Способ получения таблетированного диоксида урана

Способ получения таблетированного диоксида урана

Реферат

Изобретение относится к области ядерной техники и может быть использовано при получении таблеток из диоксида урана для высокотемпературных вентилируемых тепловыделяющих элементов (твэлов), преимущественно термоэмиссионных реакторов-преобразователей (ТРП) встроенного типа.

Ресурс твэла ТРП в значительной степени определяется состоянием микроструктуры диоксида урана, которая формируется в начальный период (50÷300) часов эксплуатации твэла. При использовании ординарного диоксида урана в твэле ТРП формируется столбчатая структура с шириной зерен (200÷300) мкм, что приводит к повышенному сопротивлению его ползучести и ограничивает возможности перераспределения оболочкой распухающего топлива во внутренний свободный объем твэла [Гонтарь А.С., Гриднев А.А., Ракитская Е.М. и др. «Оптимизация структуры диоксида урана применительно к твэлу термоэмиссионного реактора-преобразователя», Атомная энергия, 2005, т. 99, вып. 4, с. 264-268].

Оптимальная структура характеризуется шириной столбчатого зерна <200 мкм и формируется при использовании таблеток диоксида урана с преимущественным размером пор (20÷60) мкм при общей пористости 10÷20%, стабилизированной к термическому спеканию [Патент РФ №2260862, МПК7 G21C 3/58 «Способ формирования микроструктуры сердечника тепловыделяющего элемента» А.С. Гонтарь, А.А. Гриднев и др., опубл. 20.09.2005].

Однако реализация способа формирования оптимальной структуры диоксида урана в реакторных условиях при эксплуатации твэла требует соответствующего способа получения таблеток с указанными исходными характеристиками.

Известен способ получения таблетки ядерного топлива на основе диоксида урана, включающий приготовление шихты с пластификатором, прессование и спекание заготовок диоксида урана [см. Котельников Р.Б., Башлыков C.H., Каштанов А.И., Меньшикова Т.С. Высокотемпературное ядерное топливо. - М.: Атомиздат, 1978, 432 с]. Данный способ позволяет получать таблетки диоксида урана с плотностью ~95% от теоретической плотности с преимущественным размером пор (3÷5) мкм и поэтому не отвечает требованиям по исходным характеристикам диоксида урана, необходимым для формирования оптимальной структуры в процессе эксплуатации твэла.

Известен также способ получения таблеток из диоксида урана для тепловыделяющих элементов энергетических реакторов АЭС [Патент РФ №2253913, МПК G21C 3/62 «Способ получения топливных таблеток для тепловыделяющих элементов из диоксида урана (варианты)» Н.З. Ляхов, Г.Р. Карагедов и др., опубл. 10.06.2005]. Этот способ, включающий приготовление пресс-порошка из диоксида урана керамического сорта, прессование и спекание таблеток, является по технической сущности наиболее близким к предлагаемому и выбран в качестве прототипа. Пресс-порошок (шихта) в соответствии с этим способом получают измельчением брака некондиционных спеченных таблеток и добавлением 2÷4% масс. порообразующего вещества.

Недостаток способа состоит в том, что возможность формирования в таблетках диоксида урана оптимальной структуры не реализуется, так как способ позволяет получить поры размером порядка (5÷10) мкм и величину пористости (≤5%), при которых объем пор является недостаточным для образования протяженных, в том числе сквозных радиальных микроканалов в топливном сердечнике высокотемпературного твэла.

Перед авторами стояла задача получения таблеток диоксида урана с преимущественным размером пор (20÷60) мкм при уровне общей пористости 10÷20% в обеспечении формирования оптимальной структуры диоксида урана в начальный период эксплуатации твэла.

Для решения поставленной задачи разработан способ получения таблетированного диоксида урана, включающий изготовление крупки, приготовление шихты, прессование и спекание таблеток, в котором шихту формируют из крупки с преимущественным фракционным составом в диапазоне (200÷315) мкм, высокоактивного мелкодисперсного порошка диоксида урана в количестве 8÷12% масс. и связки.

Данный диапазон фракционного состава и количество высокоактивного мелкодисперсного порошка выбран в результате исследовательской работы.

Как следует из изложенного, сущность изобретения заключается в том, что определены гранулометрический состав крупки и количество мелкодисперсного порошка, использование которых позволяет получить топливные таблетки с преимущественным размером пор (20÷60) мкм при уровне общей пористости 10÷20% за счет различной активности к спеканию крупки и мелкодисперсного порошка диоксида урана.

Фракционный состав крупки и количество высокоактивного мелкодисперсного порошка диоксида урана определены по результатам проведенных авторами тестовых экспериментов с различными соотношениями по массе и размерам крупки и порошка.

На фиг. 1 приведена фотография, на которой изображена микроструктура характерного участка таблетки диоксида урана до проведения испытаний в поле градиента температуры.

На фиг. 2 приведена фотография, на которой изображена микроструктура характерного участка таблетки диоксида урана после проведения испытаний в поле градиента температуры (средняя ширина столбчатого зерна ~160 мкм).

Пример конкретного осуществления

Спеченные заготовки из диоксида урана измельчали в крупку и отбирали фракцию (200÷315) мкм. Крупку с фракционным составом <200 мкм возвращали в технологический цикл для приготовления новых заготовок. Для формирования шихты крупку смешивали с 10% масс. высокоактивного мелкодисперсного порошка диоксида урана и связкой, в качестве которого использовали спирт в смеси с глицерином в соотношении 1:3, до получения однородного состава. Таблетки прессовали до плотности ~ 77% и спекали в высокотемпературной вакуумной печи при температуре 1900+50°С при остаточном давлении не менее 0,7 Па (5·10^-5 мм рт. ст.) в течение 4 часов.

Таблетки, изготовленные в соответствии с заявляемым изобретением, имели следующие основные характеристики:

- геометрические размеры: наружный диаметр 17,1 мм, внутренний диаметр 8,0 мм, высота 8,4 мм;

- плотность матрицы: 85,2% от теоретической плотности;

- стабилизованная к термическому спеканию общая пористость: 14,8%;

- преимущественный размер пор: (20÷60) мкм (см. фиг. 1).

Таким образом, проведенные исследования показывают, что в таблетках диоксида урана, полученных в соответствии с данным изобретением, обеспечивается формирование структуры с преимущественным размером пор (20÷60) мкм при общей пористости 10-20%.

Способ получения таблетированного диоксида урана, включающий измельчение спеченных заготовок из диоксида урана, приготовление шихты на основе измельченных заготовок с добавлением высокоактивного мелкодисперсного порошка диоксида урана и связки, прессование и спекание таблеток, отличающийся тем, что шихту формируют из исходных измельченных заготовок с фракционным составом в диапазоне 200÷315 мкм, а высокоактивный мелкодисперсный порошок диоксида урана добавляют в количестве 8÷12% масс.