодом и с аммиаком	0,45±0,07	Освещение	Нет	12,1±0,9	24,2
3	Воздух с радиойодом	1,34±0,77	Нет	Нет	0,9±0,8	-
	Воздух с радиойодом и с аммиаком	0,31±0,05	Нет	Ионизация	33,9±2,0	37,6

Из представленных результатов видно, что доля аэрозолей при смешении трудносорбируемой фракции йода-131 с аммиаком без ионизации увеличивается в 2,2 раза, при ионизации: от в 24,2 раза (ультрафиолетом) до в 33,9 раза (электродуговым разрядником), коронный разряд - в 30,6 раза.

Пример 4. Совместное действие ионизации и аммиака на преобразование газообразного йода-131 в аэрозольное состояние.

Эксперименты проводили с трудносорбируемой фракцией йода-131 при добавлении аммиака и ионизации газового потока электродуговым разрядником. Оценку эффекта преобразования газообразного радиойода вели по количеству образовавшегося аэрозоля, определяемого с помощью пакета фильтров, составленного из аэрозольных фильтров АФА-РМП и сорбируюших фильтров АФАС-И. Кроме того, по распределению уловленного йода-131 в сорбирующих фильтрах измеряли содержание и фракционный состав газообразного йода-131 (легкосорбируемую и трудносорбируемую фракции) [11]. Концентрация аммиака изменялась в пределах от 0,10 до 30 мг/м³. Электродуговой разрядник работал при силе тока 14-22 мА (потенциалом ионизации 3-25 вольт). Расстояние между электродами было 5 мм.

Результаты экспериментов представлены в табл.4.

Таблица 4
Условия эксперимента	Результаты
Состав газовой смеси	Концентрация йода-131, нКи/л	Концентрация аммиака, мг/м3	Продолжительность ионизации, с	Доля аэрозолей, %	Доля хорошо сорбируемой фракции, %
Воздух с радиойодом	1,9±1,1	Нет	Нет	0,06±0,01	Нет
Воздух с радиойодом и аммиаком	0,22±0,03	0,10-0,12	2-3	5,6±2,7	55
Воздух с радиойодом и аммиаком	0,19±0,04	0,30-0,32	2-3	8,6±4,2	49
Воздух с радиойодом и аммиаком	3,2±0,4	20,0-30,0	2-3	16,4±2,7	38

Из представленных результатов видно, что при ионизации воздушной смеси с аммиаком происходило преобразование трудносорбируемой фракции йода-131 в аэрозольное состояние и хорошо сорбируемую фракцию, для которых обеспечивается высокоэффективное улавливание существующими сорбционно-фильтрующими материалами. Аналогичные результаты по эффективности улавливания в воздухе радиойода путем преобразования в аэрозоли и легкосорбируемые фракции получали с такими химическими реагентами как газообразный сероводород и пары диэтилентриамина в концентрациях до 50 г/м.

1. Способ очистки воздуха от газообразных соединений радиоактивного йода путем их улавливания сорбционно-фильтрующими материалами, отличающийся тем, что воздушный поток, содержащий радиойод, перед сорбционно-фильтрующими материалами предварительно смешивают с аммиаком и проводят ионизацию газовой смеси.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что используют аммиак при концентрации в пределах 0,1-30,0 г/м³.

3. Способ по п.1 или 2, отличающийся тем, что ионизацию газовой смеси создают ультрафиолетовым излучением и/или электродуговым разрядником и/или коронным разрядом с потенциалом ионизации 3-25 В.