Способ определения изотопного отношения делящегося вещества, содержащегося в камере деления

Способ определения изотопного отношения делящегося вещества, содержащегося в камере деления

Иллюстрации

Показать все

Реферат

Область техники и уровень техники

Изобретение касается способа определения изотопного отношения делящегося вещества.

Измерение при помощи камеры деления позволяет определить мощность ядерного реактора или определить характеристические значения плотности делений нейтронного потока в определенных местах активной зоны в заданной энергетической области (случай миниатюрной камеры деления, используемой, например, в экспериментальном реакторе для измерения ослабления потока по отражению).

Камера деления представляет собой герметичный корпус, заполненный инертным газом с высокой ионизационной способностью. Делящееся вещество помещают внутри камеры деления на элементе, образующем анод, при этом герметичный корпус образует катод. Когда нейтроны, поток которых необходимо измерить, входят в контакт с делящимся веществом, происходит деление и испускание двух осколков деления, которые удаляются друг от друга под углом 180°. Один из двух осколков останавливается в аноде, а другой ионизирует газ, прежде чем достигнет катода. Ионизация газа приводит к образованию электронов в камере деления. Образующиеся при ионизации электроны собираются в катоде и передаются в электронную схему обработки через коаксиальный кабель. Число образующихся электронов прямо пропорционально потоку нейтронов, вызывающему деление.

Для правильной интерпретации измерений чрезвычайно важно знать примеси, присутствующие в камере деления. В случае, когда делящимся веществом является, например, уран ²³⁸U, то вполне возможно, что несколько десятков процентов обнаруживаемого сигнала приходятся на примесь уран ²³⁵U. Поэтому необходимо как можно точнее знать изотопное отношение ²³⁵U/²³⁸U, чтобы можно было выделить полезный сигнал из обнаруживаемого сигнала. Следовательно, погрешность, связанная с определением этого изотопного отношения, должна быть как можно меньшей, в идеале порядка нескольких процентов.

На сегодняшний день известно несколько методов для определения этого изотопного отношения. Первый метод состоит в растворении рассматриваемого материала или пробы этого материала и в осуществлении химического анализа растворенного материала. При помощи этого метода можно определить изотопию материала с точностью до одного процента. Основным недостатком этого метода является его деструктивный характер по отношению к материалу. Кроме этого деструктивного действия, еще одним недостатком является образование эфлюентов, которые, в конечном счете, необходимо подвергать обработке.

Другим методом является нейтронное облучение. Преимуществом нейтронного облучения является то, что оно не является деструктивным. Однако недостаток нейтронного облучения состоит в том, что его невозможно осуществлять на малом количестве материала (несколько микрограммов в случае миниатюрной камеры деления).

Известны также и другие методы, например, калибровка относительно эталонной камеры или использование разных спектров и материалов, обладающих особыми нейтронными характеристиками. Недостатком этих других методов является сложность их применения и относительная неточность получаемых результатов.

Изобретение не имеет вышеупомянутых недостатков. Действительно, изобретением предлагается измерять изотопное отношение посредством применения способа, который не разрушает камеру деления и погрешность которого составляет примерно несколько процентов (как правило, менее 10%).

Сущность изобретения

Объектом изобретения является способ определения изотопного отношения делящегося вещества, содержащегося в камере деления, при этом делящееся вещество имеет основной изотоп X и по меньшей мере один изотоп-примесь Y, при этом изотопы X и Y характеризуются радиоактивным распадом согласно двум следующим уравнениям:

X->X′, характеризуется λ_X, F_X, и

Y->Y′, характеризуется λ_Y, F_Y,

где X′ и Y′ соответственно являются «дочерними» изотопами изотопов X и Y, при этом распад изотопа X (соответственно Y) характеризуется испусканием гамма-кванта дочерним изотопом X′ (соответственно Y′) с энергией Е₁ (соответственно E₂) с вероятностью испускания Iγ(E₁) (соответственно I_γ(Е₂)), при этом величины λ_X и λ_Y соответственно являются постоянной радиоактивного распада основного изотопа X и постоянной радиоактивного распада изотопа-примеси Y, a F_X и F_Y соответственно являются коэффициентом разветвления распада изотопа, используемым для измерения радиоактивности основного изотопа, и коэффициентом разветвления распада изотопа, используемым для измерения радиоактивности изотопа-примеси.

Способ отличается тем, что содержит следующие этапы:

- при помощи спектрометрической установки, установленной в заданной конфигурации измерения, измеряют чистую площадь S(E₁) первого гамма-пика делящегося вещества с первой энергией E₁ и чистую площадь S(E₂) второго гамма-пика делящегося вещества со второй энергией Е₂,

- при помощи контрольных точечных источников в заданной конфигурации измерения определяют контрольный коэффициент полного поглощения R O P ( E 1 ) с первой энергией E₁ и контрольный коэффициент полного поглощения R 0 P ( E 2 ) со второй энергией E₂,

- при помощи вычислительного устройства в заданной конфигурации измерения вычисляют интегральный переход T(E₁) коэффициента для делящегося вещества с первой энергией E₁ и интегральный переход Т(Е₂) коэффициента для делящегося вещества со второй энергией E₂, и

- при помощи вычислительного устройства вычисляют изотопное отношение делящегося вещества R при помощи уравнения:

R = λ X λ Y × S ( E 2 ) S ( E 1 ) × I γ ( E 1 ) I γ ( E 2 ) × R 0 P ( E 1 ) R 0 P ( E 2 ) × T ( E 1 ) T ( E 2 ) × F X F Y .

Под спектрометрической установкой, установленной в заданной конфигурации измерения, следует понимать, что различные элементы, образующие спектрометрическую установку, установлены относительно друг друга согласно геометрии, которая не меняется от одного измерения к другому.

Измерения чистой площади осуществляют либо до введения делящегося вещества в камеру деления, либо после введения делящегося вещества в камеру деления. В первом случае измерения осуществляют либо на образце, взятом из блока делящегося вещества, либо на целом блоке делящегося вещества. Во втором случае измерения осуществляют на всей камере деления.

Способ в соответствии с настоящим изобретением обеспечивает легкое и эффективное определение изотопного отношения делящегося вещества на основании измерений гамма-излучений и библиотечных данных.

Предпочтительно измерение чистых площадей осуществляют в течение достаточно длительного времени, которое позволяет добиться низкой погрешности подсчета (действительно продолжительность измерений чистых площадей составляет от одного часа до нескольких недель, например от одного часа до десяти недель).

Краткое описание фигур

Другие отличительные признаки и преимущества изобретения будут более очевидны из нижеследующего описания предпочтительного варианта выполнения со ссылками на прилагаемые фигуры, на которых:

Фиг.1 - принципиальная схема устройства, используемого для осуществления способа в соответствии с настоящим изобретением.

Фиг.2 - принципиальная схема способа в соответствии с настоящим изобретением.

Фиг.3 - детальная схема первого этапа способа в соответствии с настоящим изобретением.

Фиг.4 - детальная схема второго этапа способа в соответствии с настоящим изобретением.

Фиг.5 - детальная схема третьего этапа способа в соответствии с настоящим изобретением.

Подробное описание предпочтительного варианта выполнения изобретения

Согласно описанному ниже предпочтительному варианту выполнения изобретения, делящимся веществом является уран ²³⁸U и примеси состоят из урана ²³⁵U. Вместе с тем изобретение можно применять для любого другого делящегося вещества, а также для любой примеси, связанной с этим другим делящимся веществом. Например, делящимся веществом могут быть ²⁴⁰Pu, ²⁴³Am, ²³²Th, и соответствующей примесью могут быть ²³⁹Pu, ²⁴¹Am, ²³³Th.

В случае, когда делящимся веществом является уран ²³⁸U и когда примеси образованы ураном ²³⁵U, изотопное отношение R получают по следующему уравнению (1):

R = λ U 238 λ U 235 × A U 235 A U 238                               ( 1 )

где A_U238 и A_U235 соответственно являются активностью урана ²³⁸U и активностью урана ²³⁵U, а λ_U238 и λ_U235 соответственно являются постоянной радиоактивного распада урана ²³⁸U и постоянной радиоактивного распада урана ²³⁵U.

Схему распада урана ²³⁸U и урана ²³⁵U можно представить следующим образом:

где символ «α» выражает распад с испусканием α-частиц, символ «β» выражает распад с испусканием β-частиц, T_1/2 является периодом полураспада рассматриваемого изотопа, F_U является коэффициентом разветвления распада изотопа ^234mPa в ²³⁴U, то есть вероятностью превращения при распаде протактиния ^234mPa в уран ²³⁴U, a F_Pa является коэффициентом разветвления распада изотопа ^234mPa в ²³⁴Ра, то есть вероятностью превращения при распаде протактиния ^234mPa в протактиний ²³⁴Ра (F_U+F_Pa=1).

При длительном равновесии (называемом также ядерным равновесием) схема распада урана ²³⁸U позволяет, таким образом, выразить активность A_U238 урана ²³⁸U по отношению к активности А_Ра234m протактиния ^234mPA следующим образом:

,

откуда:

Две линии гамма-излучения, традиционно измеряемые для количественной характеристики активности урана ²³⁵U и протактиния ^234mРа, являются линиями при 185,7 кэВ (интенсивность 57,0%) и при 1001 кэВ (интенсивность 0,839%). Именно эти две линии измеряют в рамках предпочтительного варианта выполнения изобретения.

Активность A любого изотопа вычисляют на основании измерения одной из этих линий его гамма-излучения с энергией Ео по следующей формуле

,

Где - S(E₀) является чистой площадью гамма-пика с энергией E₀ в заданной конфигурации измерения;

- C_coinc(E₀) является поправкой на истинные совпадения (одновременное обнаружение излучений, испускаемых во время одного и того же радиоактивного распада) в заданной конфигурации измерения;

- I_γ(Е₀) является вероятностью испускания или интенсивностью линии гамма-излучения с энергией Е₀ для дочернего изотопа рассматриваемого изотопа;

- R 0 P ( E 0 ) является контрольным коэффициентом полного поглощения с энергией Е₀, который получают посредством калибровки детектора гамма-квантов при помощи эталонного точечного источника, в заданной конфигурации измерения;

- Т(Е₀) является интегральным переходом коэффициента, который позволяет корректировать эффекты телесного угла и матричные эффекты в данной конфигурации измерения (разнородность источников и самопоглощение гамма-излучения, связанные с измерением объекта в конфигурации, отличающейся от конфигурации, используемой во время калибровки);

- Δt_act является временем активного измерения, то есть временем измерения с поправкой на время запаздывания электроники.

Из вышеупомянутого выражения A вытекает, что изотопное отношение R для урана ²³⁸U можно записать следующим образом:

R = λ U 238 λ U 235 × S ( 185.7 e ^ y ′ A ^ ) S ( 1001 e ^ y ′ A ^ ) × I γ ( 1001 e ^ y ′ A ^ ) I γ ( 185.7 e ^ y ′ A ^ ) × R o P ( 1001 e ^ y ′ A ^ ) R 0 P ( 185.7 e ^ y ′ A ^ ) × T ( 1001 e ^ y ′ A ^ ) T ( 185.7 e ^ y ′ A ^ ) × F U         ( 5 ) ,

Где - λ_U235 является известным значением в международных базах данных (λ_U235=ln(2)/(2,22102 10¹⁶) с^-1);

- λ_U238 является известным значением в международных базах данных (λ_U235=ln(2)/(1,40996 10¹⁷) с^-1);

- S(185,7 кэВ) является измеренной величиной;

- S(1001 кэВ) является измеренной величиной;

- I_γ(1001 кэВ) является известным значением в международных базах данных (I_γ(1001 кэВ)=0,00839;

- I_γ(185,7 кэВ) является известным значением в международных базах данных (I_γ(185,7 кэВ)=0,570;

- R 0 P ( 100   к э В ) является величиной, измеренной при калибровке;

- R 0 P ( 185,7   к э В ) является величиной, измеренной при калибровке;

- T(1001 кэВ) является величиной, вычисленной посредством моделирования;

- T(185,7 кэВ) является величиной, вычисленной посредством моделирования;

- F_U является известным значением в международных базах данных.

Вышеуказанное уравнение (5) относится к случаю, когда делящимся материалом являются уран ²³⁸U (основной изотоп) и примесь уран ²³⁵U (соответствующий изотоп-примесь), при этом линиями гамма-излучений, используемыми для количественной характеристики активности основного изотопа и изотопа примеси, соответственно являются линии при 1001 кэВ и 185,7 кэВ.

В общем случае делящегося материала X (основной изотоп) и соответствующей примеси Y (изотоп-примесь) линиями гамма-излучений, используемыми для количественной характеристики активности основного изотопа и изотопа примеси, соответственно являются линия с энергией E₁ и линия с энергией Е₂, и изотопное отношение R записывают как:

R = λ X λ Y × S ( E 2 ) S ( E 1 ) × I γ ( E 1 ) I γ ( E 2 ) × R 0 P ( E 1 ) R 0 P ( E 2 ) × T ( E 1 ) T ( E 2 ) × F X F Y                                   ( 6 ) ,

Где - λ_X является постоянной радиоактивного распада основного изотопа делящегося вещества, предназначенного для введения в камеру деления,

- λ_Y является постоянной радиоактивного распада изотопа примеси, связанного с основным изотопом,

- S(E₁) является чистой площадью первого гамма-пика делящегося вещества с энергией E₁, и S(E₂) является чистой площадью второго гамма-пика делящегося вещества с энергией Е₂,

- R 0 P ( E 1 ) является контрольным коэффициентом полного поглощения с энергией E₁, и R 0 P ( E 2 ) является контрольным коэффициентом полного поглощения с энергией Е₂,

- T(E₁) является интегральным коэффициентом делящегося вещества с энергией E₁ и Т(Е₂) является интегральным коэффициентом делящегося вещества с энергией Е₂,

- I_γ(E₁) и I_γ(Е₂) являются соответственно вероятностью испускания полосы гамма-излучения «дочки» основного изотопа с энергией E₁ и вероятностью испускания полосы гамма-излучения «дочки» основного изотопа с энергией Е₂,

- F_X является коэффициентом разветвления распада изотопа, используемого для измерения активности основного изотопа, и

- F_Y является коэффициентом разветвления распада изотопа, используемого для измерения активности изотопа-примеси.

Как было указано выше, в связи с примером урана ²³⁸U и урана ²³⁵U, коэффициенты разветвления распада являются известными вероятностями, связанными с режимом распада изотопов. В случае, когда изотоп, используемый для измерения активности, распадается однозначно, коэффициент разветвления распада равен 1, а в случае, когда распад не является однозначным, коэффициент разветвления равен вероятности, связанной с выбранным распадом.

На фиг.1 показана принципиальная схема устройства, используемого для реализации способа в соответствии с настоящим изобретением.

Устройство содержит гамма-спектрометрическую установку Sp и вычислительное устройство K.

Гамма-спектрометрическая установка Sp выдает сигналы Sm измерения, которые поступают в вычислительное устройство K. Спектрометрическая установка Sp представляет собой герметичную камеру E, в которую помещают детектор D. Детектор D, предпочтительно диод из германия высокой чистоты, является детектором гамма-лучей, который отличается высокой эффективностью в широкой энергетической области, например, при значениях энергии от 50 кЭв до 2 МэВ. Предпочтительно детектор D выполнен также с возможностью ограничения эффекта Комптона. В камеру E помещают делящееся вещество. Это делящееся вещество обозначено на фиг.1 буквой B: речь идет либо об образце, взятом из блока делящегося вещества, предназначенного для камеры деления, либо о самом блоке делящегося вещества, либо обо всей камере деления, содержащей блок делящегося вещества. Взаимодействие гамма-лучей, выходящих из делящегося вещества В, с детектором D приводит к ионизации атомов детекторной среды. Возникающие таким образом заряды поступают в источник питания постоянного высокого напряжения, например, в несколько тысяч вольт (на фиг.1 не показан). Предпочтительно камера E является круглой камерой, выполненной из материалов, обеспечивающих очень низкий уровень фонового шума, например из слоев свинца низкой активности, свинца сверхнизкой активности, олова и меди. Охлаждение детектора осуществляет система крио-цикла, которая обеспечивает гибридное охлаждение электричество/жидкий азот. Эта система обеспечивает продолжительность сбора данных в несколько недель без возмущений, связанных с добавлением жидкого азота.

Сигналы Sm измерения, формируемые на основании гамма-излучения, поступают в вычислительное устройство К для обработки. Вычислительное устройство K применяет способы обработки, позволяющие получать искомые величины.

Далее со ссылками на фиг.2-5 следует описание способа в соответствии с настоящим изобретением.

Способ в соответствии с настоящим изобретением (см. фиг.2) содержит этап 1 определения чистых площадей S(185,7 кэВ) и S(1001 кэВ) делящегося вещества, этап 2 определения контрольных коэффициентов полного поглощения R 0 P ( 185,7   к э В ) и R 0 P ( 1001   к э В ) с энергией 185,7 кэВ и 1001 кэВ, этап 3 определения интегральных переходов коэффициента T(185,7 кэВ) и T(1001 кэВ) с энергией 185,7 кэВ и 1001 кэВ и этап 4 вычисления изотопного отношения R на основании результатов этапов 1, 2 и 3 и известных данных D, получаемых из библиотек данных. Данные D являются данными λ_U238, λ_U235, I_γ(185,7 кэВ), I_γ(1001 кэВ) и F_u, определение которых было приведено выше.

Этап 1 определения чистых площадей S(185,7 кэВ) и S(1001 кэВ) содержит этап измерения спектра гамма-излучения делящегося вещества B. Измерение спектра гамма-излучения осуществляют при помощи измерительной установки Sp в энергетической области, которая включает в себя полезные линии при 185,7 кэВ и 1001 кэВ. За этапом 1a (фиг.3) следует этап 1b получения при помощи вычислительного устройства К чистых площадей при 185,7 кэВ и 1001 кэВ. Производят также измерение фонового шума гамма-излучения при помощи измерительной установки Sp в той же энергетической области на этапе 1N для измерения возможных гамма-пиков шумового фона при значениях энергии E₁ и E₂, которые накладывают на пики, определенные при измерении на этапе 1а. На основании результатов, полученных на этапах 1b и 1N, вычислительное устройство вычисляет на этапе 1 с чистые площади S(185,7 кэВ) и S(1001 кэВ). Вычислительной программой, используемой для вычисления чистых площадей, является, например, программа GENIE2000, инструкция по применению которой доступна в сети Интернет по следующему электронному адресу:

.

Можно также использовать любую другую программу, известную специалистам и приводящую к желаемому результату.

На фиг.4 показаны различные элементарные этапы, которые входят в этап 2 определения контрольных коэффициентов R 0 P ( 185,7   к э В ) и R 0 P ( 1001   к э В ) для значений энергии 185,7 кэВ и 1001 кэВ.

Этап 2 определения контрольных коэффициентов полного поглощения R 0 P ( 185,7   к э В ) и R 0 P ( 1001   к э В ) сам по себе является известным этапом. Этап 2 начинается с этапа 2а выбора точечных источников, значения активности которых известны. Каждый точечный источник j характеризуется излучением гамма-квантов с энергией E_j, выбранной в известной энергетической области, например в области 50 кэВ-2 МэВ.

Каждый точечный источник j помещают в герметичную камеру для измерения его активности (этап 2b). Активность A m P ( E j ) каждого точечного источника j измеряют при помощи измерительной установки Sp и вычислительного устройства K. После этого на этапе 2с вычисляют контрольный коэффициент полного поглощения R ' 0 P ( E j ) на основании измеренной активности A m P ( E i ) и активности A o P ( E i ) точечного источника, которая известна заранее. Отсюда следует:

R ' 0 P ( E j ) = A m P ( E j ) / A o P ( E j )

При этом получают кривую контрольных коэффициентов общего поглощения R ' 0 P ( E j ) для разных значений энергии E_j. Затем кривую коэффициентов R ' 0 P ( E j ) корректируют посредством аналитической функции Fa при помощи вычислительного устройства K (этап 2d). Аналитическая функция Fa состоит, например, в выражении неперовского логарифма R ' 0 P в зависимости от многочлена неперовского логарифма энергии. Из скорректированной кривой, полученной на этапе 2d, на этапе 2е выводят значения контрольных коэффициентов общего поглощения R 0 P ( 185,7   к э В ) и R 0 P ( 1001   к э В ) при требуемых значениях энергии 185,7 кэВ и 1001 кэВ.

На фиг.5 показаны различные элементарные этапы, входящие в этап 3 определения интегральных переходов коэффициента.

Этап 3 определения интегральных переходов коэффициента, прежде всего, содержит этап 3а моделирования измерительной установки, оборудованной детектором D, этап 3b моделирования элемента, измеренного на этапе 1 определения чистых площадей (камера деления СН или образец блока делящегося вещества), и этап 3c моделирования условий использования точечного источника, применяемого во время измерения коэффициентов поглощения, в той же конфигурации измерения спектрометрической установки, что и на этапе 3b. На основании данных моделирования, полученных на этапах 3a и 3b, на этапе 3d вычисления вычисляют, например, при помощи метода Монте-Карло для решения уравнения переноса фотонов, относительную активность моделированного элемента, определенную детектором D, моделированным при вычислении с соответствующими значениями энергии 185,7 кэВ и 1001 кэВ, то есть величины A C С Н ( 185,7   к э В ) и A C С Н ( 1001   к э В ) . Точно также, на основании данных моделирования, полученных в результате этапов 3a и 3c, на этапе 3d вычисления вычисляют, например, при помощи метода Монте-Карло, относительную активность точечного источника, определенную детектором D, моделированным при вычислении с соответствующими значениями энергии 185,7 кэВ и 1001 кэВ, то есть величины A C P ( 185,7   к э В ) и A C P ( 1001   к э В ) .

После этапа 3d на этапе 3e вычисления на основании вычисленных значений активности вычисляют величины Т(185,7 кэВ) и Т(1001 кэВ), то есть:

T ( 185,7   к э В ) = A C С Н ( 185,7   к э В ) / A C P ( 185,7   к э В )

T ( 1001   к э В ) = A C С Н ( 1001   к э В ) / A C P ( 1001   к э В )

На основании всех величин, определенных, как было указано выше, и вышеупомянутых библиотечных данных можно определить изотопное отношение R, то есть:

R = λ U 238 λ U 235 × S ( 185.7 e ^ y ′ A ^ ) S ( 1001 e ^ y ′ A ^ ) × I γ ( 1001 e ^ y ′ A ^ ) I γ ( 185.7 e ^ y ′ A ^ ) × R o P ( 1001 e ^ y ′ A ^ ) R 0 P ( 185.7 e ^ y ′ A ^ ) × T ( 1001 e ^ y ′ A ^ ) T ( 185.7 e ^ y ′ A ^ ) × F U

или в общем случае:

R = λ X λ Y × S ( E 2 ) S ( E 1 ) × I γ ( E 1 ) I γ ( E 2 ) × R 0 P ( E 1 ) R 0 P ( E 2 ) × T ( E 1 ) T ( E 2 ) × F X F Y .

1. Способ определения изотопного отношения делящегося вещества, содержащегося в камере деления, причем делящееся вещество имеет основной изотоп X и по меньшей мере один изотоп-примесь Y, при этом изотопы X и Y характеризуются радиоактивным распадом согласно двум следующим уравнениям:X->X′, характеризуется λ_X, F_X, иY->Y′, характеризуется λ_Y, F_Y,где X′ и Y′ соответственно являются «дочерними» изотопами изотопов X и Y, при этом распад изотопа X, соответственно Y, характеризуется испусканием гамма-кванта дочерним изотопом X′, соответственно Y′, с энергией E₁, соответственно E₂, с вероятностью испускания I_γ(E₁), соответственно I_γ(Е₂), причем величины λ_X и λ_Y соответственно являются постоянной радиоактивного распада основного изотопа X и постоянной радиоактивного распада изотопа-примеси Y, a F_X и F_Y соответственно являются коэффициентом разветвления распада изотопа, используемым для измерения радиоактивности основного изотопа, и коэффициентом разветвления распада изотопа, используемым для измерения радиоактивности изотопа-примеси, отличающийся тем, что содержит следующие этапы:при помощи спектрометрической установки, установленной в заданной конфигурации измерения, измеряют чистую площадь S(E₁) первого пика гамма-излучения делящегося вещества с первой энергией E₁ и чистую площадь S(E₂) второго пика гамма-излучения делящегося вещества со второй энергией E₂,при помощи контрольных точечных источников в заданной конфигурации измерения определяют контрольный коэффициент полного поглощения R O P ( E 1 ) с первой энергией E₁ и контрольный коэффициент полного поглощения R 0 P ( E 2 ) со второй энергией E₂,при помощи вычислительного устройства для заданной конфигурации измерения вычисляют интегральный переход T(E₁) коэффициента для делящегося вещества с первой энергией E₁