Способ определения содержания изотопов

Способ определения содержания изотопов

Иллюстрации

Показать все

Реферат

 

описА1

Союз Советсиик

Социалистических

Респубпии (6l ) Дополнительное к авт. свнд-ву(22) Заявлено 10.05,73 (21)1916069/26 25 с присоединением заявки М—

ВеударстеениыН комитет

СССР (23) Приоритет— до делаю изобретеннй и втерытил

Опубликовано 25.01.80. Бюллетень N. 3

Дата опубликования описания 30.01.80

21.039 .8) (72) Автор изобретения

Ю. В. Григорьев (7I) Заявитель (54) СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ ИЗОТОПА

Изобретение относится к способам определения концентраций деляшихся и других изотопов в отработанных тепловыделяюших элементах (ТВЭЛ) реакторов.

Способ основан на использовании сильно выраженных особенностей (резонансов

5 илн провалов) в детальном энергетическом ходе полных нейтронных сечений

Q q (Е) элементов при пропускании нейтронов через смеси или пакеты ТВЭЛ.

Для разделения нейтронов по энергии предлагается использовать методику времени пролета.

Известный способ состоит в том, что топливный стержень помешают в свинцо15 вый куб спектрометра по времени замедления и во время работы спектрометра при энергии замедляюшихся нейтронов, соответствуюшей резонансам сечения деления деляшихся вешеств в стержне, 20 образуются нейтроны деления, которые регистрируются детектором и записываются в многоканальном временном анализаторе.

Одчако при осушествлении такого способа невозможно определить содержание

Ц 8 и неделяшихся изотопов в ТВЭЛ нз-за плохого энергетического разрешения "спектрометра по времени замедления и из-за требования наличия резонансов деления и также невозможно определить количество деляшнхся материалов в стрсго определенной точке топливного элемента. Кроме того, ввиду большой радиоактивности (10 ku ) нельзя определить коли1 чество Р и других деляшихся изото2 9 пов в ТВЭЛ сразу после извлечения пакета из реактора, требуется выдержка в течение нескольки.х лет. Изза больши.х поправок на фон„ многократное рассеяние, самоэкранирование резонансов точность сгособа определения количества деляшихся изотопов не может превьш ать 2%.

Из-за взаимного влияния невозможно на одном спектрометре одновременно измерять более одного ТВЭЛ.

Известен также способ определения концентрации деляшихся вешеств по само(! тlс (ИКЛЦИИ, Т.Е. ПО НВМОРс.,нн)0 Пс(РЦИЛЛ(— иьтх иропус:n»Hi; в ртезона(!Сной области энорг и)! ?)Р?(т)тонов.

ИзвеcTHb(H спОсоб НО самОиндикапии также имеет огрлн?jseHHb(e возможности.

В случае наличия в выгоревших ТВЭЛ большого количества осколков деления, ск()Nем, сравнимого с колит!Рством находяшегося Ре) . Возника т ошибка в

23

С-!(РОД ЛРЕ(и) КОЛ?".ТсЕСЧ Вас т Ц ИЗ вЂ” За

0 9

)О корреляции сечений, которая может достигать 10-15%. Кроме -.îãî,,метод самоиипикяции непригоден для больших кон11Т tiBÖH HX ОП)ЧЕ ДЕЛ ЯОМЬ)Х ИЗО ГОНОВ ! ВЗЛ Всттедс т Вн- нттзкой точности, )5

Г(c)Т Т)П 1Т Г с(сс С ()(с Т Но сб 0(р :с(Тад сННЯ КСЕ—

"-ъ Я Я тт);;r Гт-, с с И друт Их ()ОЛЯЩ?)ХСЯ (!Г)отопов,, Осколков деления и конструкциониьг! Материалов B ТВЗЛ, Основанный (та измерении проиускяний нейтронов B резонансах пол того нейтронного сечения исследу=;.- Мых элементов методом време)и! ИрOI(OT "*„х!1рлктеризуется поьышен НОЙ

Т О !НОС Г ХО. дала Т Л

"тт лк, т!От;(-и -м сеч(- иии т 1 и дт-угих - элементов (осколков деления и конструкМ(ГГЕВИ =IOB ВСЕ B BCTF> резОиансОВ B низкОэе(ергеч ическо)! части

IT0 позволяет использовать их при изме-.

РОННИ И01111(ТХ I)PO)1 C(< ЯНИй МР ГОДОМ ВРЕi c(0HE) ПРОЛ Рта С ХОРОШИМ ЭНЕРГЕ ГИЧЕСКИМ разреше.(?!ем и, следовательно, опредепить их кочиче-:"тво. ! (Ои ИЗ)стЕОЕННИ HcO„)H),тк ПронуСКаНИй B

PB301iB11CRX ?lc ПВКЕЧ Е !сс!Ожио П ОсМЕРИ с Ь л!060Р ОпределРнное м ст0, Р(сли стрОГот сколлимировать по нему нейтронный пучок. В условиях хорошей геометрии, котopyIO Обеспечиваст методика Времени прОГ(ота, иеопрРГ!елепность полност)!о искл!Очается.

Поскольку детектор удален на значительное расстояние от пакст(я ТВЭЛ (десятки к ":Tpîâ), а высокая радиоактивность (1 О) КЕ)) пе У()(Рственна i?I(F» Рс160ч ы Де текторя, мялоэффективнol 0 " -лучам, то, следов;тельно, можно мерить пропускения R полном нейтронном сечении сразу после ?!Звлечения пакета из реактора.

Крок е — îãî, и ди Ocyi(.ествлении способа @ ие ч ребус01 ся разру!т.m b ()o)cOT ТВЭЛ, тяк кяк на нейтрониь!й пучок ставится не один ТВЭЛ, я весь пакет. Зто позволяет

ЗЯЧ с)М ИсполlсЗО()атв ПЛКРТ СНОВсЗ ДЛЯ PQ боты В !c. AHTOpc, если Он ие довыгорел.

ПОскол(ку и:)мРреliHH В предлаГПРМОМ способ. относите и,(!!!е, то о iH6H?i, возниК: tj0< И " И З- :) (1Г C ) ссОИЛЬ(ТОС) И с)(,ПЯРатУРЫ,.Г 1(Е ) F„(Fbi (- йЕ т )

Х V (Е Ъ F (.E. ) d Q, .E

O)) P (.с ,.1) ьЕ

О.П

1 сТ аВТО)с!сЧГ?! IРСКИ ИСКГПОЧсЧК)ТСЯ. IPH ИСПТОЛЬзовапии и) п)ульсного нсточ(!Нкл (линейиого электро(нного ускорителя) H методики по Времени пролета компоненты фона неЗНЛЧИТРЛЬНЫ„. МНОГОКрятНОР рсасСРЯНИP В образце отсутствует благодаря .хорошей геометрии. Точность предлагаемого спосоСа может быть повыше((я до 0,5)о.

Применение спектрометра по ВремеHH

ПРОЛЕТЯ ПОЗВОЛЯЕТ ВЕСТЕ! ИЗМРсЕЧЕЕ!?(Я ПсРО—

Пу СксЧ1!И?! ОДНОВрЕМРН(10 (R НР СкосЧЬК(!Х

Ip0))eTHbLx базах (4-1 О) и, сГ!Одот)счтес?1 но, увеличить производительность установки во столько же раз.

На фиг. 1 приведена схема установки

ДЛЯ ОСУН(РСТРЛРИИЯ ПРРДЛЛГЯРМО) О СПОСО— ба„содержагцая источник 1 нейтроновт вакуумный нейтроновод 2,. фильтр 3, колп?".)jaT0pF;(4, исследуомый пакет ТВЭЛ 5, детектор 6, временной янялизятор7.

)ча фиг. 2 изображен э (0;;i Отически)! дета lьный Xo(I Ho;Iliblx сечений для jJ сплОшная линия, дл я U

)Т238

-штр(.х-пунктирная и дпя )3).(— линия точек. На Т) (риг. 1 виг но, )т0 для Определе!IHH j g, в отработанных пакетах ТВЭЛ энергетического реактора БН-,350 и Рму подоб,—:.-;x можнО было бы воспользоватi cR нейтрон(ib: ми резонансами пол -(OTО сочРния сООтВетст вуеошими энерг?!Ям?! F, = 7,85 11. 17,7 и 22,2 ЗВ. Однако няибс )се «Одходяш(им резонансом по энергт!н является т-.. = 22,2 эВ, )!а ОСТя)ЬНЫХ рЕ;=КЗЕ!аНСаХ СЛНШКОсМ ОСЛаб=ляется поток нейтронов, что вызьlвает повьии?!Нь)Г требования к измер?т-:.ельной технике. Дл.я 0 рГ коме(:дуется ре-зонянс при Е =22,95 эВ, т))ля () =" нужнь)е резОняеlсы няхОдя Гся на 60леР Высоких энергиях при В =- 81,1 эВ или

g,= >65Ë В,,;, Р,„

Е,о =28,8 эВ, Что касается Осколков де—

ЛЕНИ Ят ТО НУЖНО ОСМОТ Р Е ГЬ ИХ с сРЗС Н сГНС (>1

ПОЛН ОГО С Е ЧЕ Н И Я, С О ПОСТ с"-. Всl Я и С Р Р 50 H c) H C G— ми сечений топливных и сырьеBbix мятер-,.:.,=лов.

Приведем пр?п(ер Определе)!Ня содерижания )де) В отряботлш!ых пакетах

ТВЗЛ быстрых 3)IB-ГГ.тически.х рея - оров. Рассмотпим т(-..о(тети,c:c(cyir! СТО, 0(-. у

2 ;Q

МЕтОДа ППИМЕНИтРПЬНО К Р;30ccc (;CVPg2 при Е, = 22 2 эВ. В обшсм виде функция пропускяния записывается В энергетическом интервялГ ЬЕ так;

1с) c>c) ьЕ с!в Р т

О TT

< )d среднее полное заблокированное 55 сечение для толшины 0

-(У "(в1

5 г!.!!. Т вЂ” пропус кани«.

$ (Е) — спектр падающих на образец нейтронов

k (Е) — эффективность нейтронного детектора, 5

6 (Е) — полное нейтронное сечение

1 -ГО ИЗОтОПа, И вЂ” число изотопов в образце, О! — количество ядер 1 -ro изотоzE па, приходящееся,на 1 см !

Й вЂ” счет импульсов детектора с о8р образцом н а пуч ке н ейт ро нов в интервале энергий ЬЕ, ьЕ ! — счет импульсов детектора без о.п образца в интервале энергий нейтронов Ь Е.

Для узкого энергетического интервала

ЬЕ поток нейтронов и эффективность детектора можно считать не зависящими от энергии, если с!!ектр нейтронов пропорционал«н 1/Е, а эфф=ктивность детектора пропорциональна 1/ Е. Тогда выражение (1) преобразуется в формулу.

gE

Овр 25

T(d)= — 1 Пт Йе= ()

ЬЕ, Е,„ и „

-а1(Е) 31 где Т = 5 — пропускание 1-го изо1 тона.

Если энергетическое разрешение при измерении ппопускания хорошее, то ьЕ

1 1 hE е овр и)= ne. - ()

1= o tl 35

B том случае когда энергетическое разрешение пе якляется .хорошим Е-Г (полная ширина резонанса), а огредепяемая толшина ф,-го изотоп велика, (т.е, на выбранном резонансе (7 (E) ц = 1), d8

Ъ следует учитывать эффект самоэкранирования в среднем сечении. Тогда пропускание для смеси изотопов в предложении постоянства с."чений всех изотопов за исключением $-го, имеюшего резонанс в интервале энергий, запишется в виде и

Е

-(Gt Ъ-Ед 8 и

1! М. М „б1 d1 Обр (4) т=б ьЕ

1=1 о.ti где-(Q y- — I g ()g — среднее пол- 5О

4 и

+ !!Е ное значение;

IlîrId IIIIIþò зк(5 )Q

d (6 ) (". ï .олння нал—

t ного с .чеш!я;

1(Д вЂ” тсм!!!!!.Il II ядр !х

СМ 4 T Î HTIOTO2 па.

При<8 ).d О =- 1-2 «Е = (1-2) Г коэффициент слл!Оэкрлнировлния близок к единице = 1.

Таким образом, если измс-.рено з!!лчение пропускания сл!сси изотопов Т и «;!

Ч вестны среднее полное сечен««и коэф!, «циенть! caMoBKpë««PÎI!!!It!I!I дпя р:!;!ll!1!х Tct«щин Q ГО изотОпа, то из фо(л!ул! (! легко определяется количество g -го изотопа в смеси !-4 1 опт+ X .cI аМ 1:.! Ь и„1. () я1! а причем при коэср ициенте самоэкрлнировяния g = 1 вначлл". вычисляется без учетл эффекта блок«роики, я злт«м

i( берется значение Хg для полученпо! о знлч«ния С!" и вычисляется уже достаточно точно количество ядер Q-T o изотопа. В принципе этот итерлцио.п!ь!й процесс можно повторить несколько рлз для достижения необходимой точности.

В отработанном пак«те ТВЭЛ, поллимо

2Ъ5 258 уже имевшихся изотопов О, 0 и конструкционных элементов, !!Оявпяютс!! ц23ь р 2Ъ9 р 2!О. р 241 А 2АТ

J 3 э .ю и осколки деления. Кроме того, количест25 25Я во ядер U «U уменьшилось в рс.— зультлте деления и захватя. Сл«дует от— метить, что Образуется незначительное

217 238 244 кол«чество ядер !р, PU, Ро

2М 2М и А!11 по сравнению с PU и быстрых

71 2339 реакторах. Итак, для I U вь!!:Лжс ние (5) запишем в сл«дующем виде ептЬт +ее а-oüà -v d

5 8 Pu = 4 4 Вь t awr(g) у )

Са- " ZPu Ь

Р!! г59 где Cl — количество яд«р !"!.! в пяк! т"

Ы.

ТВЭЛ, нлхОдящltõcÿ нл 1 cм эксперил!ентлльно! значен«е пропускан«я всего ОтрлбоглнНОГО ПЛЕС Ч Л И- Л!ЕР - ННОЕ В «II тервлле ЬE и! и энер! Ии Г,; экспоpI;! T (!тлл! !To! знл !! I: II!

ПРОПУCKЛIIИ Я BC«r О I!«Нет /!t> рабОть! J3 (-! л кто!, « !.! f " !— но H «н P,";I AI Р: Р„j

495 B 64

l2Ä5 L (g0I, (с где (Ь»7 ЮТ„) >

» -е»едовятелье!о, Выражение (6) мож»»о представить с большой точностью В виде

Д„ Т

Овр o-rt

<>Р (ь 1Т 1

= (1-»- » ) Кол»»чество »и йт1 с пc I;, регистр»»руе;.,»Вех !

lI- TBkEYOPOM ItJ1OIIIBPI,Ю Q 11 Эффи К rHЕ»ПО(.г>, е член, обусловленн».»й осколкя11 MH д лецияФ а т;кжо О Лб, Е -Д вЂ” вклад выгоревшо»Î U

5 5 215

Ь Вьег 8 6 - вклад выгоревшого U

238

Ь ВЫГ. 239 среднее полное сечение РО в интервале gE при ЕО:

@Pu — коэффициент самоэкранировяС» ния 1- Е.»

239

При 20%-ном выгорании U что

235 характерно для быстрых энергетических

РЕЯКТОРОВ, СПРЯВЕДЛИВО СОО.ГНОШЕНИ èÒ. 6nÒ

Й (В)

<а .Ь

Из выражения (8) нетрудно получить формулу для относительной ошибки Д

РЕ»

Рассмотрим, какова должна быть реальная измерительная установка, если исходить из задаваемой точности or ðk

2Ъ9 о 40 деления Ри в 3% и существую!пей аппарятуры изм1 рения.

В качестве импульсного источника нейтронов следует использовать линейный электронный ускор1»тель с выходом нейтронов 10" — 10" н/с. При окружении мишени замедлителем формируется фер= с миевский спектр нейтронoB П = —, количество нейтронов при этом незнячительlIo умены»еается за счет поглощения в замедлителе (5). Минимальную ширину нейтронной вспьш»ки на таком источнике можно получить 0,5 мс, частота следования импульсов может меняться в широких пределах. Для регистрации нейтронов лучш1. Всего в..я.гь 11ропорционяльные

Ъ

СЧЕТ IHHH НЯПОЛ НОНН»,»Е ПС IIPH ДЯВЛЕ» нпи 10 ятм. Такой дат;-ктор обладает высокой э11 ф к Ги Вн остью, малым собствепным фо»»ол» и н:. чувствителен к ул ус! я м, чт О Очень в я ж и О B уел О ез 1» як B bt.— сокой ) =активности отработанного пакета ТВЭЛ. Нейтроновол»,1 спедует дер— жать под Вакуумом 10 мм рт.ст. В качестве накопителя информации можно взять стандартный временной янялизт!Ор

АИ вЂ” 40«или малую электронну»о вьп»исл лл 0с лительную маше»ну,, попускяющие максим

MQrIIiH bled CKOpOCTH C 1Bòß B I! BIIBsl Q i 1 010 н/с. Связь времени пролегя нейтро5 на с энергией Е ня расстоянии дается соотношением (1) т, еас е; е, Ее 3; Е зВ 3, Поскольку у импульсных источников имеются рециклические нейтроны, т.е. нейтроны, пр1»ходяедие в детектор от прсдыдуших вспышек, то их следует кодлвить, поскольку они являются фоновыми.

Лучше всего это сде»!ят». кядмием, имеющим сильный резОРQHc ня э»!Оргии

Е = 0,2 эВ и ниже. Если подставить

Е = 0,2 эВ В формулу (10) и сдслят! переход от времени к частоте, то получим условие подавления рециклических нейтронов кядмием (толиеиня Сд B

0,5 мм ослабляет нейтроны F =- 0,2 эВ в 10оpaз)

1 6 .1 6 10 V (11) где L (I@:1 ЬО1, Отсюда, если задаться пролетной базой

4-1 м, чЯСГОГЯ следОВЯния нейтронных всгышек источника должна быть (150 Г!е. Точность измерения пр:1»ускания будет определяться в основном статистической точностью, есеп» пренеб— речь системати »ескими о»111»бкя»»и, обусловленными нестябильпОст»эю яппярятурь»

H фоновыми E OMIIOII

При одинаковом Вр MOHH изморе!»ия C образцом и без образца получается соотношение

4959 (4

10 что при ухудш611ии разрешения можно увеличить временной канал ь Кс,,1, а слодоВатЕЛЬHO УМЕНЬШИТЬ ВР-МЯ И:1МОРЕНИЯ. !

Однако в этом случае увеличится эффект

:сямоэкранировения, что не TAK стрлиы1О, если он .хорошо посчитан или промерен нл этой же установке в специальных измор ниях. Отсюда точность измер1ния нл этой же установке можно повысить до 0,5% при времени измерения 10 ч. Следует иметь в виду что пакет ТВЭЛ пре11стл11ляет гетерогенную сГ1сду. Гомопизлция, ПРОИСХОДЯЩЛЯ В РЕЗУЛЬтЛТЕ ИЗМЕРен11Я пропусклния» приВОП11т к зл11иже11ню кО41и— и у честве ядер Рц 5 примерно HA 0,24, Следовательно, нужно ввести поправку на гетерогенность. Поскольку методом време11И пролета измеряются пропусклпия в широком энергетическом интерВлле, го не трудно оценить количество других изотопов в пакете ТВЭЛ аналогичным сгособом, как для РО . Очевидно, этот

219 метод можно применить для определения плутония и других изотопов не только в быстрых реакторах, переработчик, х и б идерах, но также в тепловых и промежуточиых реакторах.

Некоторые рекомендации по реализации этого cr особа.

1) При сооружении установки следует сделать несколько пролетных баз 4-10.

Это повысит производительность установки в соответствующее число ряз. Г1ричом целесообразно иметь одну или две базы больц1ей длины в 2-3 раза.

2) Лучше иметь в качестве накопителя информации малую электронно-вычислительную машину.

3) йля перемещения сильно активных пакетов из .хранилища на нейтронный пучок следует использовать автоматические устройства. Лучше непосредственно использовать хранилище на пути нейтронп1,1х пучков.

4) Для наборе образцов из Р11 и других изотопов на этом же спектрометре с реальным энергетическим разрешением следует промерить среднее сечение и коэффициенты блокировки в нуж50 ных энергетических точках, С высокой точностью можно сосгавить специлль1п,1е тебгицы, в которых отражена связь нропусканий и кОличестве Afjpp изотопов, а по ним уже сразу определить скол1,ко каждого изотопа в пакете. Целесообразно также иметь эталонные пакеты с хонл расстоянии l„ в диапазоне энергий

Ь Е для фермиевского спектра Й= Р равно

Полагаем, что фермиевский спектр нейтронного импульсного источника находитсявдиалазоне энергий Е=2-2 10 эВ, когда константа — (15)

И,O где I, н/с — интенсивность источнике 15 нейтронов.

Если подставить соотношение (15)1 в (14) и разделить на время открытия канала за все время измерения, то получим выражение для средней интенсивнос- 20 ти импульсного источнике

4 L <") ., .. < (."Р „. I t. inc) 51- j;5 = );4 (c) время измерения пропускания ; Гс)

Кс1Ндлительность временного канала анализатора; т ГГц). Если возьмем 1 = 4100см. ьТ/T=O,05; 5 = 10 см; g =0,6;

С к, „= 3 мс; $=- 150 Гц; Е/F = 0,01; Ьи, = 8 ч =- 28800 с, то готребуется источник интенсивностью I = 3 .10 н/с.

Итак, на резонансе плутония E

22,2 эВ в выгоревших пакетах ТВЭЛ для

35 реактора БГ1 — 350 количество Р0 можно определить с то1ностью 3% за время измерения 1 = 8 -t нейтронным детектоиьм 2 ром площадью 5 = 1000 см и эффек10 тивностью E = 0,6 на установке с линейным электронным ускорителем, у которого длительность нейтронной вспышки

ht = 2 мс, частота j = 150 Гц, и средн;й интенсивностью источника ней- <5 ???????????? 1 = 3 10 ??>

12 базе Ь = 41 м при счете в один временной канал.

Из соотношения где М вЂ” скорость нейтрона, связывающего энергетическое разрешение всей уста55 новки и вклады в разрешение неопределенности пролетной базы Al,, ширины вреMpttttot канале л1ализатора и длительности Вспьш кн Q$ ня полувысоте видно, йсп

1(ьЕ (14)

С1 11 4..Г Г, 15Сп " ксц 1

Ф т

L L рошо известным содержанием и.-.отопоВ для сравнения пропусканий. 7 е, - 1Х,-.. 1

5) йля уменьшения загрузки по ско— рости счета измерительной аппаратуры, если это будет нужно, можно воспоуп зоваться таким способом, при котором открытый пучок будет ослабляться стандартным необпученным пакетом с хорошо промеренными пропусканиял и в нужных энергетических точках.

6) В целях сокрашения погрешности за счет пренебрежения вкладом от разности появившихся изотопов (осколов) и выгоревших ядер можно подобрать та,кие энергетические участки, которые имеют такое же пропускание Т,, как и

3 ф ф

4Уар

7000

5 7,8 3 70 7! 72 ц Щ 75 7á 77 78 79 zl7 z7 ZZ гЗ дзЯ

Фиг.Я

Ц1 1И1111И Заказ 8863/1 Тираж 5 05 Подписное плиал IЦЦ I Патент, г. Ужгород, ул. 11рооктная, ви

VDD

2УУО

2йу

fl10

80 и чп

38

2УУ уа д б

Э

ZlI у на участке энергии исследуемого РсJoнанса.

Формула изобретения

Способ определ ия содержания изотопа, например lU, с резонансным хоз.с Q$ О дом сечения «заимодействия с нейтронами в материале, представляюшем смесу, нескольких элементов, путем облучения его потоком нейтронов, с т л и ч а юш и и с я тем, по с целью повышения точности определения, энергию нейтронов выбирают соответствуюшей резонансу исследуемого изотопа, не совпадаюшему с рсзонAíñàI III других элементов в сме— си, например энергию нейтронов 22,6эВ.