Способ получения радиоизотопа стронций-82

Способ получения радиоизотопа стронций-82

Иллюстрации

Показать все

Реферат

Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов для ядерной медицины на ускорителях заряженных частиц.

В связи с планируемым развитием в нашей стране сети центров позитронно-эмиссионной томографии (ПЭТ) становится актуальным внедрение в клиническую практику ⁸²Sr-⁸²Rb изотопных генераторов, применяемых в настоящее время главным образом в США для получения ⁸²Rb, используемого в ПЭТ-диагностике миокарда. Для зарядки ⁸²Sr-⁸²Rb изотопных генераторов необходим ⁸²Sr без носителя. Известно несколько методов получения ⁸²Sr. Однако практическое применение нашел метод получения ⁸²Sr на ускорителях протонов с энергией ≥70 МэВ по реакции Rb(p,xn)⁸²Sr. В качестве материала мишеней используют, как правило, металлический рубидий или твердотельную мишень из RbCl. Применение металлического рубидия сопряжено с потенциальной взрывоопасностью производства ⁸²Sr и при неблагоприятном развитии событий («человеческий фактор») может привести к тяжелой радиационной аварии. RbCl более удобен в использовании. Технология переработки облученной RbCl-мишени относительно проста и безопасна. Однако из-за плохой теплопроводности RbCl для пучков протонов с током выше 10 мкА высок риск перегрева и расплавления облучаемой зоны мишени. В результате объемного расширения (RbCl расширяется примерно на 20% при расплавлении) расплав может частично покинуть зону облучения, уменьшив эффективную толщину мишени, что приводит к уменьшению выхода ⁸²Sr.

Согласно (Б.Л. Жуйков, В.М. Коханюк, В.Н. Глушенко и др. «Получение стронция-82 из мишени металлического рубидия на пучке протонов с энергией 100 МэВ». Препринт ИЯИ-0810, май 1993 г.) увеличение тока до 10 мкА приводит к снижению выхода ⁸²Sr в RbCl мишени по сравнению с облучением RbCl мишени на малых токах до 80%.

Настоящее изобретение позволяет избежать указанных выше проблем и может быть использовано для производства радиоизотопа ⁸²Sr по реакции Rb(p,xn)⁸²Sr в коммерчески значимых объемах на ускорителях с током пучка протонов до нескольких сотен микроампер.

Предшествующий уровень техники

Радиоизотоп ⁸²Sr может быть получен облучением протонами (Е_р≈70÷800 МэВ) твердотельных мишеней из молибдена, металлического рубидия, хлорида рубидия, либо облучением ядрами ⁴He или ³He (энергией 5÷100 МэВ) газовых мишеней с природным криптоном или изотопами криптона.

Известен способ получения ⁸²Sr по реакции Mo(p,spallation) (Thomas K.Е. Strontium-82 Production at Los Alamos National Laboratory. - Applied Radiation and Isotopes, 1987, v. 38, №3, p.p. 175-180). Мишени из металлического молибдена диаметром 1.9-6.4 см, толщиной 1.25÷1.9 см облучали пучками протонов энергией 800 МэВ. В результате реакции скалывания образовывался ⁸²Sr. Длительность облучения различных мишеней составляла от 2 до 30 суток. Номинальный ток пучка протонов - 500 мкА. Затем мишени растворяли в смеси азотной и фосфорной кислоты в присутствии перекиси водорода, после чего многоступенчатым химическим переделом выделяли ⁸²Sr.

Этот способ имеет существенные недостатки, заключающиеся в следующем:

- для получения Sr используется уникальная дорогостоящая установка, в основном предназначенная для фундаментальных исследований: мезонная фабрика Лос-Аламосской национальной лаборатории США;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;

- наряду со ⁸²Sr в мишени образуется большое количество радиоактивных примесей;

- выделение ⁸²Sr сопряжено с необходимостью проведения многоступенчатого радиохимического передела мишени и утилизацией большого количества радиоактивных отходов.

Известен способ получения ⁸²Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из металлического рубидия (Жуйков Б.Л., Коханюк В.М., Глушенко В.Н. и др. Получение стронция-82 из мишени металлического рубидия на пучке протонов с энергией 100 МэВ. - Радиохимия, 1994, том 36, стр. 494-498). Мишени из металлического рубидия представляли собой диски диаметром 30 мм и толщиной 11 мм, заключенные в герметичные оболочки из нержавеющей стали. Толщина входного окна оболочки составляла 0.13-0.2 мм. Оболочки заряжались металлическим рубидием в боксе в инертной атмосфере. Для этого рубидий в ампуле разогревали электропечью до 80-90°C, отбирая жидкий рубидий с помощью медицинского шприца, вводили жидкий металл через штуцер в оболочку. Облучение мишеней проводили на линейном ускорителе пучком протонов с энергией 100 МэВ при токах пучка 6-10 мкА. Длительность облучения достигала 10 суток. Технология переработки мишени включала механическое вскрытие кассеты и растворение мишени в изобутаноле, разрушение образующегося при растворении мишени изобутонолята рубидия и отделение органической фазы путем отгонки, отделение изотопов стронция от рубидия на ионообменной колонке.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- достаточно сложна процедура изготовления мишени;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;

- выделение ⁸²Sr сопряжено с необходимостью проведения многоступенчатого радиохимического передела мишени;

- основным недостатком данного способа следует считать высокую потенциальную взрывоопасность, обусловленную использованием металлического рубидия.

Известен способ получения ⁸²Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из металлического рубидия (Б.Л. Жуйков, В.М. Коханюк, Дж. Винсент, патент RU 2102808 C1, 1998), включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишеней из металлического рубидия, плавление рубидия после облучения и извлечение из него ⁸²Sr сорбцией на поверхности различных металлов или оксидов, погружаемых в расплавленный металлический рубидий.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- значительные потери ⁸²Sr из-за сорбции на внутренней поверхности оболочки мишени: при токах протонов порядка 0,5-1 мкА на внутренней поверхности оболочки мишени сорбируется 10-30% образующегося ⁸²Sr, при увеличении интенсивности тока эта доля достигает 50-70%;

- достаточно сложны процедуры изготовления мишени и извлечения ⁸²Sr из мишени;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;

- основным недостатком, как и в предыдущем способе, следует считать высокую потенциальную взрывоопасность, обусловленную использованием металлического рубидия.

Известен способ получения ⁸²Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из металлического рубидия (Ермолаев С.В., Коханюк В.М. Жуйков Б.Л. Патент RU 2356113, 2008), включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишени, содержащей металлический рубидий внутри оболочки мишени, плавление рубидия внутри оболочки мишени после ее облучения, извлечение из него ⁸²Sr сорбцией на поверхности различных материалов, контактирующих с жидким рубидием, в отличие от предыдущего примера ⁸²Sr извлекают сорбцией из жидкого металлического рубидия непосредственно на внутренней поверхности оболочки облученной мишени (возможные материалы оболочки - нержавеющая сталь, тантал, ниобий, вольфрам, молибден, никель или благородные металлы) путем выдерживания герметично закрытой мишени при температуре 275-350°C. Далее металлический рубидий откачивают из мишени, при этом 96±4% ⁸²Sr остается сорбированным на внутренней поверхности оболочки мишени. Затем ⁸²Sr переводят в раствор, заливая в мишень различные растворители, например органические спирты, воду и/или водные растворы минеральных кислот и др. Наиболее просто и технологично производить смывание сначала водой, потом минеральными кислотами.

Другой вариант технического решения (тот же патент) состоит в том, что в качестве рабочего вещества мишени используют жидкий рубидий, который во время облучения циркулирует по замкнутому контуру с ловушкой. ⁸²Sr извлекают двумя методами. Первый метод - сорбция его на поверхности материалов, нагреваемых до 220-350°C, погруженных в жидкий рубидий (например, на поверхности металлических стержней в ловушке, изготовленных из нержавеющей стали, тантала, ниобия, титана, циркония, вольфрама, молибдена, никеля или благородных металлов), причем температуру рубидия, циркулирующего в контуре, поддерживают в диапазоне 10-220°C, а содержание кислорода в рубидии не превышает 3 вес.%. Второй метод - извлечение ⁸²Sr, сорбированного на зольных частицах (твердая фаза), находящихся в жидком рубидии, с помощью фильтра - пористой мембраны (например, изготовленной из металла, не взаимодействующего с рубидием), причем содержание кислорода в циркулирующем рубидии поддерживают в диапазоне 0,1-4,0 вес % путем добавления кислорода или рубидия. При этом температура выбирается в диапазоне 10-38°C такой, чтобы поддерживать определенное соотношение твердой и жидкой фазы. Далее ⁸²Sr смывают с поверхности стержней или фильтра органическими спиртами, водой и/или водными растворами минеральных кислот. Этот вариант позволяет извлекать ⁸²Sr из рубидия массой даже в килограммах, проводя одновременно его облучение пучком ускоренных протонов высокой интенсивности (несколько сот мкА).

К недостаткам данного способа, включая все перечисленные выше варианты извлечения ⁸²Sr, можно отнести:

- сложность извлечения ⁸²Sr из мишени;

- наличие рисков, связанных с потенциальной взрывоопасностью метода, обусловленной использованием металлического рубидия.

Известен способ получения ⁸²Sr в реакциях Kr(α,xn) и Kr(3He,xn) при облучении ускоренными пучками α-частиц или ³He мишени из природного криптона (Tarkanyi F., Qaim S.M., Stocklin G. Excitation Functions of ³He- and α-Particle Induced Nuclear Reactions on Natural Krypton: Production of ⁸²Sr at a Compact Cyclotron. - Applied Radiation and Isotopes, 1988, v. 39, №2, p.p. 135-143). Мишень облучалась α-частицами энергией 120 МэВ и ядрами ³He энергией 90 МэВ на циклотроне JULIC (ФРГ). На основании измеренных сечений реакций образования ⁸²Sr были рассчитаны выходы ⁸²Sr в толстой мишени для пучков α-частиц и ядер ³He. Даже при таких высоких энергиях заряженных частиц выходы ⁸²Sr на мишени из природного криптона составили всего: 35 мкКи/мкАчас для ³He и 52 мкКи/мкАчас для α-частиц.

Следует подчеркнуть, что выход ⁸²Sr в газовой мишени существенно зависит от тока пучка заряженных частиц. Разогрев газа в зоне пучка приводит к уменьшению плотности, изменению эффективной толщины мишени и, соответственно, к уменьшению выхода ⁸²Sr. Согласно данным работы (Appl. Radiat. Isot. Vol. 39, №2, p.p. 135-143, 1988) увеличение пучка ³He с 1 мкА до 10 мкА в газовой криптоновой мишени приводит к уменьшению выхода ⁸²Sr в три раза.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- низкий выход ⁸²Sr в мишени из природного криптона;

- сильная зависимость выхода от тока пучка заряженных частиц, что не позволяет нарабатывать ⁸²Sr в газовой криптоновой мишени на больших токах заряженных частиц.

Известен способ получения радиоизотопа ⁸²Sr по реакциям ^{80,82,83,84,86}Kr(α,xn)⁸²Sr либо ^{80,82,83,84,86}Kr(3He,xn)⁸²Sr. (Загрядский В.А., Латушкин С.Т., Новиков В.И., Оглоблин А.А., Унежев В.Н., Чувилин Д.Ю., Шатров А.В., Ярцев Д.И.; патент №2441290 от 27.01.2012 г. “Способ получения радиоизотопа стронций-82”). Способ включает облучение на циклотроне или линейном ускорителе пучком α-частиц или ядер 3He-каскадной мишени, состоящей из модулей с изотопами криптона, расположенными последовательно, в порядке убывания их атомных масс по направлению пучка ускоренных частиц, и накопление в ней в процессе одной или нескольких пороговых ядерных реакций ^{80,82,83,84,86}Kr(α,xn)⁸²Sr или, соответственно, одной или нескольких пороговых ядерных реакций ^{80,82,83,84,86}Kr(3He,xn)⁸²Sr целевого радиоизотопа ⁸²Sr.

Выход ⁸²Sr в данном методе существенно выше, чем на мишени из природного криптона (для оптимальной структуры каскадной мишени, Е_α ~70 МэВ и невысоком токе выход ⁸²Sr ~95 мкКи/мкАчас). Однако зависимость выхода ⁸²Sr от величины тока пучка заряженных частиц остается.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- относительно не высокий (по сравнению с твердотельными мишенями) выход ⁸²Sr;

- сложность достижения оптимального по выходу ⁸²Sr режима эксплуатации каскадной мишени, связанную с необходимостью тщательного согласования длин модулей с изотопами криптона и давлением газа в них с током пучка заряженных частиц. Необходимость указанного согласования связана с разогревом газа в зоне пучка, уменьшением его плотности и, как результат, изменением оптимальных длин пробегов заряженных частиц в модулях каскадной мишени.

Известен способ получения ⁸²Sr без носителя по реакции ⁸⁴Sr(p,3n)⁸²Y→⁸²Sr (Болдырев П.П., Верещагин Ю.И., Латушкин С.Т., Ерилов П.Е., Загрядский В.А., Новиков В.И., Оглоблин А.А., Унежев В.Н., Чувилин Д.Ю.; патент №2538398 от 23.07.2013 г. «Способ получения радиоизотопа Sr-82»), включающий облучение протонами мишени с изотопом ⁸⁴Sr, в которой в результате пороговой ядерной реакции ⁸⁴Sr(p,3n)⁸²Y нарабатывают и одновременно (во время облучения) радиохимическим методом непрерывно извлекают ⁸²Y, продукт распада которого целевой радиоизотоп ⁸²Sr без носителя затем выделяют радиохимическим методом. Практическую реализацию способа осуществляли следующим образом. Брали водный раствор соединения стронция, обогащенного по изотопу ⁸⁴Sr и помещали его в замкнутый контур, в котором осуществляли принудительную циркуляцию раствора через зону облучения протонами и центробежный экстрактор. В зоне облучения по реакции ⁸⁴Sr(p,3n)⁸²Y нарабатывали ⁸²Y, имеющий период полураспада 10 мин. Затем ⁸²Y направляли по контуру в центробежный экстрактор, где экстрагировали его в органическую фазу второго контура. При этом стронций мишени остается в первом контуре. Затем ⁸²Y по второму контуру направляли в центробежный реэкстрактор, где реэкстрагировали его в водную фазу, принудительно циркулирующую в третьем контуре, в котором накапливали ⁸²Y и продукт его распада ⁸²Sr.

К недостаткам данного способа следует отнести:

- сложность технологического процесса получения ⁸²Sr без носителя из стронциевой мишени, основанного на двух последовательных технологических операциях (экстракции и реэкстракции ⁸²Y), которые осуществляются за короткое время (<< Т_1/2=10 мин);

- очень высокую цену стартового сырья (изотопа ⁸⁴Sr), которого в природной смеси всего 0.56% и производится он только дорогим электромагнитным методом.

Рыночная стоимость ⁸⁴Sr (обогащение ~75%) в настоящее время ~60 $/мг. Для получения ⁸²Sr приемлемого качества данным способом требуется ⁸²Sr еще более высокого обогащения. Использование ⁸⁴Sr низкого обогащения, кроме снижения выхода ⁸²Sr, приводит к появлению большого количества нежелательных радиоактивных примесей и прежде всего ⁸⁵Sr.

Использование циркуляционного контура с раствором соединения стронция с изотопом ⁸⁴Sr предусматривает наличие в контуре, по крайней мере, нескольких грамм изотопа ⁸⁴Sr. Это означает необходимость больших стартовых вложений и, соответственно, удлинение срока окупаемости при организации производства ⁸²Sr данным способом.

В качестве прототипа выбран способ получения ⁸²Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из хлорида рубидия (Mausner L.F., Prach Т., Srivastava S.C. Production of ⁸²Sr by Proton Irradiation of RbCl. - Applied Radiation and Isotopes, 1987, v. 38, №3, p.p. 181-184). С целью дегидратации хлорид рубидия выдерживали в вакууме в течение 48 часов, затем прессовали с усилием 75 тонн в 35 г таблетку 0.81 см толщиной и 4.44 см диаметром. Таблетка из хлорида рубидия помещалась в капсулу из нержавеющей стали и заваривалась в вакууме электронным лучом. Затем капсула с хлоридом рубидия облучалась протонами на ускорителе Брукхевенской национальной лаборатории, позволяющем ускорять протоны до энергии 200 МэВ. После облучения капсулу транспортировали в защитном контейнере в горячую лабораторию и через 6 дней выдержки вскрывали. Затем хлорид рубидия растворяли в 100 мл 0.1 М NH₄OH:0.1 М NH₄Cl и после многоступенчатого радиохимического передела выделяли ⁸²Sr.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- сложность процедуры изготовления мишени;

- метод основан на использовании одноразовой мишени;

- значительное снижение выхода ⁸²Sr с ростом тока пучка протонов; из-за плохой теплопроводности хлорида рубидия (7.6 Вт/мK) при токах выше нескольких мкА возможен перегрев и расплавление облучаемой зоны мишени; в результате объемного расширения (RbCl расширяется примерно на 20% при расплавлении) расплав может частично покинуть зону облучения, уменьшив эффективную толщину мишени, что приводит к уменьшению выхода ⁸²Sr;

- получение ⁸²Sr сопряжено с необходимостью осуществления большого числа технологических операций, осуществляемых, как правило, в ручном режиме: изготовление и монтаж одноразовой мишени на ионопроводе ускорителя, демонтаж облученной мишени, механическое вскрытие мишени, растворение активного вещества и т.д.

Раскрытие изобретения

Техническими результатами предлагаемого способа получения ⁸²Sr, нарабатываемого по реакции Rb(p,xn), следует считать:

1) Отказ от использования в качестве материала мишени металлического рубидия, являющегося потенциально взрывоопасным материалом, использование которого приводит к появлению риска возникновения тяжелой радиационной аварии.

2) Отказ от использования соединений рубидия в форме твердотельных мишеней, в которых из-за плохой теплопроводности сложно обеспечить эффективный отвод тепла, что ограничивает возможность использования больших токов протонного пучка.

2) Возможность в составе материала мишени использовать широкий спектр соединений рубидия в зависимости от требований к качеству и объему производства ⁸²Sr.

3) Возможность обеспечить выход ⁸²Sr, сравнимый с прототипом для некоторых соединений рубидия в составе материала мишени.

4) Возможность нарабатывать ⁸²Sr на пучках протонов с большим током (≥100 мкА) без снижения выхода ⁸²Sr (в отличие от прототипа), что дает возможность за сравнимые времена нарабатывать интегральные количества ⁸²Sr, значительно превышающие соответствующие количества, которые можно наработать с помощью прототипа.

5) Использование многоразового мишенного устройства, позволяющего исключить затраты на изготовление мишенных устройств для каждого нового облучения.

6) Возможность относительно просто автоматизировать выделение ⁸²Sr, отказавшись от классических технологических операций, реализуемых при радиохимическом переделе мишени, и, осуществляемых, как правило, в ручном режиме.

Для достижения указанных результатов предложен способ получения радиоизотопа стронций-82 (⁸²Sr) по реакции Rb(p,xn)⁸²Sr, включающий облучение мишени протонами и выделение ⁸²Sr из облученной мишени, при этом в качестве мишени используют раствор или расплав одного или нескольких химических соединений рубидия или их взвесь в жидком носителе и осуществляют их циркуляцию в замкнутом контуре через зону облучения протонами, нарабатывая в мишени по реакции ⁸⁵Rb(p,4n)⁸²Sr и/или реакции ⁸⁷Rb(p,6n)⁸²Sr радиоизотоп ⁸²Sr, который выделяют из мишени радиохимическим методом.

Кроме того:

- в качестве взвеси одного или нескольких химических соединений рубидия в жидком носителе используют водный или иной насыщенный раствор с осадком одного или нескольких химических соединений рубидия;

- циркуляцию мишени осуществляют принудительно;

- циркуляцию мишени осуществляют в режиме естественной циркуляции;

- циркуляцию мишени осуществляют по замкнутому контуру через зону облучения протонами и теплообменник, используя мишень в качестве теплоносителя;

- в качестве химических соединений рубидия используют соединения, выбранные из ряда: RbCl, RbF, Rb₂CO₃, RbNO₃, Rb₂SO₄, RbBr, RbI, Rb(OH).

На фигуре 1 показана общая схема осуществления способа,

на фигуре 2 - схема мишенного устройства, где

1 - мишенное устройство;

2 - насос;

3 - теплообменник;

4 - емкость для компенсации теплового расширения мишени;

5 - устройство для отбора (извлечения) облученной мишени;

6 - запорные вентили и соединительные коммуникации;

7 - корпус мишенного устройства;

8 - окно из молибденовой фольги;

9 - зона наработки ⁸²Sr;

10 - зона охлаждения;

р - пучок протонов.

На фигуре 3 показано сечение образования ⁸²Sr при облучении протонами Rb естественного изотопного состава (экспериментальные данные и кривая оценки экспериментальных данных).

Способ осуществляют следующим образом.

Мишень в виде раствора или расплава одного или нескольких химических соединений рубидия, или их взвеси в жидком носителе помещают в замкнутый контур, в котором либо в режиме естественной циркуляции, либо принудительно с помощью насоса 2 осуществляют циркуляцию мишени через зону облучения протонами мишенного устройства 1 и теплообменник 3. В мишени во время прохождения через мишенное устройство 1 по реакции ⁸⁵Rb(p,4n)⁸²Sr и(или) реакции ⁸⁷Rb(p,6n)⁸²Sr в зоне наработки мишенного устройства 9 нарабатывают ⁸²Sr, который выделяют из мишени любым известным радиохимическим методом.

Мишень в способе кроме функции наработки ⁸²Sr выполняет и функцию теплоносителя: нагревается в мишенном устройстве 1 (зоне облучения протонами) и отдает тепло (охлаждается) в теплообменнике 3. Теплообменник 3 обеспечивает эффективный отвод тепла из контура циркуляции мишени для всех токов пучка протонов, при которых эксплуатируется мишень (все тепло, выделяемое в мишени, при прохождении мишени через мишенное устройство отбирается от мишени в теплообменнике 3).

В случае если мишенью является расплав, в контуре циркуляции предусматривается система подогрева (не показана), обеспечивающая температуру контура такой, чтобы мишень в контуре циркуляции находилось в виде расплава. Выбор конкретного соединения рубидия и вида мишени (раствор, расплав или взвесь) осуществляется исходя из следующих технико-экономических показателей: приемлемого выхода ⁸²Sr, требуемой химической и радионуклидной чистоты ⁸²Sr, коррозионной совместимости мишени с материалами контура циркуляции. Толщина мишени в зоне облучения протонами (зона наработки ⁸²Sr) принимается равной длине пробега протонов в мишени, соответствующей торможению (сбросу энергии) протонов от начальной энергии до энергетического порога реакции ⁸⁵Rb(p,4n)⁸²Sr (для мишени с природным рубидием или обогащенным по изотопу ⁸⁵Rb). Для мишени с высокообогащенным ⁸⁷Rb - до энергетического порога реакции ⁸⁷Rb(p,6n)⁸²Sr. Величина расхода мишени в контуре циркуляции выбирается такой, чтобы исключить возможность закипания мишени в зоне облучения протонами.

Мишенное устройство представляет собой корпус 7, разделенный перегородкой на две части - зону наработки стронция 9 и зону охлаждения 10 (трасса охлаждающей мишенное устройство воды на фигуре 1 не показана). Пучок протонов поступает в зону наработки стронция-82 через окно 8, выполненное из молибдена. Контур оснащен вентилями 6 и устройством для отбора (извлечения) облученной мишени 5 и устройством для компенсации температурного расширения мишени 4.

Примеры осуществления изобретения

Пример №1. Мишень в виде водного раствора RbF (с Rb природного изотопного состава) с концентрацией RbF 3 г/мл (растворимость RbF в воде при н.у. согласно В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г., равна 300 г на 100 мл воды) помещают в циркуляционный контур с принудительной циркуляцией мишени (см. фигуру 1).

В течение облучения средний ток пучка протонов 100 мкА. Пучок протонов на входе в мишень имеет форму круга диаметром 20 мм с постоянной поверхностной плотностью тока. Мишенное устройство изготовлено из нержавеющей стали и представляет собой цилиндрическую емкость диаметром 20 мм, разделенную на две зоны тонкостенной (~0.5 мм) перегородкой (фигура 2) с торцевым окном из металлического молибдена 8.

Включают насос 2, обеспечивая циркуляцию мишени в контуре. Во время движения по циркуляционному контуру при прохождении зоны наработки 9 мишенного устройства 1 мишень облучают протонами энергией 70 МэВ и нарабатывают в ней ⁸²Sr по реакциям ⁸⁵Rb(p,4n)⁸²Sr и ⁸⁷Rb(p,6n)⁸²Sr. Облучение проводят в течение суток. После облучения мишень с помощью устройства для отбора (извлечения) облученной мишени 5 через вентиль 6 извлекают из циркуляционного контура и направляют на радиохимическую переработку для выделения ⁸²Sr.

В зоне наработки 9 протон теряет энергию с 70 МэВ до 35 МэВ (близкой к физическому порогу реакции ⁸⁵Rb(p,4n)⁸²Sr). В перегородке и в зоне охлаждения 10 выделяются оставшиеся 35 МэВ. Исходя из заданных выше начальных условий в примере 1 оценим основные условия реализации и производительность способа. Для этого рассчитаем:

- ширину зоны наработки в мишенном устройстве, в которой протон сбрасывает в мишени энергию с 70 МэВ до 35 МэВ;

- выход ⁸²Sr в мишени;

- расход мишени при движении в контуре циркуляции, гарантирующий отсутствие закипания мишени в мишенном устройстве;

- производительность способа (интегральное количество ⁸²Sr, нарабатываемое за сутки на пучке протонов с током 100 мкА).

1) Оценка ширины зоны наработки.

Ширина зоны наработки принималась равной длине пробега протона с начальной энергией 70 МэВ до достижения им энергии 35 МэВ. Длина пробега протонов рассчитывалась по программе STRIM (J.F. Ziegler, J.P. Biersack «The Stopping and Range of the Ions in Matter», www.srim.org). Плотность мишени, используемую в расчетах пробега, определяли как сумму плотностей RbF и воды с весом их массовых долей в мишени в соответствии с правилом аддитивности. Указанная плотность составила 2.92 г/см³. В таблице 1 приведены результаты расчета по программе STRJM полных длин пробега протонов в мишени для разных начальных энергий.

Из таблицы 1 следует, что ширина зоны наработки мишенного устройства, равная разности длин пробега протонов для 70 МэВ и 35 МэВ, составляет 14.7 мм.

2) Оценка расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания.

При облучении протонами мишени в случае достижения температуры кипения раствора возможно появление паровой фазы, уменьшающей эффективную толщину мишени и, как следствие, приводящей к снижению выхода радионуклида. Предложенная в настоящем способе концепция мишени позволяет в широком диапазоне токов пучка протонов исключить закипание мишени. Оценим для начальных условий (Пример 1) величину расхода, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания. Используем для оценки известное соотношение, устанавливающее связь между энергией, выделяемой в среде при торможении пучка протонов и параметрами среды:

здесь:

Q - энергия, теряемая пучком протонов (выделяемая в форме тепловой энергии) при торможении протонов в мишени;

С_р - удельная теплоемкость мишени;

m_p - масса мишени, облучаемая протонным пучком в мишенном устройстве;

t₁ - температура мишени до облучения (на входе в мишенное устройство - зону облучения протонами);

t₂ - температура мишени после облучения (на выходе из мишенного устройства - зоны облучения протонами).

Ток пучка протонов связан с потоком протонов выражением:

где I - ток пучка протонов;

е - элементарный заряд;

Ф - поток пучка протонов.

Энергия, теряемая пучком протонов в мишени (Q), равна:

где E - энергия, теряемая одним протонов (выделяемая в форме тепловой энергии) при торможении протона в мишени.

С учетом (1) и (2) выражение (3) можно переписать следующим образом:

Для целей настоящей оценки примем в расчетах t₂=80°C и t₁=20°C. То есть подогрев мишени от начальной (t₁=20°C - комнатной температуры) при прохождении через мишенное устройство 1 (зону наработки 9 - зону облучения протонами) не должен превышать 60°C.

Теплопередачей к мишени от фольгового окна 8 (ввиду малости) и задней стенки - перегородки, охлаждаемой дополнительно, пренебрегаем.

Удельную теплоемкость мишени рассчитываем исходя из правила аддитивности:

где С_р - удельная теплоемкость мишени (раствора RbF в воде);

C_RbF - удельная теплоемкость фторида рубидия;

C_H2O - удельная теплоемкость воды;

M_RbF - масса фторида рубидия в растворе (растворимость);

M_H2O - масса воды в растворе.

(В расчетах С_р использованы значения C_H2O=4.18 [Дж/г°С] (25°C) из (В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г.) и C_RbF=50.6 [Дж/моль°С] из («Физические величины», Справочник. Под ред. И.С. Григорьева и Е.З. Мейлихова, М., Энергоатомиздат, 1991 г.).

Подставляя в выражение (4) значения тока протонного пучка I=100 мкА, потерю энергии протона Е=35 МэВ, удельную теплоемкость мишени С_р из (5), равную 1.408 Дж/г°C и величину подогрева раствора (t₂-t₁)=60°C, получим массу мишени m_p=41.4 г. Полученная масса мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°C. Разделив m_p на плотность мишени, равную 2.92 г/см³, получим объем мишени, равный 14.2 см³. Полученный объем мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°C.

Отсюда следует, что если расход мишени в мишенном контуре выбрать равным 14.2 см³/сек, то мишень, при прохождении мишенного устройства (зоны облучения протонами), нагреется не выше 80°С. Технически реализовать режим циркуляции с указанным расходом не составляет труда.

3) Оценка выхода ⁸²Sr в мишени.

Для упрощения оценки выхода ⁸²Sr, сделаем несколько допущений:

- пренебрегаем рассеянием протонов на толщине мишени (считаем пробеги в мишени для всех протонов одинаковыми);

- пренебрегаем распадом ⁸²Sr за время облучения (в случае длительных облучений необходимо вносить поправку);

- считаем плотность тока (потока) протонов равномерной на поверхности мишени (достигается расфокусировкой и сканированием протонного пучка по мишени).

Пусть на элемент поверхности мишени S площадью 1 см² падает пучок протонов с током 1 мкА (для справки: 1 мкА тока пучка протонов соответствует потоку протонов Ф=6.25×10¹² протон/сек).

Выход ⁸²Sr рассчитывали численно в 7-групповом энергетическом приближении для энергетических интервалов 70÷65 МэВ; 65÷60 МэВ; 60÷55 МэВ; 55÷50 МэВ; 50÷45 МэВ; 45÷40 МэВ и 40÷35 МэВ по формуле:

где

здесь:

V [Бк/мкА×час] - выход ⁸²Sr в мишени;

V_i [Бк/мкА×час] - выход ⁸²Sr в i-м энергетическом интервале;

λ [сек¹] - постоянная распада ⁸²Sr;

Т [сек] - время облучения мишени;

ρ [см^-3] - концентрация ядер рубидия в мишени;

f [см^-2×сек^-1] - плотность потока протонов;

S=1 см² - согласно начальным условиям;

x_i [см] - длина пробега протона в i-м энергетическом интервале;

σ_i [см] - среднее для i-го энергетического интервала сечение образования ⁸²Sr при облучении протонами рубидия природного изотопного состава (в результате суммы реакций Rb(p,xn)⁸²Sr, где x=4 и 6).

Значения σ_i были получены из графика оценки экспериментальных данных (фигура 3), приведенного в [PRODUCTION OF LONG LIVED PARENT RADIONUCLIDES FOR GENERATORS: ⁶⁸Ge, ⁸²Sr, ⁹⁰Sr AND ¹⁸⁸W. IAEA RADIOISOTOPES AND RADIOPHARMACEUTICALS SERIES No. 2. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY VIENNA, 2010].

В качестве σ_i были взяты значения оценочной кривой, соответствующие серединам i-х энергетических интервалов. Указанные значения σ_i приведены в таблице 2. Здесь же приведены величины x_i, рассчитанные с помощью таблицы 1.

Подставляя в (6) и (7) значения λ=3.21×10^-7 сек^-1, Т=3.6×10³ сек, ρ=1.539×10²² см^-3 (для раствора с концентрацией соли 3 г/мл и плотностью 2.92 г/см³), f=6.25×10¹² см^-2 сек^-1 S=1 см², x_i и σ_i из таблицы 2, получим V=9.768×10⁶ Бк/(мкА × час) или 264 мкКи/(мкА × час).

4) Оценка производительности способа. Оценим интегральную активность (A) ⁸²Sr, которая может быть наработана за сутки в Примере 1. Поскольку время облучения (1 сутки) существенно меньше периода полураспада ⁸²Sr (Т_1/2=25 суток), поправку на распад во время облучения можно не принимать во внимание:

здесь: V - выход ⁸²Sr.

Подставляя в (8) значение V=264 [мкКи/(мкА × час)], получим А=0.63 Ки.

Пример 2. Мишень в виде водного раствора RbCl (с Rb природного изотопного состава) с концентрацией RbCl 0.91 г/мл (растворимость RbCl в воде при н.у. согласно (В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г.) равна 91.1 г на 100 мл воды) помещают в тот же циркуляционный контур, что и в Примере 1, см. фигуру 1.

Включают насос 2, обеспечивая циркуляцию мишени в контуре. Во время движения по циркуляционному контуру при прохождении мишенного устройства 1 мишень облучают протонами энергией 70 МэВ и нарабатывают в ней ⁸²Sr по реакциям ⁸⁵Rb(p,4n)⁸²Sr и ⁸⁷Rb(p,6n)⁸²Sr. Облучение проводят в течение суток. После облучения мишень с помощью устройства для отбора (извлечения) облученной мишени 5 через вентиль 6 извлекают из циркуляционного контура и направляют на радиохимическую переработку для выделения ⁸²Sr.

Конструкция мишенного устройства, ток пучка протонов те же, что и в Примере 1, за исключением ширины зоны наработки в мишенном устройстве, в которой протон сбрасывает в мишени энергию с 70 МэВ до 35 МэВ. Исходя из заданных начальных условий в Примере №2 (состава и концентрации соединения рубидия) оценим основные условия реализации и производительность способа.

Для этого рассчитаем:

- ширину зоны наработки в мишенном устройстве, в которой протон сбрасывает в мишени энергию с 70 МэВ до 35 МэВ;

- расход мишени при движении в контуре циркуляции, гарантирующий отсутствие закипания мишени в мишенном устройстве;

- выход ⁸²Sr в мишени;

- производительность способа (интегральное количество ⁸²Sr, нарабатываемое за сутки на пучке протонов с током 100 мкА).

1) Оценка ширины зоны наработки. Ширина зоны наработки принималась равной длине пробега протона с начальной энергией 70 МэВ до достижения им энергии 35 МэВ. Длины пробегов протонов рассчитывались по программе STRIM (см. Пример 1). Плотность мишени, используемую в расчетах пробега, определяли в соответствии с правилом аддитивности, так же, как в Примере 1. Указанная плотность составила 1.84 г/см³. В таблице 3 приведены результаты расчета по программе STRIM полных длин пробега протонов в мишени для разных начальных энергий.

Из таблицы 3 следует, что ширина зоны наработки мишенного устройства, равная разности длин пробега протонов для 70 МэВ и 35 МэВ, составляет 20.9 мм.

2) Оценка расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания.

Алгоритм расчета расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания, тот же, что и в Примере 1. (В расчетах С_р использованы значения C_H2O=4.18 [Дж/г°С] (25°С) из (В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г.) и C_RbCl=52.3[Дж/моль°С] из («Физические величины», Справочник. Под ред. И.С. Григорьева и Е.З. Мейлихова, М., Энергоатомиздат, 1991 г.)

Подставляя в выражение (4) значения тока протонного пучка I=100 мкА, потерю энергии протона Е=35 МэВ, удельную теплоемкость мишени С_р, рассчитанную по формуле (5) для RbCl, равную 2.39 Дж/г°С и величину подогрева раствора (t₂-t₁)=60°C, получим массу мишени m_p=24.4 г. Полученная масса мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°С. Разделив m_p на плотность мишени, равную 1.84 г/см³, получим объем мишени, равный 13.3 см³. Полученный объем мишени при облучен