Способ эксплуатации ядерного реактора в ториевом топливном цикле с наработкой изотопа урана 233u

Способ эксплуатации ядерного реактора в ториевом топливном цикле с наработкой изотопа урана 233u

Иллюстрации

Показать все

Реферат

Изобретение относится к области атомной энергетики, к способам эксплуатации водо-водяных ядерных реакторов ториевом топливном цикле, обеспечивающим наработку активных изотопов урана ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu с выходом на торий-уран-плутониевый топливный цикл равновесного изотопного состава с регулированием работы реактора путем изменения спектра нейтронов.

Задачей, на решение которой направлено заявляемое изобретение, является разработка способа эксплуатации реактора типа ВВЭР, вырабатывающего энергию на протяжении всего срока службы, обеспечивающего упрощение обращения с отходами ядерного топлива и наработку после каждой кампании актиноидов с таким же или большим количеством делящегося материала, подходящего для повторного использования, чем его было в активной зоне в начале кампании.

Все действующие в настоящее время энергетические реакторы работают в открытом уран – плутониевом топливном цикле. Это на два порядка ограничивает топливный ресурс ядерной энергетики и сопровождается наработкой большого количества высокоактивных отходов, в том числе плутония, что осложняет обеспечение нераспространения расщепляющихся материалов. Разрабатываются способы сжигания сырьевого изотопа ²³⁸U и нарабатываемых минорных актиноидов в быстрых реакторах с жидкометаллическим теплоносителем, однако, разработка таких реакторов с замыканием топливного цикла по смешанному уран-плутониевому оксидному (нитридному) топливу встречается с техническими трудностями, которые пока не удалось преодолеть.

Так, из патента RU 2549369 (General Atomics /US/, публик.27.04.2015), заявок US 61/301,554, от 04.02. 2010 и 61/305,799, от 18.02.2010 известен ядерный реактор для работы в течение десяти лет или более продолжительного срока без перезагрузки топлива. Реактор непрерывно вырабатывает полезную энергию, одновременно преобразуя ²³⁸U и/или другие воспроизводящие материалы в делящиеся нуклиды, и содержит корпус, центральную активную зону внутри корпуса для выделения тепла в результате реакций деления ядер в ней, причем активная зона содержит одну или несколько исходных секций деления, по бокам которых расположены секции преобразования, и эта одна или несколько исходных секций деления остаются активной и неотъемлемой частью активной зоны, находящейся в критическом состоянии, на протяжении всего срока службы центральной активной зоны, систему циркуляции гелия для отвода тепла путем циркуляции потока гелия, входящего в корпус реактора и выходящего из него, для поддержания температуры активной зоны в диапазоне от примерно 700°С до примерно 1000°С и для получения энергии из нагретого гелия снаружи корпуса, причем одна или несколько исходных секций деления содержит топливные элементы в форме контейнеров из карбида кремния, внутри которых находятся спеченные топливные блоки, содержащие карбидные делящиеся и воспроизводящие нуклиды, и систему удаления летучих продуктов деления из топливных элементов в процессе нормальной работы реактора. Исходные секции деления могут содержать низкообогащенный уран, разбавленную смесь оружейного плутония или другой аналогичный топливный материал, обычно содержащий от примерно 8% до примерно 18% делящихся ядер (нуклидов). В начале работы активной зоны происходят реакции деления внутри активной зоны в исходных секциях деления. С течением времени работы активной зоны избыточные нейтроны из двух секций делящегося материала преобразуют уран ²³⁸U в секциях преобразования воспроизводящего топлива и в секциях делящегося материала в плутоний ²³⁹Pu. В результате, область критического состояния активной зоны расширяется, обеспечивая дополнительную положительную реактивность, и компенсирует отрицательную реактивность, связанную с присутствием продуктов деления. Энерговыделение в активной зоне будет расширяться во всех направлениях от исходных секций деления и будет включать различные секции преобразования вместе c двумя исходными секциями деления. Часть энергии, получаемая за счет последующего деления материала, который первоначально был воспроизводящим топливом и с течением времени работы активной зоны превратился в делящееся топливо, увеличивается. Уже в конце первого десятилетия работы реактора больше энергии будет вырабатываться в результате деления преобразованного воспроизводящего топлива, чем в результате деления делящегося топлива, которое первоначально было загружено в активную зону.

Также известны из патентов RU: 2501100, 2501101, 2510085 способы эксплуатации ядерного реактора на быстрых нейтронах с нитридным топливом и жидкометаллическим теплоносителем, которые направлены на решение задачи по созданию способов эксплуатации в замкнутом топливном цикле при упрощении и удешевлении обслуживания реактора с сохранением требуемых ограничений по его реактивности в течение всего переходного периода от старта реактора на обогащенном нитридном урановом топливе вплоть до выхода его к работе на нитридном уран-плутониевом топливе в равновесном режиме. Под равновесным режимом работы реактора понимается работа в замкнутом топливном цикле с малым, соизмеримым с эффективной долей запаздывающих нейтронов изменением реактивности при выгорании топлива в течение кампании и регенерацией отработавшего ядерного топлива, заключающейся в удалении продуктов деления и части тяжелого металла регенерированного топлива, с заменой удаленного материала на равный ему по массе нитрид обедненного (отвального) урана без корректировки массы загружаемого топлива и соответственно изменения конструкции активной зоны. Известные способы эксплуатации ядерного реактора осуществляют в замкнутом топливном цикле с переходом в течение нескольких кампаний к работе на нитридном уран-плутониевом топливе, при этом в качестве стартового загружаемого топлива используют нитрид обогащенного урана, а последующие загрузки в переходный период производят нитридом смеси регенерированного из отработанного в предыдущей кампании топлива и обедненного урана. Для уменьшения массы загружаемого топлива при обеспечении необходимой критической массы топлива без изменения конструкции активной зоны (патент RU 2501100 публик.10.12.2013) в стартовое топливо добавляют нептуний в количестве от 1,5 до 3 процентов от массы тяжелых атомов топлива, а обогащение урана стартовой загрузки осуществляют в пределах (12,5–14)%, при этом в нитриде обогащенного урана увеличивают содержание изотопа азота ¹⁵N до величины, составляющей не менее 80 % от общего количества азота, а в каждой последующей загрузке содержание изотопа азота ¹⁵N в нитриде смеси топлива уменьшают на (10-30)% по сравнению с предыдущим количеством до достижения его природного значения.

Для корректировки критической массы топлива в переходный период путем минимального изменения конструкции активной зоны, а именно уменьшения ее высоты до проектной, предназначенной для работы реактора на уран-плутониевом топливе в равновесном режиме, в стартовое загружаемое топливо дополнительно вводят америций в количестве от 2 до 6 процентов от массы тяжелых атомов топлива, при этом обогащение урана стартового топлива осуществляют в пределах от 13 до 15 процентов (патент RU 2501101 публик.10.12.2013)

Для уменьшения массы загружаемого топлива при старте до массы уран-плутониевого топлива равновесного состава, и исключения корректировки критической массы топлива в переходный период, в стартовое загружаемое топливо добавляют плутоний в количестве от 2 до 4% от массы тяжелых атомов топлива, при этом в стартовой загрузке используют нитрид обогащенного урана с содержанием изотопа 15N не менее 80% от общего количества азота, а в каждой последующей загрузке содержание изотопа 15N в нитриде смеси топлива уменьшают на 10-30% по сравнению с предыдущим количеством до достижения его природного значения (патент RU 2510085, публик. 20.03.2014).

Основными проблемами атомной энергетики, которые остаются актуальными являются: улучшение эффективности использования топлива, повышение безопасности эксплуатации реактора, упрощение обращения с радиоактивными отходами, создание технологического барьера на пути распространения расщепляющихся материалов. В связи с эти были приняты программы по изучению возможностей ториевого топливного цикла для сдерживания наработки энергетического плутония и уменьшения токсичности долгоживущих радиоактивных отходов ядерной энергетики. Применение уран–ториевого топливного цикла в реакторе типа PWR (ВВЭР) с использованием в качестве теплоносителя тяжёлой воды (D₂О) при разбавлении её в течение кампании лёгкой водой (Н₂О) обеспечивает самовоспроизводство изотопов урана ²³³U+ ²³⁵U, что представляет несомненный интерес. Эта возможность в основном обеспечивается нейтронно-ядерными свойствами изотопов ²³³U,²³⁴U,²³⁵U и изотопа тория ²³²Th, наличием уникальной способности воды, используемой в качестве теплоносителя и замедлителя, менять свой состав в процессе работы реактора. Использование D₂O в начале кампании, и её разбавление лёгкой водой H₂O в процессе кампании смягчает энергетическое распределение нейтронов, значимо повышает реактивность выгорающего топлива, устраняет необходимость использования выгорающих поглотителей и обеспечивает эффективное использование нейтронов на деление последующих ядер и воспроизводство беспорогово делящихся изотопов.

Так, например, известен способ эксплуатации ядерного реактора в уран–ториевом топливном цикле с расширенным воспроизводством изотопа ²³³U (патент RU 2541516, публик. 20.02.2015), который выбран в качестве ближайшего аналога.

Для упрощения регулирования реактивности и мощности реактора, повышения безопасности эксплуатации и увеличения ресурса активной зоны способ, выбранный в качестве ближайшего аналога, включает следующие операции:

- осуществление первоначальной загрузки реактора оксидным уран-ториевым топливом с массовым соотношением изотопа ²³³U к тяжелому металлу в активной зоне, равным 0,072;

- использование изотопа ²³³U в качестве основного материала, способного к  ядерному делению;

- формирование интенсивности нейтронного потока и его энергетического распределения в начале кампании реактора в промежуточном спектре, в котором доля быстрых нейтронов превалирует над тепловыми;

- использование в качестве замедлителя и теплоносителя тяжелой воды, при этом отношение объемов вода/топливо выбирают в диапазоне значений 0,7-1,0;

- управление работой реактора на мощности путем удержания критического состояния (K_∞=1) и обеспечения баланса между нарабатывающимися изотопами ²³³U и поглотителями нейтронов, осуществляют при непрерывном разбавлении тяжелой воды (D₂О) легкой водой (Н₂О) в течение всей кампании реактора при выборе объемного соотношения состава теплоносителя D₂О/Н₂О в соответствии с выражением (α D₂О + (1-α) Н₂О), где коэффициент α, который зависит от скорости выгорания топлива, скорости наработки поглотителей, времени эксплуатации реактора и т.д. выбирают из диапазона 1≥α≥0,8.

Топливные стержни исходных сборок выполняют однородными из (²³³U-²³²Th)О₂ таблеток. Начало работы реактора характеризуется выгоранием изотопа ²³³U и наиболее эффективной наработкой распадающегося с задержкой ²³³Pa в ²³³U. В способе эксплуатации АЗ, сформированной из тепловыделяющих сборок, изменение спектра нейтронов ведут путем воздействия на состав теплоносителя, с темпом, соответствующим скорости выгорания ²³³U и его наработки, уменьшают содержание тяжелой воды в течение кампании реактора до значения 0,8 (к концу 6 года). Это разбавление сопровождается смягчением спектра нейтронов и понижением удельного содержания ²³³U, необходимого для поддержания критического состояния. Наработка поглотителей нейтронов (осколки деления,²³⁴U,²³³Pa…) сопровождается дополнительной наработкой ²³³U, превышающей его выгорание, что и обеспечивает расширенное воспроизводство изотопа ²³³U.

Сравнительно низкая наработка ²³⁶U и последующих долго живущих пороговых изотопов тяжёлых элементов (²³⁷Np,²³⁸Pu,²⁴⁰Pu,²⁴²Pu) в торий-урановом топливе и пониженное заселение активных изотопов ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu и их деление нейтронами любой энергии улучшает нейтронный баланс и дополнительно ограничивает наработку изотопов америция и последующих элементов. Таким образом, использование сырьевого тория, тяжёлой воды и её разбавления лёгкой водой может позволить в дальнейшем замкнуть торий-уран-плутониевый топливный цикл с глубокой трансмутацией актиноидов реакцией деления ядер. Относительно малые удельные значения изотопов нептуния, плутония, америция позволяют надеяться на их включение в состав свежего топлива. Сравнительно низкое содержание изотопов плутония в торий-уран-плутониевым топливе соответственно понижает в нём нейтронный фон. Если рассматривать результаты расчётов изменения изотопного состава и нейтронной кинетики в десяти последовательных кампаниях, то можно увидеть, что нейтронная кинетика и изотопное преобразование в замкнутом торий-уран-плутониевом топливном цикле представляются наиболее оптимальными и эффективными.

Техническим результатом предлагаемого способа является повышение эффективности использования ядерного топлива при упрощении обращения с радиоактивными отходами.

Указанный технический результата достигается за счет того, что в способе эксплуатации ядерного реактора в ториевом топливном цикле с воспроизводством изотопа урана ²³³U, включающем первоначальную загрузку активной зоны реактора оксидным ториевым топливом, содержащим изотоп тория ²³²Th и материал, способный к ядерному делению, массовое соотношение которого к тяжелому металлу в активной зоне выбирают в зависимости от используемого материала, формирование интенсивности нейтронного потока и его энергетического распределения в начале кампании реактора в спектре, в котором доля быстрых нейтронов превалирует над тепловыми, используя в качестве замедлителя и теплоносителя тяжелую воду D₂О с выбором отношения объемов вода/топливо не менее 0,7, которое зависит от вида и удельного содержания в топливе делящегося изотопа, и управление работой реактора на мощности путем удержания его в критическом состоянии, обеспечивая баланс между нарабатывающимися изотопом ²³³U и поглотителями нейтронов, а также наработку актиноидов, включающих делящиеся изотопы ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, путем непрерывного разбавления в течение кампании реактора тяжелой воды легкой водой Н₂О, новым является то, что процесс эксплуатации активной зоны реактора осуществляют в замкнутом топливном цикле с возможностью перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава, для чего наработанные в процессе одной кампании актиноиды, включающие делящиеся изотопы ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, используют в качестве материала, способного к ядерному делению при формировании загрузки для следующей кампании, добавляя по окончании каждой кампании к выгруженному из активной зоны реактора облученному торий-уран-плутониевому топливу на старте последующей кампании необходимое для обеспечения дальнейшего рециклирования актиноидов количество сырьевого тория, при этом в случае содержания в облученном топливе актиноидов, включающих делящиеся изотопы, в недостаточном для достижения критического состояния при загрузке последующей кампании количестве, осуществляют обогащение топлива, по крайней мере, по одному из делящихся изотопов, а если их содержание превышает необходимое количество, то излишки убирают, причем в качестве замедлителя и теплоносителя при старте всех последующих кампаний используют тяжелую воду D₂О с последующим разбавлением ее в течение кампании легкой водой Н₂О при отношении объемов вода/топливо в активной зоне реактора выбирают не более 1,23.

Выбор отношения объемов вода/топливо в начале кампании не более 1,23 при использовании в качестве замедлителя тяжелой воды D₂О в стартовом состоянии реактора связано с обеспечением требуемого удельного содержания изотопа ²³³U при использовании ²³³U-²³²Th топлива, а также возможности наработки изотопа ²³³U при использовании в первой кампании высокообогащенного урана или реакторного плутония для перевода реактора на уран-ториевое топливо с возможностью перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе и может рассматриваться как запас реактивности системы без необходимости его компенсации поглотителями нейтронов.

Осуществление процесса эксплуатации активной зоны реактора в замкнутом топливном цикле с возможностью перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе, позволяет осуществить цикл с глубокой трансмутацией актиноидов реакцией деления ядер и выйти на равновесный изотопный состав топлива, характеризующийся низким удельным содержанием изотопов тяжёлых элементов, и, соответственно, их низким содержанием в радиоактивных отходах, получаемых при переработках облучённого топлива.

Использование наработанных в процессе кампании актиноидов, включающих делящиеся изотопы ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, в качестве материала, способного к ядерному делению при формировании загрузки для следующей кампании, позволяет, используя процесс тансмутации актиноидов реакции деления, обеспечить оптимальную по эффективности нейтронную кинетику и изотопное преобразование.

Добавка по окончании кампании к выгруженному из активной зоны реактора облученному торий-уран-плутониевому топливу на старте последующей кампании необходимого для дальнейшего рециклирования актиноидов количества сырьевого тория необходима из-за его выгорания в каждой кампании. Определяющий вклад в число разделяющихся ядер за кампанию в достижение равновесного состояния вносят три последовательно заселяемых изотопа урана ²³³U,²³⁴U,²³⁵U и самого тория. Их деление обусловливает возможность обеспечения нейтронного баланса вследствие не только рождения нейтронов, но и понижения доли далее заселяемых ядер-поглотителей нейтронов ²³⁶U, ²³⁷Np. Именно на стадии прохождения изотопов ²³³U,²³⁴U,²³⁵U трансмутируется реакцией деления подавляющая доля сырьевых ядер ²³²Th, испытывающих радиационный захват нейтронов.

Необходимость обогащения топлива, по крайней мере, по одному из делящихся изотопов в случае содержания в облученном топливе актиноидов, включающих делящиеся изотопы, в недостаточном для достижения критического состояния при загрузке последующей кампании количестве, или удаления части, если их содержание превышает необходимое количество, связана с тем, что основным делящимся изотопом является ²³³U на протяжении всех кампаний и основная доля трансмутации тория реакцией деления осуществляется на стадии прохождения изотопа ²³³U. Деление ядер ²³⁵U осуществляется нейтронами любой энергии, растёт с ростом порядкового номера кампании по мере его наработки, и таким образом повышает трансмутацию тория реакцией деления. Его вклад в общее число разделившихся ядер выходит на второе место после ²³³U, начиная с 3-ей кампании. Последовательное деление изотопов ²³³U и ²³⁵U в ториевом топливе сопровождается не только рождением нейтронов, но и ослабляет процесс наработки более тяжёлых актиноидов на выгоревшее ядро тория, что качественно улучшает и нейтронную кинетику, и изотопное преобразование в ториевом топливе. Вклад ядер более тяжёлых элементов, в том числе изотопов плутония, в общее число разделившихся ядер в первых десяти кампаниях незначителен, но растёт с ростом порядкового номера кампании. Деление изотопов ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu нейтронами всех энергий дополнительно повышает глубину трансмутации выгоревшего тория, понижает их содержание и содержание последующих изотопов плутония, америция, кюрия.

Использование в качестве замедлителя и теплоносителя при старте всех последующих кампаний тяжелой воды D₂О необходимо для ужесточения спектра нейтронов, а последующее разбавление ее в течение кампании легкой водой Н₂О необходимо для понижения удельного содержания делящихся изотопов в топливе, необходимого для удержания ячейки в критическом состоянии.

На фиг.1 приведено изменение удельного содержания наиболее важных актиноидов при их рециклировании в десяти 4-летних последовательных кампаниях для ячейки с радиусом воды, равным R_в = 0,75 см (водотопливным отношением Vв/Vт=1,23).

На фиг.2 - удельные значения изотопов, испытывающих деление в каждой из десяти кампаний. В соответствии с принятой постоянной удельной мощностью в ячейке Р = 211 Вт/см в каждой кампании делится одинаковое количество тяжёлых ядер, равное ~54,2 кг/т.

На Фиг.3 - удельные значения изотопов, испытывающих радиационный захват нейтронов в каждой из десяти кампаний

Примером конкретного выполнения заявляемого способа может служить способ эксплуатации ядерного реактора типа ВВЭР в (²³³U-²³²Th) О₂ топливном цикле с наработкой изотопа ²³³U, в качестве теплоносителя и замедлителя активной зоны в котором используют тяжелую воду при ее разбавлении в течение каждой кампании легкой водой. Топливные стержни исходных сборок первой кампании выполняют однородными из (²³³U-²³²Th)О₂ таблеток, которые могут быть выполнены, например, по патенту RU 2383953 С2, G21C 3/28, публик.10.03.2010,Бюл.№7. Массовое соотношение делящегося изотопа к тяжелому металлу в активной зоне равно 0,072. Топливные стержни исходных сборок первой кампании также могут быть выполнены с обогащением по изотопу ²³⁵U из (²³⁵U_α²³⁸U_β²³²Th_1-α-β )O₂ таблеток. Массовое соотношение делящегося изотопа к тяжелому металлу в активной зоне при этом равно 0,16. Кроме того, при первоначальной загрузке активной зоны в качестве материала, способного к ядерному делению, можно использовать реакторный плутоний с массовым соотношением к тяжелому металлу в активной зоне 0,17, что позволяет наработать ²³³U для перевода реактора на уран-ториевый топливный цикл, а также упростить обращение с радиоактивными отходами ядерной энергетики, т.к. позволяет избавляться от запасов реакторного плутония.

При запуске реактора в качестве теплоносителя используют тяжелую воду, с ее содержанием, близким к 100 %, получаемую, например, в промышленной установке по дезинтегрированию ассоциатов молекул тяжелой и легкой воды (патент RU 2163929 С2 C12M 1/33, публик. 10.03.2001), либо способом многоступенчатого изотопного обмена (патент RU 2060801 С1 B01D 59/28, публик. 27.05.96), либо из подземных вод (патент RU 2393987 С2 С01В 5/02, публик. 10.07.2010).

Нейтронно-физические расчёты были выполнены для одно-твэльной ячейки, предложенной МАГАТЭ (для реактора PWR) с заменой энергетического плутония изотопом ²³³U, легкой воды тяжелой водой. Были проведены расчёты изменения изотопного состава и нейтронной кинетики в десяти последовательных 4-летних кампаниях для ячейки с радиусом воды, равным R_в = 0,75 см в приближении бесконечной среды (ячейка с удельным содержанием ²³³U, равным 63 кг на тонну тяжелого металла, водотопливным отношением V_в/V_т = 1.23 и удельной мощностью Р=211 Вт/см). Обеспечение критического состояния на старте первой кампании с меньшим количеством изотопа ²³³U возможно из-за выбора радиуса воды, равным R_в = 0,75 см. В течение облучения критическое состояние (K_∞=1) ячейки поддерживается разбавлением тяжёлой воды лёгкой водой H₂O в соответствии с выражением (α D₂О + (1-α) Н₂О), где коэффициент α является параметром, определяющим количество разбавления. Ниже в таблице 1 представлены значения удельного содержания изотопа ²³³U [кг/т] в ячейке с ²³³U-²³²Th оксидным топливом в критическом состоянии при R_в = 0,75 см и водотопливном отношение V_в/V_т = 1.226 в зависимости от параметра α-разбавления тяжелой воды легкой водой.

Таблица 1

R
1	0.95	0.90	0.80	0.75	0.50	0
0.75	1.226	63.0	48.9	38.7	27.3	24.4	18.2	15.5

Разбавление можно осуществить, выполнив соединение контура теплоносителя с водяным объемом, в котором находиться легкая вода для его разбавления. Это соединение формируют на участке трубопровода после прохождения теплоносителя через парогенератор. Разбавление осуществляют с обеспечением постоянного впрыскивания легкой воды в контур теплоносителя. Подмешивание легкой воды в замедлителе является способом реализации запаса реактивности для поддержания ячейки (реактора) в критическом состоянии по мере выгорания реакцией деления стартового ²³³U и наработки поглотителей нейтронов при соблюдении эффективной экономии нейтронов. В начале кампании наблюдается понижение содержания ²³³U, обусловленное выгоранием и задержкой его наработки из-за сравнительно большого периода полураспада ²³³Pa, равного ~27 суток. Затем наработка ²³³U превышает его выгорание в течение ~3 лет облучения. Однако в течение ~4-го года облучения наблюдается превышение выгорания над наработкой.

Подавляющая часть вторичных нейтронов, сопровождающих деление ²³³U, поглощается либо снова ²³³U, либо ²³²Th c наработкой ²³³U. При этом относительная доля поглощённых нейтронов с наработкой ²³⁴U на единицу мощности получается наиболее низкой относительно аналогичных значений для других активных изотопов. Число вторичных нейтронов на поглощённый ²³³U нейтрон любой энергии превышает два нейтрона, что при их экономии позволяет одновременно поддерживать реакцию деления последующих ядер и воспроизводство делящихся ядер. Радиационный захват нейтронов ²³⁴U сопровождается наработкой активного изотопа ²³⁵U, который делится нейтронами всех значений энергии, что обусловливает эффективную трансмутацию сырьевого тория при делении изотопов ²³³U и ²³⁵U и относительно низкую наработку ²³⁶U и изотопов последующих более тяжёлых элементов. Дополнительным источником нейтронов является деление нейтронами высокой энергии порогово делящегося изотопа тория ²³²Th, используемого в качестве сырьевого материала, а также порогово делящихся ядер (²³⁴U,²³⁶U,²³⁷Np,²³⁸Pu,²⁴⁰Pu,²⁴²Pu), нарабатываемых в процессе облучения. Сравнительно низкая наработка ²³⁶U и последующих долго живущих пороговых изотопов тяжёлых элементов (²³⁷Np,²³⁸Pu,²⁴⁰Pu,²⁴²Pu) в торий-урановом топливе, пониженное заселение активных изотопов ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu и их деление нейтронами любой энергии улучшает нейтронный баланс и дополнительно ограничивает наработку изотопов америция и последующих элементов. После окончания кампании облученное топливо извлекается. Наибольшему изменению удельного содержания как в процессе каждой кампании (62-56,5 кг/т), так и между кампаниями (стартовое удельное содержание изотопа ²³²Th в первой кампании равно 937 кг/т, а в десятой кампании равно 897 кг/т) подвергается торий. Его выгорание в качестве сырьевого материала обеспечивает наработку и воспроизводство основного делящегося изотопа ²³³U и последующих изотопов в процессе каждой кампании. К остающемуся после каждой кампании торию и нарабатываемым актиноидам на старте последующей кампании добавляется необходимое для дальнейшего рециклирования количество сырьевого тория. Для необходимого ужесточения спектра нейтронов достаточно использования в качестве теплоносителя тяжёлой воды и уменьшения водотопливного отношения в реакторах типа ВВЭР с торий-уран-плутониевым топливом. На фиг. 1 приведено изменение удельного содержания наиболее важных актиноидов при их рециклировании в десяти 4-летних последовательных кампаниях. Следует отметить, что после окончания каждой кампании в облучённом топливе содержится ~1,5 кг/т изотопа ²³³Pa, который распадается в ²³³U и в расчётах он добавляется к ²³³U при загрузке последующей кампании. При этом к извлечённому актиноидному составу после первой кампании для обеспечения критического состояния на старте второй кампании потребовалось добавить ~2,2 кг/т изотопа ²³³U. Начиная с пятой кампании оказалось, что нарабатываемое количество и состав актиноидов (с учётом распада ²³³Pa в ²³³U) превышает на 1-2,5% их необходимое количество для достижения критического состояния при загрузке последующей кампании, то есть имеет место расширенное воспроизводство топлива. После 4-ой кампании изменение удельного содержания ²³³U практически повторяется в последующих кампаниях. Так, например, на старте первой кампании ²³³U загружается 63 кг/т, во второй кампании расходуется 64,4+2,2=66,6 кг/т, а на финише 10-ой кампании его содержание в топливе составляет 68,7+1,4=70,1 кг/т. При этом, в процессе переработки топлива после второй и последующих кампаний, извлекается дополнительное количество ²³³U в смеси с другими актиноидами.

Удельное содержание ²³⁴U и более тяжёлых долго живущих изотопов и элементов растёт с ростом числа кампаний до достижения соответствующих равновесных значений.

На фиг.2 представлены удельные значения изотопов, испытывающих деление в каждой из десяти кампаний. В соответствии с принятой постоянной удельной мощностью в ячейке Р = 211 Вт/см в каждой кампании делится одинаковое количество тяжёлых ядер, равное ~54,2 кг/т. Как видно, основным делящимся изотопом является ²³³U на протяжении всех десяти кампаний. Его вклад в общее число разделившихся ядер меняется от 52,5 кг/т в первой кампании до 47,6 кг/т в десятой кампании. Таким образом, основная доля трансмутации тория реакцией деления осуществляется на стадии прохождения изотопа ²³³U. Большая загрузка Th, мало меняющаяся в кампаниях, и сравнительно жёсткий спектр нейтронов, формирующийся в системе, обусловливают практически одинаковое количество разделившихся ядер Th в каждой кампании на уровне ~1,2 кг/т. Деление ядер ²³⁵U осуществляется нейтронами любой энергии, растёт с ростом порядкового номера кампании по мере его наработки, выходит на уровень ~4 кг/т и повышает трансмутацию тория реакцией деления. Его вклад в общее число разделившихся ядер выходит на второе место после ²³³U, начиная с 3-й кампании. Последовательное деление изотопов ²³³U и ²³⁵U в ториевом топливе сопровождается не только рождением нейтронов, но и ослабляет процесс наработки более тяжёлых актиноидов на выгоревшее ядро тория, что качественно улучшает и нейтронную кинетику, и изотопное преобразование. Деление ядер ²³⁴U осуществляется только быстрыми нейтронами, поэтому их вклад в количество делящихся ядер относительно мал и растёт по мере их наработки с ростом порядкового номера кампании. Вклад ядер более тяжёлых элементов, в том числе изотопов плутония, в общее число разделившихся ядер в первых десяти кампаниях незначителен, но растёт с ростом порядкового номера кампании.

На фиг. 3 представлены удельные значения изотопов, испытывающих радиационный захват нейтронов в каждой из десяти кампаний. В соответствии со своим предназначением наибольшей интенсивностью радиационного захвата нейтронов характеризуется сырьевой изотоп ²³²Th, который характеризуется максимальной стартовой загрузкой в каждой кампании. В первой кампании испытало радиационный захват нейтронов ~62 кг/т тория. В последующих кампаниях это значение понижается в связи с наработкой других ядер-поглотителей нейтронов, и оно равно ~56,5 кг/т в десятой кампании. Следующим по интенсивности радиационного захвата нейтронов изотопом является ²³³U, интенсивность захватов которым на порядок ниже, чем торием, и характеризуется очень медленным спадом с ростом номера кампании в соответствии с понижением содержания ²³²Th с ростом номера кампании. При этом теряется нейтрон и неэффективно выгорает хорошо делящееся ядро ²³³U, что отрицательно сказывается и на нейтронном балансе и содержании ²³³U.

Относительно высокой интенсивностью радиационного захвата нейтронов характеризуется нарабатываемый изотоп ²³⁴U, она растёт с ростом номера кампании. Этот изотоп является сырьевым изотопом при наработке активного изотопа ²³⁵U, поэтому радиационный захват нейтронов этим изотопом является их эффективным использованием. Радиационный захват нейтронов изотопом ²³⁵U в рассмотренных десяти кампаниях характеризуется пониженной интенсивностью относительно предшественников из-за его меньшего содержания и конкуренции с делением самого ²³⁵U. Важно отметить, что это понижение распространяется и на последовательные захваты нейтронов более тяжёлыми порогово делящимися изотопами ²³⁶U, ²³⁷Np,²³⁸Pu и качественно улучшает нейтронный баланс в ториевом топливе относительно стандартного уранового топлива. Вместе с этим наблюдается рост радиационного захвата нейтронов изотопами ²³⁶U, ²³⁷Np, ²³⁸Pu с ростом номера кампании. Радиационный захват нейтронов изотопами ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴¹Pu в рассмотренных десяти кампаниях характеризуется пониженной интенсивностью относительно предшественников из-за его конкуренции с делением самих изотопов плутония.

Особого внимания заслуживает радиационный захват нейтронов изотопом ²³³Pa, в котором выбывает нейтрон и обходится образование наиболее активного изотопа ²³³U. Понижению вероятности этого негативного процесса может способствовать понижение плотности нейтронного потока (удельной мощности) в системе.

Результаты расчётов, начиная с 5-й кампании (см. фиг. 1) показывают практически постоянное содержание изотопа ²³³U (~68 кг/т) в топливе cтартовых композиций при увеличении содержания нарабатываемых более тяжёлых изотопов и элементов за счёт выгорания ²³²Th. Это позволяет оценить равновесное содержание нарабатываемых изотопов (более тяжёлых, чем ²³³U) в рециклируемом топливе для каждого более тяжёлого изотопа, используя систему уравнений изотопной кинетики при следующих условиях:

- равенство нулю скорости изменения содержания изотопов, начиная с ²³³U;

- фиксированное начальное содержание ²³³U, равное 68 кг/т;

- скорости реакций деления ядер и радиационного захвата нейтронов ими приняты равными значениям на старте (на финише) десятой кампании. При этом система дифференциальных уравнений превратилась в систему алгебраических уравнений относительно равновесных значений изотопов и элементов тяжелее ²³³U, заселяемых в соответствии с непрерывным облучением нейтронами. В таблице 2 приведена оценка равновесных значений [кг/т] и продолжительности облучения [годы] для достижения содержания на 5%, 1%, 0,1% ниже равновесных значений долго живущих изотопов с использованием скоростей реакций из десятой кампании и содержания ²³³U, принятого равным 68 кг на тонну тяжёлого металла

Таблица 2

Изотопы	Содержание в равновесном состоянии	Годы достижения равновесного состояния с отклонением
	Скорости реакций взяты в начале 10-й кампании	Скорости реакций взяты в конце 10-й кампании	5.0%	1.0%	0.10%