Способ совместного определения массового содержания нептуния, америция и плутония в растворах спектрофотометрическим методом

Способ совместного определения массового содержания нептуния, америция и плутония в растворах спектрофотометрическим методом

Реферат

Изобретение относится к ядерной технологии, преимущественно к аналитическому обеспечению процесса переработки облученного ядерного топлива.

Известен способ определения урана и плутония при их совместном присутствии в азотнокислых растворах спектрофотометрическим методом по светопоглощению комплекса урана с арсеназо III и плутония по светопоглощению комплекса с ксиленоловым оранжевым (Леваков Б.И., Мишенев В.Б., Незговоров Н.Ю. и др. Спектрофотометрическое определение урана и плутония в азотнокислых растворах при их совместном присутствии. // Радиохимия. 1986. Т. 28, №6, С. 795-798).

Недостатком способа является то, что окончательный результат получается по данным двух независимых друг от друга анализов и не предусматривает определение Am и Np.

Наиболее близким к заявляемому способу является многостадийный комбинированный метод определения Am, Pu и Np. На первой стадии производится отделение плутония методом ионообменной хроматографии с использованием катионита Дауэкс 1×8, на второй стадии разделение америция и нептуния экстракционной хроматографией с использованием ионообменной смолы LN Resin. В дальнейшем производится определение этих элементов методами масс-спектрометрического, кулонометрического, спектрофотометрического и радиометрического анализа (Мец Ч., Уотерби Г. Аналитическая химия трансурановых элементов М.: Атомизат, 1967, с. 91-92, 103, 114-115, 124-125).

Недостатками указанного способа является: многостадийность и длительность процедур, делающая его непригодным для оперативного контроля процесса переработки облученного ядерного топлива. Кроме того, возможны потери элементов на стадии их разделения.

Задачей данного технического решения является упрощение определения массового содержания Am, Pu и Np при одновременной повышении оперативности и точности.

Для этого в способе совместного спектрофотометрического определения нептуния, америция и плутония упаривают аликвоту исследуемого образца до влажных солей, растворяют сухой остаток в серной кислоте с концентрацией 1-3 моль⋅л^-1, в полученный раствор добавляют двухвалентное серебро в виде оксида (AgO), перемешивают, раствор переносят в спектрофотометрическую кювету и рассчитывают концентрацию и количественное содержание указанных элементов в образце по значениям оптической плотности на соответствующих длинах волн (Am(III) - 503 нм, Pu(VI) - 830 нм и Np(VI) - 1223 нм) и известным коэффициентам экстинкции.

При концентрации серной кислоты меньше 1 моль⋅л^-1 возможен гидролиз раствора, выпадение осадка, что снижает точность измерений.

Использование серной кислоты с концентрацией более 3 моль⋅л^-1 увеличивается фоновая составляющая, что, в конечном счете, понижает точность измерений.

Добавление двухвалентного серебра в виде оксида (AgO) с избытком позволяет окислить плутоний и нептуний до PuO₂²⁺ и NpO₂²⁺ соответственно, что позволяет снизить предел обнаружения. Раствор перемешивают и выдерживают в течение 10-15 мин для того, чтобы избыток AgO выпал в осадок, раствор переносят в спектрофотометрическую кювету.

Способ позволяет за один цикл подготовки и измерения определить содержание америция, плутония и нептуния в исследуемом образце с точностью не менее 5%.

От прототипа этот способ отличается тем, что:

- весь процесс подготовки раствора и последующего определения Am, Pu и Np производится за один цикл без предварительного их разделения;

- определение нептуния возможно в присутствии стократного избытка плутония и америция;

- процесс определения производится одним методом и на одном оборудовании - регистрирующем спектрофотометре, с диапазоном длин волн не менее 350-1300 нм;

- время определения составляет 1,5-2 часа, что делает возможным осуществлять оперативный аналитический контроль технологических процессов при переработке облученного ядерного топлива.

Аналитическому определению подвергали образец, полученный при изучении процесса пирохимической переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), содержащий америций, плутоний и нептуний. Определение проводили с помощью регистрирующего спектрофотометра Саrу 5000 в растворе серной кислоты с концентрацией 1 моль⋅л^-1, в полученный раствор добавляли двухвалентное серебро в виде оксида (AgO), перемешивали, образец перемещают в спектрофотометрическую кювету, проводили измерения и рассчитывали концентрацию и количественное содержание указанных элементов в образце по значениям оптической плотности на соответствующих длинах волн (Am(III) - 503 нм, Pu(VI) - 830 нм и Np(VI) - 1223 нм) и известным коэффициентам экстинкции.

Результаты представлены в таблице.

Для сравнения в этой же таблице представлены данные, полученные другими методами после предварительного хроматографического разделения указанных элементов.

Способ совместного спектрофотометрического определения нептуния, америция и плутония, заключающийся в том, что упаривают аликвоту исследуемого образца, растворяют сухой остаток в серной кислоте с концентрацией 1-3 моль л^-1, в полученный раствор добавляют двухвалентное серебро в виде оксида (AgO), перемешивают, образец помещают в спектрофотометрическую кювету, проводят измерения и рассчитывают концентрацию и количественное содержание указанных элементов в образце по значениям оптической плотности на соответствующих длинах волн: Am(III) - 503 нм, Pu(VI) - 830 нм и Np(VI) - 1223 нм.