Способ получения спеченных таблеток двуокиси урана

Способ получения спеченных таблеток двуокиси урана

Иллюстрации

Показать все

Реферат

 

-, н,й r.

f, G. 1 «н I бибд о Ф: „ д..

П ДНИ

«i) 460636

Союз Советских

Социалистических

Республик

ИЗОЬЕЕт ЕНИЯ

К ПАТЕНТУ (61) Зависимый от патента (51) М. Кл. G 21с 3/00 (22) 3 аявлено 02.08.68 (21) 1259775/22-1/

1761651/26-25 (32) Приоритет 04.08.67 (31) 38625А/67 (33) Италия

Опубликовано 15.02.75. Бюллетень № 6 государственный комитет

Совета Министров СССР по делам изооретений и атноытнй (53) УДК 621.039.5 (088.8) Дата опубликования описания 18.04.75 (72) Авторы изобретения

Иностранцы

Серджио Феррари и Лоренцо Джиаквинто (Италия) Иностранная фирма

«Комитато Национале Пер Л Энергия Никлеа Кнен» (Италия) (71) Заявитель (54) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ СПЕЧЕННЫХ ТАБЛЕТОК

ДВУОКИСИ УРАНА

Настоящее изобретение относится,к области атом ной промышленности,и может Вспользоваться для усовершенствования процесса получения спеченных таблеток,из керамических материалов для ядерного горючего, в частности для получения спеченных таблеток из окиси урана, тория, плутония и их смесей.

Таблетки указанных окисей широко:приме.няются в качестве топлива для ядерных реакторов и должны удовлетворять особым требованиям в отношении размеров, плотности, степени чистоты, микроструктуры и .производственных затрат.

Обычный процесс изготовления таких таблеток, например в случае двуокиси урана, включает следующие операции: смешение порошкообразной двуокиси с органическим связующим в водном растворе или подходящем для данной цели растворителе; подсушивание, гранулирование, окончательное смещение с растворенным смазочным веществом, высушивание.

Высушенный продукт затем подвергают процессу формова ния гранул. Обычно формование проводят давлением в переделах 2—

6 т/смв в зависимости от свойств порошка.

Таблетки, полученные указанным образом, нельзя непосредственно подвергать термической обработке, заключающейся в спекании и определяющей окончательную плотность изделия. Сначала осуществляется предварительная термическая обработка при 450 †6 С таким образом, чтобы удалить связующее и смазочные вещества без нарушения целостности таблеток. Последующая термическая обработка с целью спекания проводится в атмосфе ре водорода при 1500 — 1700 С. Для получения таблеток,из окисей тория, окисей плутония, а также смешанных окисей тория

10,и урана, урана,и плутония, тория и плутония при меняется описанный процесс.

С целью упрощения технологии производства таблеток порошок последовательно подвергают прессованию в таблетки, спеканию

15 этих таблеток в |нейтральной среде при тем.пературе 1150 †13 С в течение 2 — 8 час прои перепаде температуры не выше 600 С/час.

При использовании п|редлагаемого способа отпадает необходимость подмешивать к по20 рошку связующее и смазывающее вещества.

В результате отсутствуют операции смешения, высушивания, гранулирования: экономия 50% и более.

В качестве .исходных материалов, апекае25 мых для получения таблеток, применяется нестехиометричеокая двуокись урана и 100%ная двуокись — трехокись урана.

Процесс спекания включает термическую обработку п ри температурах более низких, чем применяемые до настоящего времени, за

460636

Способ получения спеченных таблеток двуoIKHGH урана UgOg стехиометрического состава, основанный на применении .в качестве исходного сырья порошка окиси урана с отношением О/U, равным 2,67, удельной поверхностью не превышающей 4 м /г и размером частиц менее 40 мк, отличающ,ийся тем, что, с

65 счет этого удешевляется оборудование и энергетические затраты становятся меньшими.

Помимо используемой обычно среды газообраз ного водорода применяется:инертная атмосфера и ва куум.

Итак, процесс получения спеченных таблеток состоит из формования таблеток путем ,непосредственного прессования без какоголибо предварительного добавления связующего или смазочного веществ, .с последующим спеканием (без предварительного спекання) в атмосфере водорода или инертного газа (азот, арго и) или в некоторых случаях с применением динамического вакуума.

Для прессования порошка применяются прессы обычной конструкции. Конструкция пресса должна исключать возможность попадания смазки от движущихся частей пресса к порошку, подлежащему прессованию.

В случаях применения двуокиси — трехокиси урана последнюю получают из ураната аммония путем прокаливания на воздухе при 600 до 800 С.

В массе спекшихся комков может находиться двуокись †трехоки урана, которую можно высвобождать также, как предусматривалось для двуокиси урана.

Полученный TBKHM путем продукт подвергается непосредственному прессованию,под давлением в пределах 1,5 — 7 т/см . Полученные таблетки затем спекают в инертной атмосфе,ре азота, аргона или в вакууме при темлерату рах 1150 — 1300 С в течение 2 — 8 час при температурных градиентах до 400 С/час. Содержание кислорода в атмосфере азота или аргона не должно превышать несколыких сотых долей од ной части на миллион. Содержание водорода в этой же атмосфере не должно превышать также нескольких сотых долей одной части на миллион.

При таком процессе получаются таблетки двуокиси у рана с плотностью выше 95% рассчетной. Если этот процесс происходит п ри температурах выше 1300 С, то такие таблетки можно получать, используя ia качестве исходного материала U>O>. Hpè этом физические свойства получаемых таблеток отличаются от физических свойств таблеток, которые производятся при температурах от 1150 до 1300 С, т. е. ф изические свойства их зависят QT температуры спекания.

В целом можно сказать, что, проводя процесс при температурах от 1150 до 1600 С с продолжительностью периода спекания 1 — 8 час,и:используя в качестве исходных материалов те окиси урана, пропорциональность О/11 в которых лежит в пределах от 2,00 — 2,67 включительно, получать таблетки двуокиси урана можно при любом сочетании температуры и продолжительности периода спекания, находящегося в указанных пределах.

Приводится несколько примеров практического осуществления предлагаемого способа.

П р и м ер 1. Таблетки:из двуокиси ура на изготавливают непосредственно прессованием

45 двуокиси — трехокиси урана без смешения с связующими,и смазочными веществами, что исключает операции смешения, высушивания .и гранулирования. Олврация спекания осуществляется в атмосфере азота.

Порошкообразную двуокись — врехокись урана получают прокаливанием ураната аммония п ри 700 С. Порошок с удельной,поверхностью 3 м /г прессуется под давлением

2 т/см . Полученные таблетки имеют плотность в их «зеленом» состоянии 5 г/см . Спекание проводится в атмосфере азота. Содержание водорода в азоте не превышает 300 частей на миллион, а содержание кислорода в азоте не превышает 100 частей,на миллион.

Спекание проводилось по следующему тврмическому циклу: нагревание при 200 С; выдержка при 1250 С в течение б час.

Плотность полученных таблеток стехиометрической двуокиси у рана 10,57 г/см, что соответствует 96,4% от теоретической плотности.

П pm м е р 2. Таблетки из двуокиси урана изготавливаются без смешения порошкообразной двуокиси урана с связующими и смазочными веществами, что исключает операции смешения, высушивания и гранулирования; спекание таблеток осуществляется в атмосфере аргона.

Такой же,порошок, как в примере 1, .после прессования при таких же условиях, как в при ме ре 1, спекайся в атмосфере а гона (содержание водорода не превышает частей на миллион, а содержание кислорода не превышает 100 частей на миллион) при соблюдении термического цикла, соответствующего примеру 1.

Полученные таблетки стехиометрической двуокиси урана имеют плотность «зеленом» состоянии 10,53 г/см, что соответствует 96,2% теоретической плотности, Пр,име р 3. Таблетки двуокиси ура.на изготавливаются без смешения порош кообразной двуокиси у рана с связующими и смазывающими веществами, что исключает операции смешения, высушивания и гра нулирования; операции спека ния осуществляются в вакууме.

Из порошка, полученного,по примеру 1, после |прессования при условиях, описанных в этом примере, и спекания на воздухе под давлением 10 — мм рт. ст., при соблюдении термического цикла по примеру 1, были получены таблетки стехиометрической двуокиси урана,,имеющие ллотно сть 10,66 г/см, соответствующую 97,2% теоретической .плотности.

Предме т,и з о б р е т е н и я

460636

Составитель Н. Шмелев

Техред О. Гуменюк

Редактор Л. цветкова

Корректор О. Тюрина

Заказ 95I/18 Изд, Мз IG78 Тираж 529 Подписное

ЦНИИПИ Государственного комитета Совета Министров СССР по делам изобретений и открытий

Москва, Ж-35, Раушская наб., д. 4/5

Типография, пр. Сапунова, 2 целью упрощения технологии производства таблеток, порошок последовательно подвергают преосованню в таблетки, спеканию этих таблеток в нетйарльной среде при темпе ратуре 1150 †13 С в течение 2 — 8 час при

|перепаде температуры не выше 600 С/час.